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  水凝膠電解質依靠聚合物鏈段及其官能團的作用，能夠精準調控水的氫鍵網絡，從而有效抑制水系鋅離子電池中由水引發的不良反應。然而，傳統凝膠電解質為維持較高的離子電導率，通常需要超過80%的含水量，這不僅容易誘發嚴重的界面副反應，其低溫適用范圍也局限于~ ?40 °C。一旦進一步降低水含量，離子電導率會急劇下降，界面阻抗顯著增大。盡管近年來在貧水凝膠電解質的設計上已有探索，但多僅適用于室溫條件，動力學性能仍不理想。電解質含水量與離子傳輸動力學之間的矛盾難以調和，已成為限制低溫鋅離子電池發展的關鍵瓶頸。因此，亟需開發新型貧水凝膠電解質體系，以在低水含量下兼顧高效離子傳輸。

  近期，哈爾濱工業大學張乃慶教授團隊提出了water-in-polymer新策略，成功突破了鋅離子電池的低溫瓶頸。該策略的創新性主要體現在三個方面：（1）獨特的聚合方法：利用電解液中的原生質子直接引發共溶劑聚合，無需額外引發劑或交聯劑。在消耗質子的同時實現了線性短鏈聚合（低空間位阻），從而保持快速的離子傳輸過程；（2）優異的低溫性能：殘余單體與聚合物共同維持弱溶劑化環境，使鋅離子能夠快速脫溶劑化，降低界面濃差極化；（3）兼顧正負極需求：低水/質子含量最大限度提升了鋅的熱力學穩定性，同時抑制了H⁺在正極材料中的嵌入，保證了在正極材料在高負載條件下的穩定循環。

圖1：water-in-polymer與傳統交聯聚合物工作示意圖對比

圖2：電解質聚合過程及相關性質表征：a) 紅外光譜對應于不同 DOL 的引入檢測。b)電解質中氫鍵數量的分子動力學模擬(LE，液體電解質；GE，凝膠電解質)。c) 采用 LSV 法進行電解質的 ESW 測試。d) DOL 和 PDOL 的化學結構。e) 不同時間聚合條件下的相應核磁共振監測 (d，天)。f) 在各種溫度下對應于 GE 的離子電導率測試。g) 將 GE 電解質的離子電導率與報道的水凝膠電解質在不同溫度下的離子電導率進行了比較。h) 2 m Zn(OTF)₂ 電解質的徑向分布函數。i) GE 電解質的徑向分布函數。

  通過弱溶劑化DOL 定向聚合策略成功開發了一種聚合物包水、耐低溫、高穩定性的凝膠電解質。電解液中的水分子被聚合物限制，實現了 2.59 V 的寬電化學窗口，保證了電極的穩定性和副反應抑制。該電解質憑借其獨特的快速離子傳輸通道和界面處的弱溶劑化環境，實現了鋅離子的快速傳輸和脫溶劑化，在 -70℃ 時保持了 0.36 mS cm^-1 的高離子電導率。使用GE 的對稱電池在 25℃ (1 mA cm^-2–1 mAh cm^-2)下的循環壽命超過 10000 小時，即使在 70% 的充放電深度下也可以循環 3500 小時。在 -70℃ 的極端溫度下，也可以穩定循環 1000 小時以上。此外，聚合物包水電解質通過抑制正極材料的H⁺共插層，優化了正極離子存儲機制。該機制避免了絕緣ZHF 的產生，從而實現了正極材料在高負載下的高效利用。在電流密度為 0.5 A g^-1、負載量為16 mg cm^-2 的條件下，經過150 次循環后，其容量仍保持在 192 mAh g^-1。這項工作為適應低溫的電解質設計提供了新的見解，這對于促進電池在極寒條件下的應用具有重要意義。

  以上研究成果近期以“Lean-Water Gel Electrolyte Enables Zinc Ion Battery at ?70℃”為題，發表在《Angewandte Chemie International Edition》(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202511520)上。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202511520