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中南林科大卿彥/吳獻章、寧波材料所陳濤/肖鵬《Nat. Commun.》: 非對稱親疏水異質結構驅動快速水擴散 - 雜化水凝膠實現高效大氣水收集
2026-04-02  來源:高分子科技

  大氣水汽作為潛在的淡水來源儲量巨大,但在不同氣候與地理條件下穩定、可持續地獲取仍面臨材料與器件層面的關鍵瓶頸。吸附式大氣取水(SAWH)因無需外部水源、適用場景廣而備受關注。相比MOFs、纖維支架等非溶脹型吸附劑,聚合物凝膠憑借可設計的親水結構、可逆溶脹與高可及性,成為高容量吸濕材料的重要方向;通過引入吸濕鹽或甘油等溶劑可進一步提升吸濕能力。然而,傳統均相高親水網絡普遍存在內在矛盾:表面親水鏈段有利于快速捕獲水汽,但強氫鍵又會鎖住水分子、削弱滲透與傳質,導致吸濕-傳輸-釋水過程難以兼顧。盡管已有多種孔結構工程策略試圖提升傳質,但孔徑與分布難以最優化,且在規模化、成本與穩定性方面仍存在挑戰。


  近期,中南林業科技大學木本油料資源利用全國重點實驗室卿彥教授吳獻章副教授聯合中國科學院寧波材料技術與工程研究所海洋關鍵材料全國重點實驗室陳濤研究員肖鵬研究員提出了一種創新策略,構建了一種由親水性果膠殼和相對疏水的氧化石墨烯(GO)片層核心組成的非均質結構有機凝膠通過空間解耦設計,將水汽捕捉與內部傳輸功能分離,實現了快速的水分子擴散和高效的太陽能驅動釋放。


  2026年3月28日,相關研究成果以“Asymmetric Hydrophilicity-Driven Fast Water Diffusion Enabling Heterogeneous Hygroscopic Gels toward High-Yield Atmospheric Water Harvest”為題,發表在期刊Nature Communications。論文第一作者為寧波材料所博士生韓瑞恒,通訊作者為中南林業科技大學吳獻章副教授,寧波材料所陳濤研究員和肖鵬研究員。本研究得到了國家重點研發計劃(2023YFD22005032022YFC2805200)、國家自然科學基金(52373094)、湖南省科技創新計劃(2024RC3196, 2024JK2079)、長沙市優秀青年創新人才培養計劃(kq2306016)、湖南省林業科技創新計劃(XLK202517)、湖南省自然科學基金(2025JJ50263)、 中國浙江省自然科學基金(LR25E030004)、中國科學院青年創新促進會(2023313)等項目的資助。


  研究團隊構筑的 HPGP 由三層功能結構與滲透介質協同組成:用于氣液轉換的親水果膠層、用于高速水擴散與光熱轉換的褶皺氧化石墨烯(GO)中間層,以及提供滲透壓泵效應的甘油介質。HPGP 可實現寬濕度范圍高容量吸附、快速吸濕與快速脫附,是可直接集成的高效大氣水收集單元(圖 1a)。大氣水收集依靠吸濕脫附循環完成,多步驅動吸濕與滲透壓驅動吸濕存在本質差異,滲透壓驅動可實現更持續高效的水汽捕獲(圖 1b)。HPGP 的異質結構實現功能分區,水分子穿過果膠氫鍵網絡后,可通過 GO 納米片形成高速水擴散通道,最大化各組分功能(圖 1c)。凝膠吸濕前后發生明顯體積膨脹,且保水不泄漏,結構形態穩定(圖 1d)。



1 異質有機凝膠中的非對稱親水性用于快速水擴散和高產率收集。 a, 多步驅動吸濕與滲透壓驅動吸濕的區別。b, 利用異質結構和滲透壓驅動策略增強滲透壓并最大化各組分功能,實現異質有機凝膠的高吸附容量、快速吸濕和快速脫附。c, 異質有機凝膠的結構組成與功能。異質結構使水分子穿過果膠的氫鍵網絡后,通過氧化石墨烯納米片實現高速水擴散。d, 異質有機凝膠吸濕前后對比。


