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清華大學李琦課題組《Nat. Commun.》: 高分子結構單元定制組裝策略實現250℃極耐溫介電儲能

2023-04-28 來源：高分子科技

商業化介電高分子電容薄膜僅能在105°C以下正常工作，無法滿足新能源汽車、可再生能源并網、地下資源開采、先進電磁能裝備等領域對發展耐高溫介電儲能電容器的要求（150 °C至250 °C）。另一方面，目前已有的耐高溫介電高分子中存在大量共軛結構，使其在高溫和高電場下的電導損耗呈指數級上升，導致器件過熱損壞。近年來，研究者們通過減少大分子中的共軛結構來提升材料的能帶隙寬度（E_g），但仍無法實現200℃以上高效儲能。

近日，清華大學李琦課題組通過一種基于結構單元定制組裝的策略，揭示了當材料E_g超過某一臨界值時，高溫絕緣性能隨E_g增大呈現邊際收益遞減的現象，此時影響介電高分子高溫儲能性能的決定性因素轉變為相鄰共軛平面間的二面角大小。依據這一新的認知，課題組設計制備的介電高分子薄膜在250 ℃極端溫度下的放電能量密度達到2.1J/cm³（90%充放電效率），為目前報道最高水平。

課題組利用機器學習對由21種單體組成的110種聚酰亞胺類大分子結構的玻璃化轉變溫度（T_g）和能帶隙寬度（E_g）進行了高通量預測（圖1）。通過將分子結構拆分成不同的結構單元，以模塊化組裝的策略合成并系統研究了其中12種聚酰亞胺類大分子，得到了結構單元的增加與替換對材料T_g和E_g的量化影響（圖2），從而實現可定制化獲得所需目標性能的聚合物分子結構。

圖1. 機器學習高通量性能預測

圖2. 結構單元對材料T_g和E_g的量化影響

進一步，課題組通過對一系列具有不同E_g的聚酰亞胺類大分子在高溫條件下的絕緣性能（泄漏電流和擊穿電壓）進行對比分析發現，材料的E_g與高溫絕緣性能變化趨勢并不一致，這與傳統的認知截然不同。傳統認為，電介質能帶隙寬度是決定高溫絕緣性能的關鍵因素。課題組研究發現，當這類材料的能帶隙寬度達到某一臨界值時（3.3eV），導電機理發生轉變，繼續增大能帶隙寬度并不能持續提升材料的高溫介電儲能性能。這一研究結果表明，傳統僅依靠提升E_g的設計思路無法突破這類材料的使用溫度上限。課題組通過分子動力學模擬結合實驗研究揭示，在該情況下，材料的高溫介電儲能性能跟聚合物中相鄰共軛平面之間的二面角密切相關（圖3）。課題組最終分別獲得了在150 ℃、200 ℃和250 ℃下具有優異高溫儲能性能的電介質聚合物（圖4）。例如，在250 ℃極端溫度下，充放電效率在90%以上的能量密度達到2.1J/cm³，為目前報道最高水平。

圖3. 共軛平面間的二面角及材料的電導機制

圖4. 高溫介電儲能性能

相關研究成果以“Designing Tailored Combinations of Structural Units in Polymer Dielectrics for High-Temperature Capacitive Energy Storage”為題發表于國際學術期刊Nature Communications。清華大學博士后王瑞和博士生朱雨杰為論文的共同第一作者，李琦副教授為論文通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金項目的支持。

全文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38145-w#Sec2

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（責任編輯：xu）

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