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  薄膜電容器因其超高充放電速率、成本低以及質量輕等優勢，成為現代電力電子設備中關鍵的儲能元件。隨著新能源汽車、航空航天等新興領域的發展，對極端高溫工況下電容器運行穩定性提出了更嚴苛的要求。傳統耐高溫聚合物基體如聚酰亞胺（PI）、聚醚酰亞胺（PEI）等在分子鏈中含有大量剛性芳香環：一方面賦予了聚合物材料優異的熱穩定性，但另一方面其鏈內共軛結構也為高能電子提供了跳躍傳導通道，導致高溫電導損耗嚴峻。因此，協同提升電介質的熱穩定性、高溫絕緣性以及高溫電容性能成為該領域面臨的重大技術挑戰。

  針對上述問題，近日，華南理工大學王瑞/謝從珍團隊聯合清華大學李琦、重慶交通大學付靖報道了一種面向高溫儲能的電介質聚合物“拼圖式”的側基定制組裝策略，該工作通過定制取代基類型與組裝位點：有效優化了聚合物的堆積形態與分子鏈局部的電荷分布和空間構象，在實現材料高熱穩定性的同時，有效地抑制了高溫漏電流密度，顯著提升了擊穿強度與儲能密度。對應的側基定制材料實現了優秀的高溫電容性能：在150 ℃和200 ℃下分別實現了6.33 J cm^-3和5.42 J cm^-3的放電能量密度，且充放電效率保持在90%以上。此外，材料在200 ℃和400 MV m^-1條件下，經歷了10⁵次充放電循環后仍保持性能的穩定性，體現其出色的應用潛力。

  2026年2月2日，相關研究成果以”Polymer dielectrics with customized substituent for high temperature capacitive energy storage”為題發表在國際學術期刊《Energy Storage Materials》上。華南理工大學王瑞副教授、謝從珍教授，清華大學李琦教授以及重慶交通大學付靖為論文的通訊作者，華南理工大學博士研究生畢春暉為論文第一作者。感謝國家自然科學基金（No. 52307025，52207163）等項目對本文的資助。

圖1（A）mPDA分子單元組裝策略的設計原理；（B）拼圖式分子側基組裝策略的示意圖；（C）拼接式分子組裝設計過程。

  受拼圖游戲啟發，研究團隊將分子鏈的結構設計視為一個“拼裝”過程，碎片的選擇主要考量兩個因素：取代基本征特性及其在骨架上的組裝位點。

  取代基本征特性確定（圖2）：首先，將具有不同空間構型和電子親和力的側基（線形、平面型和四面體型）組裝至間苯二胺（mPDA）單元的固定位點。實驗結果與理論計算表明：側基的引入使得聚合物分子鏈堆積更加緊密，從而提高材料的玻璃化轉變溫度。然而，與空間位阻相比，側基的電子親和力在改善材料的高溫絕緣中發揮更為關鍵的作用。其中，強電子親和力氰基（-CN）的引入，在分子鏈間構筑電子局域化位點，阻礙高能電子沿鏈間進行轉移，有效改善材料的高溫傳導損耗。同時極性側基的引入增強了分子鏈的極化程度、提高材料的介電常數，從而改善材料的高溫電容密度。

圖2.（A）具有不同空間位阻和最低未占據分子軌道（LUMO）能級的 mPDA 組裝側基的設計原理。（B）PEI-X(c) 聚合物在 200°C 時的漏電流密度與電場的關系曲線，-X 分別為 -CH₃、-Cl、-NO₂、-CF₃ 和-CN。（C）PEI-X(c) 中相鄰共軛平面之間的二面角。（D）mPDA(X)-BPADA 的電子局域函數等值線分布。（E）常規 PEI 和 PEI-CN(c) 的熱激勵去極化電流。

  組裝位點優化（圖3）：研究團隊隨后將不同空間位阻側基組裝至mPDA單元的不同取代位點，并對聚合物模型基于分子動力學計算發現：在特定位點引入取代基能最大程度地扭曲分子鏈的局部構象，有效破壞電子沿骨架傳輸的路徑，而這種分子局部構象的空間扭轉效果主要由取代位點本身調控。結合材料的高溫漏電流、擊穿以及熱激勵去極化電流（TSDC）等測試，進一步驗證了最佳取代位點的合理性。

圖3.（A）尋找最佳取代位點的流程圖。（B）苯環的旋轉能壘隨旋轉角度的變化曲線。（C）在 200°C 時，PEI-CH₃（a、b、c）的電流密度隨電場的變化曲線。（D）PEI-X（a、b、c）（其中 -X 分別代表 -CH₃、-Cl、-NO₂、-CF₃ 和-CN）相鄰共軛平面之間的二面角。（E）在 200°C 時，PEI-CN（a、b、c）_{15% M} 聚合物的電流密度隨電場的變化曲線。（F）在 200°C 時，PEI-CN（α）的電流密度隨電場的變化情況。（G）常規PEI和PEI-CN（α）的TSDC測試結果。

  最終，在不改變PEI主鏈結構的前提下，基于取代基本征特性與組裝位點協同優化的側基定制組裝策略，高效地改變分子鏈的堆積形態、局部電荷分布以及空間構象，實現了材料的熱穩定性和高溫絕緣的協同提升，解耦了兩者之間的固有矛盾。其中定制材料在150°C和200°C下的擊穿強度分別提高至659 MV m^-1和606 MV m^-1，對應儲能密度獲得顯著提升且展現出具有長期循環工作的穩定性（圖4）。該側基定制組裝策略為發展下一代高溫聚合物電介質提供高效且普適的設計思路。

圖4. PEI-X復合材料的高溫電容性能。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2026.104945