  進一步,研究人員對 HPGP 單元進行了系統的結構表征與機理分析。首先,常規均質結構中,氫鍵無序網絡會通過空間位阻與分子間吸引力對水分子造成雙重空間限制,阻礙水擴散(圖 2a);而異質結構可打破限制,使水分子穿過果膠氫鍵網絡后,沿 GO 納米片快速擴散(圖 2b)。甘油置換會誘導果膠體積收縮,直徑從 50 mm 降至 40 mmGO 中間層在浸泡過程中保持完整,支撐 HPGP 異質結構成型(圖 2c)。果膠層與 GO 中間層之間通過多重鍵交聯結合,界面結合牢固、結構穩定(圖 2d)。SEM 圖像顯示,HPGP 總厚度約 100 μm,呈現清晰的 上下果膠層 + 中間 GO 異質結構,表面富含褶皺(圖 2e)。FTIR 光譜可區分果膠與 GO 中間層的特征官能團(圖 2f);XPS 結果表明,Zn2?交聯改性后果膠 O1s 化學環境發生明顯變化,交聯作用得到證實(圖 2gh)。HPGP 可實現 GO 層數與果膠厚度精準調控,適配不同應用場景,且原料易得、可設計性強,具備工業化潛力。



2 異質有機凝膠的表征。 a, 常規均質結構中,氫鍵連接的無序網絡通過空間位阻和分子間吸引力對水分子施加雙重空間限制。b, 異質結構中水分子穿過氫鍵網絡后,通過氧化石墨烯納米片實現高速水擴散。c, i. 果膠在甘油置換誘導下體積減小,直徑從50毫米收縮至40毫米。ii. 氧化石墨烯中間層在甘油浸泡過程中保持完整,實現果膠收縮和異質有機凝膠形成。d, 異質有機凝膠中果膠層與氧化石墨烯中間層之間的多重鍵交聯。e, i. 異質有機凝膠異質結構的掃描電鏡圖像,厚度約100微米。ii. 異質結構放大圖像,上下層為果膠,中間層為氧化石墨烯。iii. 異質有機凝膠表面褶皺圖像。f, 果膠和氧化石墨烯中間層的傅里葉變換紅外光譜。g, 未改性果膠O1sX射線光電子能譜解卷積曲線。h, 改性果膠O1sX射線光電子能譜解卷積曲線。


  通過分子動力學模擬,研究團隊全面闡明 HPGP 連續高容量吸濕機理。甘油分子在滲透壓驅動下將水分子帶入凝膠內部,隨后水分子以氫鍵形式取代 GO 層間結合的甘油分子,完成穩定吸附(圖 3a)。在異質結構中,水分子沿 GO 通道快速向內遷移,擴散路徑通暢(圖 3b);而在均質結構中,水分子受聚合物網絡強束縛,遷移緩慢、滲透深度低(圖 3c)。均方位移時間曲線表明,異質結構內水分子擴散系數遠高于均質結構,水遷移速率顯著更快(圖 3de)。低場核磁共振測試顯示,隨水合水平提升,HPGP 內部高流動性自由水信號顯著增強,印證高速水通道形成(圖 3f)。上述結果證明,非對稱親水結構與 GO 低阻力輸運通道是 HPGP 實現快速、高容量吸濕的核心,模擬結果與實驗數據高度一致。



3 異質有機凝膠連續高容量吸濕機理。 a, i. 甘油分子利用滲透壓將水分子帶入異質有機凝膠內部。ii. 水分子以氫鍵形式取代與氧化石墨烯中間層結合的甘油分子,完成水分子在氧化石墨烯中間層上的固定。b, 水分子在異質結構中的遷移。灰色箭頭表示水分子運動方向。c, 水分子在均質結構中的遷移。灰色箭頭表示水分子運動方向。d, 異質結構中水分子遷移的均方位移-時間曲線。e, 均質結構中水分子遷移的均方位移-時間曲線。f, 異質有機凝膠在不同水合水平下的低場核磁共振測試。


  基于以上機理,研究人員對 HPGP 吸附性能進行系統測試與優化。在 25 ℃90% RH 條件下,異質結構吸水容量較均質結構提升 61.8%,優勢顯著(圖 4a)。浸漬甘油后,GO 中間層吸濕量隨層數增加先升后降,4 GO 時達到最大值(圖 4b);果膠層厚度為 30 μm 時,吸附位點與擴散阻力達到最佳平衡,吸濕性能最優(圖 4c)。HPGP 吸濕量隨 GO 層數與果膠厚度呈規律變化,可精準結構優化(圖 4d)。歸一化吸附比與 t1?2 擬合結果符合菲克第二定律,證明 HPGP 吸附過程為典型擴散控制(圖 4e)。與各類先進吸附劑相比,HPGP 30%–90% 寬濕度范圍內均表現出更優異的吸濕容量(圖 4f)。



4 異質有機凝膠的高吸附容量用于高產率水收集。 a, 25°C90%相對濕度下異質結構與均質結構吸水容量對比。誤差線表示五次獨立實驗的平均值±標準差。b, 不同層數氧化石墨烯中間層浸漬甘油后吸濕變化趨勢。誤差線表示五次獨立實驗的平均值±標準差。c, 不同厚度果膠層對異質有機凝膠吸濕的影響。誤差線表示五次獨立實驗的平均值±標準差。d, 異質有機凝膠吸濕量隨氧化石墨烯中間層數量和果膠層厚度的變化。e, 基于吸附水質量的歸一化吸附比與t1/2的關系圖,球體代表實驗數據,線為菲克第二定律擬合數據。f, 不同吸附劑材料的吸濕容量比較。藍色背景表示異質有機凝膠的吸濕性能數據,便于與其他材料比較。


