熱塑性彈性體(TPE)憑借其“室溫高彈性與高溫熱塑性”的可逆相變特性,兼具高彈性、柔韌性、機械強度、加工性能和熔融可回收性,廣泛應用于汽車密封件、柔性電子、智能傳感器、醫療器械等多個領域。然而,隨著尖端技術日益拓展至極端工況環境,TPE正面臨低溫韌性不足和高溫力學性能退化的雙重瓶頸,同時傳統設計策略難以實現多重性能維度的協同整合,限制了其在極端環境和可持續發展中的應用。因此,在分子層面實現高強度、室溫自修復、可回收和極端溫度力學穩定性的協同調控,仍是亟待突破的重大科學挑戰。
針對上述挑戰,近日,北京化工大學先進彈性體材料研究中心岳冬梅教授團隊基于分級氫鍵網絡構建了一系列兼具高強度、室溫自修復、可回收、抗撕裂和極端溫度力學穩定的熱塑性聚脲彈性體(IPDI-D2000-PPD)。IPDI-D2000-PPD在室溫下拉伸強度可達38.6 MPa,韌性為164.2 MJ m?3,真實應力為354.0 MPa,可輕松提起超過自身重量10萬倍的重物(圖1);室溫自修復48小時后拉伸強度恢復至34.8 MPa(自修復效率高達90%)(圖2);歷經四次熱壓重復加工后,化學結構和微相結構保持完整,力學性能保持率超過90%(圖3)。同時具有卓越的抗撕裂性能和抗裂紋擴展能力,撕裂能與斷裂能分別達168.8和174.7 kJ m?2,帶缺口樣品可輕松承載自身重量4.86萬倍的重物(圖4);驚喜地發現,該材料在極端溫度下仍能保持優異的機械性能:在低溫-50 ℃條件下,韌性為143.6 MJ m?3,拉伸強度高達56.4 MPa;在高溫120 ℃條件下,仍能保持14.3 MPa的拉伸強度與98.6 MJ m?3的韌性(圖5),顯著拓寬了使用溫度范圍。此外,將IPDI-D2000-PPD與離子液體混合,成功制備出用于應變傳感的高強度和良好生物相容性的離子凝膠,展現出在柔性電子設備和可穿戴智能系統領域的廣闊應用前景(圖6)。本研究提出一種簡潔高效的分子設計策略,成功實現熱塑性聚脲彈性體多重性能維度的協同整合,為極端環境與智能設備應用領域高性能可持續彈性體開發提供了堅實平臺。
2025年12月6日,該工作以“High Strength Polyurea Elastomers with Superior Room Temperature Self-Healing, Recyclability, and Extreme-Temperature Mechanical Robustness”為題發表在《Advanced Functional Materials》上。文章第一作者為北京化工大學王淋博士,通訊作者為北京化工大學岳冬梅教授。該工作得到了山東省泰山產業領軍人才計劃、國家重點研發計劃(2022YFB3704700)的支持。

圖1. a) IPDI-D2000-PPD的應力-應變曲線。b) IPDI-D2000-PPD的韌性。c) IPDI-D2000-PPD與已報道自修復彈性體的韌性和強度對比。d) IPDI-D2000-PPD在300%應變下的拉伸-回復曲線。e) I-D3-P7在100% - 800%應變下的連續加載-卸載曲線(無延遲時間)。f) I-D3-P7在100%應變下1000次循環的力變化曲線。g) I-D6-P4的彈性回復照片。h) I-D6-P4在拉伸(400%、600%)和回復中的紅外譜圖。i) I-D3-P7在100%應變下10000次循環的力變化曲線。j) 樣品拉伸-回復過程的結構示意圖。k) I-D3-P7樣品可承受自身重量10萬倍載荷的照片。

圖2. a) I-D3-P7的自修復過程照片。b) I-D3-P7在室溫下不同自修復時間后的應力-應變曲線。c) I-D3-P7在不同自修復時間下的韌性、應變和應力自修復效率。d) 自修復后I-D3-P7可承受自身重量8萬倍載荷的照片。e) I-D3-P7與乙醇作用前后的原位紅外光譜。f) 自修復機制示意圖。

圖3. a) I-D3-P7的回收過程示意圖。b) I-D3-P7原始樣品與四次回收后的應力-應變曲線。c) I-D3-P7不同回收次數下的韌性、應變和應力回收效率。I-D3-P7原始樣品與第四次回收后的樣品:d) 紅外光譜,e) 1D SAXS譜圖,f) DMA譜圖。

圖4. a) I-D3-P7薄膜的褲型撕裂測試及照片。b) I-D3-P7缺口樣品的拉伸曲線。c) I-D3-P7與已報道自修復材料的斷裂能對比。d) I-D3-P7缺口樣品在不同應變下照片。e) I-D3-P7缺口樣品可承載自身重量4.86萬倍載荷的照片。f) I-D3-P7在室溫下的穿刺測試力-位移曲線。g) 聚脲彈性體中氫鍵的能量耗散機制。

圖5. I-D3-P7在不同高溫下的力學性能:a) 應力-應變曲線,b) 楊氏模量,c) 韌性。I-D3-P7在不同低溫下的力學性能:d) 應力-應變曲線,e) 楊氏模量,f) 韌性。

圖6. a) I-D3-P7-X(30%、50%、70%和90%)復合離子凝膠制備流程。b) I-D3-P7-X的應力-應變曲線。c) I-D3-P7-X與已報道其他離子凝膠的力學性能對比。d) I-D3-P7-X的電導率。e) I-D3-P7-30%在不同伸長率下的電阻變化響應(ΔR/R0)。f) I-D3-P7-30%的ΔR/R0-應變曲線。g) 經細胞毒性檢測后,I-D3-P7、I-D3-P7-30%、I-D3-P7-50%與對照組在24、48、72小時的細胞活力結果。h) L929細胞經I-D3-P7、I-D3-P7-30%、I-D3-P7-50%及對照組處理24、48、72小時后的活/死細胞染色結果。
總之,本論文創新性的提出了一種簡單通用的分子設計策略,構建具有分級氫鍵網絡的熱塑性聚脲彈性體,成功實現了高強度、高韌性、室溫自修復、多次可回收性、優異裂紋耐受性和極端溫度適應性的多性能協同突破,解決了傳統熱塑性彈性體在極端環境下性能受限、難以兼顧自修復與力學強度的關鍵問題,且材料制備過程簡單,回收方式高效(熱壓回收),與離子液體共混后可拓展至柔性傳感領域,為可持續高性能彈性體的設計及先進智能器件的開發提供了新思路和材料平臺。
原文鏈接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202525647
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