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  目前，纖維素基塑料替代品的開發(fā)主要通過溶解-再生法和化學(xué)改性兩種策略。其中，通過溶解/再生工藝制備的纖維素材料（包括纖維、薄膜等）在實際應(yīng)用中往往面臨易燃性、耐水性差等問題；而通過化學(xué)改性獲得的熱塑性纖維素衍生物，如典型的硝酸纖維素和醋酸纖維素，雖然在一定程度上改善了加工性能，但仍需添加部分增塑劑（主要為具有潛在致癌風(fēng)險的芳香族化合物）才能實現(xiàn)有效的熱加工性。此外，這些纖維素酯固有的易燃性也限制了其實際應(yīng)用范圍。在提高纖維素材料阻燃性方面，通常的做法是與含磷/氮阻燃劑的物理共混或進(jìn)行磷酸化改性，然而，這些方法往往會導(dǎo)致材料機械強度的顯著下降。因此，如何簡單高效實現(xiàn)力學(xué)性能、耐水/溶劑性和阻燃性能的協(xié)同提升，已成為纖維素塑料替代材料研究的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

  近日，華南理工大學(xué)先進(jìn)造紙與紙基材料全國重點實驗室王小慧團隊提出了一種“一石多鳥”的分子設(shè)計策略，通過將纖維素中原有的氫鍵網(wǎng)絡(luò)被重構(gòu)為含有阻燃結(jié)構(gòu)單元的動態(tài)共價網(wǎng)絡(luò)，該纖維素塑料被賦予了良好的熱加工性、有競爭力的拉伸強度（46~65 MPa）、優(yōu)異的耐水/溶劑性以及阻燃性和自熄能力。動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的高效化學(xué)解聚可以實現(xiàn)聚合物的閉環(huán)利用，突破了傳統(tǒng)纖維素材料化學(xué)可循環(huán)性的局限。此外，相較于一些工程塑料，材料具有更高的熱穩(wěn)定性（281.3~301.2 °C）和更低的熱膨脹系數(shù)（1.78 和 0.9 ppm K^?1），為高溫應(yīng)用場景提供了一種更可靠的塑料替代品。

  該成果以題為“Reprocessable and Recyclable Cellulosic Network Polymers with Intrinsic Flame Retardancy via Dynamic Covalent Cross-Linking”的論文發(fā)表在《ACS Nano》上，其研究策略為從資源豐富的生物質(zhì)原料中開發(fā)出性能優(yōu)異、可持續(xù)和可降解的生物塑料提供了一條新的思路。華南理工大學(xué)博士生周國文（已畢業(yè)）為論文的第一作者，共同通訊為王小慧教授與雷澤芃教授。

圖1“一石多鳥”的設(shè)計策略。（a）CAA-DDPN纖維素塑料的合成路線示意圖；（b, c）通過動態(tài)化學(xué)改性重建氫鍵網(wǎng)絡(luò)的同時引入阻燃元素；（d）熱壓獲得透明塑料片材；（e）與再生纖維素膜和PLA的綜合性能對比。

圖2 （a）合成胺基封端的含磷交聯(lián)劑；（b）纖維素的乙酰乙酸化改性并基于動態(tài)烯胺交聯(lián)制備纖維素網(wǎng)絡(luò)聚合物；(c) MCC、TC、AC和AC-TPA的FT-IR光譜；(d) MCC與CAA-DDPN的固態(tài)¹³C-NMR譜圖；(e) XRD衍射圖譜顯示纖維素由結(jié)晶態(tài)向非晶態(tài)的轉(zhuǎn)變。

圖3 （a, b） CAA-DDPN 薄膜的表面和截面 SEM 圖；（c）EDS 面掃分析：元素及分布圖;（d）再生纖維素膜和 CAA-DDPN 的透射率曲線，插圖：紫外線阻隔性能;（e）應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(f) C與傳統(tǒng)商用塑料的力學(xué)性能對比；(g) 熱重分析；(h)CAA-DDPN膜展現(xiàn)出極低的熱膨脹系數(shù)；(h)塑料樣條的直觀熱穩(wěn)定性對比。

圖4 動態(tài)熱機械分析與熱可重塑性。（a）儲存模量與損耗模量曲線；（b）損耗因子曲線；（c）纖維素網(wǎng)絡(luò)內(nèi)動態(tài)鍵交換的活化能。（d）熱再加工過程；(e) 動態(tài)共價網(wǎng)絡(luò)重排示意圖。(f) 重塑后的力學(xué)性能恢復(fù)率。

圖5 阻燃性表征。（a）垂直燃燒測試；（b）熱釋放速率曲線；（c）極限氧指數(shù)。

圖6 耐受性與降解性。（a）10 min內(nèi)水接觸角的變化；（b）吸水率曲線；（c）耐有機溶性測試；(d)纖維素聚合物網(wǎng)絡(luò)的酸水解機理；(e) CAA及回收單體的1H NMR譜圖。(f) PLA、纖維素薄膜與CAA-DDPNs在天然土壤中的質(zhì)量損失曲線。

  國家自然科學(xué)基金（U23A6005，32171721）、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金（2023B1515040013）、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項資金（2025ZYGXZR004，2025ZYGXZR043）以及制漿造紙工程國家重點實驗室（2023ZD01，2023C02）為該工作提供了資金支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.5c16164