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  近年來，利用天然原材料（如蛋白質、纖維素和木質素）制備環保生物基材料代替傳統石油基材料的研究與應用引起人們越來越多的關注。然而，傳統的生物基原材料及產品通常存在界面相互作用弱、力學性能和抗菌性能較差等缺點，傳統的改性方法（如化學交聯、納米填料共混、嵌段共聚和酶處理等）通常存在制造成本高、添加有毒化學試劑、加工工藝繁雜等問題，因此，發展綠色簡易方法制備力學性能優異和抗菌的高性能生物基材料意義重大，且挑戰巨大。

  近日，李建章教授團隊報道了一種簡便而通用的方法，以大豆蛋白（SP）為原料，通過構建氮配位硼二酯鍵（NB）和礦物/有機復合物（CHA）的方法，制備具有高強度、抗菌性和阻燃性的SP/NB@CHA復合膜材料（圖1）。

圖1. SP/NB@CHA復合膜材料的制備過程示意圖。

  在這項研究中，首先由二乙醇胺（DEA）和3-氨基苯基硼酸（BA）通過脫水反應合成動態的氮配位硼二酯鍵（NB）；之后利用含有酚類化合物的咖啡酸（CA）通過Ca²⁺–酚醛配位鍵固定在羥基磷灰石（HA）納米粒子表面，制備出CA功能化修飾的HA復合物（CHA）（圖2）。最后，將NB@CHA加入到大豆分離蛋白（SP）溶液中攪拌均勻，并流延成膜，得到SP/NB@CHA復合膜材料。

圖2.（a）氮配位硼二酯鍵NB與（b）功能化CHA納米粒子的制備機理。

  測試表明，SP/NB@CHA膜材料最大拉伸強度和韌性分別達到13.89 MPa和14.72 MJ/m³，比空白組提高了361%和489%，高于許多已報道的蛋白基復合膜材料（圖3）。這是由于動態的氮配位硼二酯鍵和分子間氫鍵提高了復合材料的交聯密度；具有犧牲配位鍵的動態NB鍵可以通過有效的能量耗散作用提高復合膜的拉伸強度和韌性。同時，功能性CHA納米粒子充當剛性填料，在大豆蛋白基質中構筑了剛性的骨架結構。由于形成致密的礦化結構，熱量傳遞和熱解產物的數量得到降低，因此SP/NB@CHA復合膜具有顯著增強的熱穩定性和阻燃性（圖4）。此外，由于硼酸鹽和酚類成分的協同作用，SP/NB@CHA復合膜對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌均產生明顯的抗菌性（圖5）。綜上所述，這種新穎的仿生策略將動態氮配位硼二酯鍵和礦物/有機雜化體系應用于制備高性能大豆蛋白復合膜材料，對于進一步推動生物質材料的工業化生產和應用具有重要意義。

圖3. 大豆蛋白復合膜的（a）應力-應變曲線和（b）韌性。（c）與其他蛋白基復合膜的力學性能對比。（d）大豆蛋白復合膜斷裂破壞形態。

圖4. 大豆蛋白復合膜的（a）熱重曲線，（b）極限氧指數，（c）熱釋放率，（d）總熱釋放和（e）燃燒照片。

圖5. 大豆蛋白復合膜的（a）抗菌照片和（b）抑菌圈直徑。（c）BA和CA的抗菌機理示意圖。

  以上相關成果以題為“Bioinspired mineral–organic strategy for fabricating a high-strength, antibacterial, flame-retardant soy protein bioplastic via internal boron–nitrogen coordination”發表在《Chemical Engineering Journal》(一區Top期刊，IF=13.273)。論文的第一作者為南京林業大學材料科學與工程學院李鄺博士，通訊作者為李建章教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132616

  近年來發表的相關研究成果：

  1. Chem. Eng. J. 2021, 421, 129820.

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129820

  2. Compos. Part B: Eng. 2021, 224, 109187.

  https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2021.109187

  3. J. Clean. Prod. 2021, 285, 125504.

  https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2020.125504

  4. Compos. Part B: Eng. 2021, 219, 108943.

  https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2021.108943