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  可拉伸超級電容器作為新型柔性儲能器件在智能穿戴等柔性電子產品中應用前景廣闊。然而，能量密度低和抗形變能力差等缺陷是制約其快速發展的瓶頸。為解決上述問題，華東理工大學王庚超教授課題組基于早期提出的“同質一體化可拉伸器件”設計策略（Energy Storage Materials2021, 39, 130-138.），設計合成了雙親型聚氨酯交聯彈性體（APU）并與“鹽包水/乙腈”（H₂O/AN-NaClO₄）電解液有效結合，成功制備出雙親型有機/水凝膠電解質，其穩定工作電壓窗口高達~2.3 V。基于同質化策略，將活性物質以漿料的形式涂覆在具有島-橋結構的聚氨酯基可拉伸集流體上制備了本征可拉伸電極，最終通過“直接粘貼”的簡便工藝組裝了一體化可拉伸超級電容器。由于該彈性基體材料具有極強的粘附性和親和性，使得該可拉伸器件具有穩定的電化學性能輸出，在應變為100%拉伸過程中，器件的電容保持率達94.5%，充放電循環10000次后電容保持率為95.2%。該工作以“High-performance Integrated Stretchable Supercapacitors Based on Polyurethane Organo/hydrogel Electrolyte”為題發表在《ACS Applied Materials Interfaces》上（doi/10.1021/acsami.1c17186）。文章第一作者是華東理工大學穆宏春博士，黃新明碩士，王文強博士后為共同通信作者。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

圖1 APU的制備工藝及其力學性能

如何讓剛柔并濟的聚氨酯親油又親水？

  本研究引入含有磺酸基團的親水擴鏈劑和聚氧化乙烯二醇親水軟段，賦予聚氨酯優異的親水性，同時體系中還存在異佛爾酮二異氰酸酯親油鏈段，以三乙醇胺為交聯劑，成功合成了具有三維交聯網絡的雙親型聚氨酯彈性體（APU）。該APU彈性體呈現出色的機械強度（~19 MPa）和優異的回彈性。

圖2 APUGE的形成機理及性能

“鹽包水/乙腈”策略構筑寬電位窗口（~2.3 V）有機/水凝膠電解質

  將APU溶脹于高鹽濃度8 m（mol/kg）的NaClO₄/H₂O/AN體系中，制得雙親型有機/水凝膠電解質（APUGE~2.3 V）。其中，AN作為共溶劑可以減弱聚合物分子鏈之間的相互作用力，使鏈段得到充分伸展，促進電解質的滲透，實現高的離子電導率，賦予器件高的倍率性能。在結合過程中，H₂O和AN分別浸潤APU的親水和親油鏈段，實現APU鏈段的充分溶脹，并在各溶脹鏈段附近形成溶劑化鞘。如圖2a所示，溶劑化鞘層可以將Na⁺以及幾乎所有的AN和H₂O分子結合起來，并與溶脹的雙親型鏈段親和，從而達到沒有自由水分子存在的效果。此外，大量的ClO₄^-陰離子直接與Na⁺進行配位，使得離子聚集，最終會形成較大的離子團簇。由此發現，隨著NaClO₄濃度的增加，Na⁺周圍的溶劑化結構更加穩定。因此，當高濃度的NaClO₄/H₂O/AN與APU結合時，離子簇中的水分子會靠近親水段，而AN會靠近親油段，得到了寬電位窗口的APUGE，從而提高了器件的能量密度。此外，APUGE在吸液率為250%時，其拉伸強度為4.5MPa ,斷裂伸長率高達2220%，并具有優異的拉伸回彈性。

圖3本征可拉伸電極的設計及性能

“島-橋型”導電填料與彈性體的協同作用

  以零維的導電炭黑（CB）作為“島”，一維的多壁碳納米管（MWCNTs）作為“橋”從而形成島-橋結構的導電填料，將其均勻分散在低溶脹率的聚氨酯彈性基體中，成功制備了可拉伸集流體，該集流體具有優異的機械強度和拉伸回彈性，并在不同應變和循環下均保持穩定的阻抗變化趨勢。相比于單獨使用CB作為導電填料的集流體具有明顯的優勢。涂覆活性炭后，具有島-橋結構的本征可拉伸電極在拉伸循環過程中仍然保持著低的電阻變化。

圖4 靜態和動態電化學性能評價

界面緊密結合賦予穩定的性能輸出

  得益于雙親型聚氨酯有機/水凝膠電解質的寬電位窗口和高粘附性，和電極的本征可拉伸性，所組裝的一體化可拉伸超級電容器具有優異的電化學性能。當功率密度為0.0256 W cm^-3時，其能量密度可達5.65 mWh cm^-3，并且在截止應變為100%，拉伸循環500次后電容保持率仍為94.5%。通過層層之間的剝離試驗，以及不同拉伸態下的斷面電鏡圖也進一步佐證了該器件的界面穩定性，可確保器件性能的穩定輸出。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.1c17186