  在太陽能驅動脫附性能方面,HPGP 同樣展現突出優勢。GO 中間層與 HPGP 在全光譜太陽光范圍(3002500 nm)吸收率高達 96.6%96.9%,遠高于純果膠,光捕獲能力優異(圖 5a)。1.0 sun 照射下,HPGP GO 中間層快速升溫,熱響應速率顯著優于果膠(圖 5b);隨光強從 0.7 sun 提升至 1.6 sun,完全水合 HPGP 平衡溫度持續升高,光熱響應靈敏(圖 5c)。異質結構采用內部加熱模式,熱量由內向外傳遞,熱損失低、無明顯熱滯后;均質結構為表面加熱,存在嚴重熱瓶頸與能量損耗(圖 5d)。1.0 sun 下,異質結構表面溫度與質量損失均顯著高于均質結構,脫附更高效(圖 5e)。隨光強提升,HPGP 平均質量損失持續增大,釋水速率加快(圖 5f)。脫附擴散系數(Dwd)結果表明,各光強下異質結構 Dwd 值均遠高于均質結構(圖 5g)。1.0 sun 條件下,HPGP 蒸發速率優于多數已報道吸附劑材料(圖 5h)。



5 異質有機凝膠的太陽能驅動水脫附性能。 a, 氧化石墨烯中間層、果膠和異質有機凝膠的紫外-可見-近紅外吸收特性。黃色陰影表示以AM 1.5 G標準太陽光譜加權的太陽輻照度。b, 1倍太陽光強照射下氧化石墨烯中間層、果膠和異質有機凝膠的表面溫度變化。c, 不同太陽光強照射下完全水合異質有機凝膠的表面溫度變化。d, 異質結構和均質結構中傳熱介質的分散及傳熱模式。e, 1倍太陽光強照射下異質結構和均質結構的表面溫度和平均質量變化。數據表示為五次獨立實驗的平均值±標準差。f, 不同太陽光強照射下完全水合異質有機凝膠平均質量的變化。g, 異質結構和均質結構在0.71.01.31.6倍太陽光強下的Dwd值。h, 1倍太陽光強下不同吸附劑材料的蒸發速率比較。


  最后,基于HPGP 優異的吸附 - 脫附性能,研究人員搭建集成式戶外大氣水收集裝置,開展實地產水測試(圖 6a-c)。該裝置由 HPGP 單元、集水容器、通風口與透光罩組成,夜間通風吸濕、白天封閉光照脫附,水蒸氣冷凝后收集為液態淡水(圖 6ab)。戶外測試期間,環境溫度 23.2–31.5 ℃,相對濕度 72%–82.6%,裝置三天累計產水 8.703 g,首日產水最高(圖 6cd)。水質檢測顯示,收集水總有機碳(TOC<5 mg L?1,無 Zn2?與甘油泄漏,完全符合WHO 飲用水標準(圖 6e)。GO 中間層可循環回收復用,15 次循環后 HPGP 吸附與脫附性能保持穩定,結構無明顯劣化(圖 6f)。戶外實測最高日產水量達2.86 L waterkgsorbent?1day?1,在低溫高濕、中溫半干旱氣候下仍可穩定產水,產水性能優于多數已報道先進吸附劑(圖 6g)。



6 異質有機凝膠用于高效高產率的戶外大氣水收集。 a, 基于異質有機凝膠的大氣水收集裝置實物圖及太陽能脫附過程中裝置壁上形成水滴的照片。b, 基于異質有機凝膠的大氣水收集裝置示意圖。c, 戶外水收集測試期間平均環境溫度和濕度的變化。d, 戶外水收集測試期間三天內水的總質量變化。e, 收集水質量與世界衛生組織標準對比。f, 同一氧化石墨烯中間層的循環穩定性測試。g, 與其他最先進吸附劑材料的水生產率比較。


  該研究通過非對稱親水性設計與層狀異質結構集成,從材料界面與分子作用層面破解傳統吸濕凝膠“吸附–輸運–脫附” 難以協同的瓶頸,成功開發出兼具高速水擴散、高光熱脫附與寬濕度適配的一體化大氣水收集凝膠,為下一代高效、穩定、低成本 SAWH 系統提供全新技術路線,在全球淡水資源短缺背景下具有重要科學價值與廣闊應用前景。


  原文鏈接:https://doi.org/ 10.1038/s41467-026-71259-5

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(責任編輯:xu)
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