水系鋅金屬電池(AZMBs)憑借其本征安全性、低成本及環境友好性等優勢,而被視為極具潛力的大規模儲能技術。然而,鋅負極存在著鋅枝晶無序生長和界面副反應等問題,嚴重制約了電池的循環壽命和實際應用。相較于傳統液態電解質,聚合物水凝膠電解質雖能緩解上述問題,但往往難以同時兼顧優異的機械性能和高離子電導率。此外,傳統水凝膠多基于化石基高分子材料,存在回收困難、環境友好性不足的弊端。因此,開發兼具優異機械性能、高離子電導率且可回收的水凝膠電解質,有利于推動AZMBs的可持續應用。
近期,武漢大學陳朝吉教授、余樂副研究員團隊報道了一種普適性電凝膠化技術原位構建生物大分子水凝膠電解質的策略。該策略以殼聚糖、羧甲基纖維素、海藻酸鈉等可再生生物質為原料,所制備的水凝膠電解質厚度和微觀結構可調,同時實現了出色的機械性能(2.0-4.4 MPa)和高離子電導率(10.1-19.5 mS cm-1)(圖1)。基于殼聚糖的電解質(E-CS-GE)組裝的鋅對稱電池在1 mA cm-2/1 mAh cm-2 條件下可穩定循環超過4500小時,其平均庫倫效率高達99.83%。即使其放電深度(DOD)達到80%時,其循環壽命仍長達300小時(圖2)。這得益于E-CS-GE凝膠電解質有效抑制了水分子的活性,從而顯著緩解了鋅枝晶生長和析氫、鋅腐蝕等副反應(圖3)。以E-CS-GE凝膠電解質組裝的Zn||ZVO電池展現出了優異的容量保持率92.4%,并且可以在-15°C至110°C的寬溫范圍內穩定運行(圖4)。該全電池的面容量可提升至5.4 mAh cm-2,其負極/正極容量比(N/P)可低至1.1,展現了該水凝膠電解質的實際應用潛力(圖5)。結合實驗驗證、生命周期評價和技術經濟分析,此類電解質表現出優異的可回收性、環境友好性和成本效益(圖6)。綜上所述,該工作為高性能水系鋅離子電池的可持續發展提供了一種有效的制備策略。

圖1. 通過電凝膠法原位制備生物大分子水凝膠電解質

圖2. 基于E-CS-GE電解質的鋅電池的電化學性能

圖3. 水凝膠電解質中對Zn2+的調控機制研究

圖4. Zn||ZVO電池的循環性能及寬溫性能

圖5. Zn||ZVO全電池及軟包電池性能

圖6. 凝膠電解質的可回收性、環境影響和經濟性評估
相關研究成果以“Practical, sustainable, wide-temperature-adaptable zinc-metal batteries enabled by electrogelated recyclable biomacromolecular hydrogel electrolytes”為題發表在《National Science Review》(10.1093/nsr/nwaf308)期刊上。武漢大學博士研究生黃京和王思俊為論文共同第一作者,武漢大學陳朝吉教授和余樂副研究員為論文共同通訊作者。該研究得到國家自然科學基金委、武漢大學人才啟動經費及武漢大學先進測試表征平臺的支持。
作者介紹:
陳朝吉,武漢大學資源與環境科學學院教授、博士生導師。2015年博士畢業于華中科技大學,2015-2021年分別于華中科技大學與馬里蘭大學帕克分校從事博士后研究,并于2021年5月入職武漢大學資環學院組建X-Biomass課題組。從事生物質材料(木材、竹材、纖維素、甲殼素等)的多尺度結構設計、功能化及高值利用方面的研究,致力于以天然材料解決可持續發展面臨的材料-能源-環境挑戰。以第一/通訊作者(含同等貢獻)在Nature (2篇)、Science、Nature Reviews Materials (2篇)、Nature Sustainability (2篇)、Nature Communications (9篇)、Science Advances(2篇)、National Science Review(2篇)等國內外著名學術期刊上發表SCI論文100余篇,總引用37,000余次,H因子103。獲科睿唯安“全球高被引科學家”(2021-2024連續四年入選材料科學領域)、斯坦福大學“全球前2%高被引科學家”終身影響力榜單、麻省理工科技評論亞太區“35歲以下科技創新35人”、“ACS KINGFA Young Investigator Award”、“中國化學會纖維素專業委員會青年學者獎”、“Advanced Science青年科學家創新獎”、“前沿材料青年科學家獎”、阿里巴巴達摩院“青橙優秀入圍獎”、“中國新銳科技人物卓越影響獎”、“R&D 100 Awards”、“武漢大學杰出青年”等榮譽。擔任The Innovation Materials學術編輯,The Innovation、Research、SusMat、npj Soft Matter、Green Carbon、Molecules等雜志編委/青年編委,以及中國化學會纖維素專業委員會委員。
余樂,武漢大學資源與環境科學學院副研究員、碩士生導師。2021年博士畢業于華中科技大學,2021-2024年于武漢大學從事博士后研究,并于2024年入職武漢大學資環學院,加入X-Biomass課題組。長期致力于纖維素基功能材料設計與應用。主要通過纖維素化學改性和超分子工程等策略,開發可持續纖維素基塑料替代品、離子導體等材料,應用于極端環境儲能、可持續包裝、智能響應系統等場景。以第一/通訊作者(含同等貢獻)在Nature Reviews Materials、Nature Communications(2篇)、National Science Review、Advanced Materials(2篇)、Matter、Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、Advanced Functional Materials(2篇)、Advanced EnergyMaterials等期刊,6篇為ESI高被引/熱點論文,總被引2500余次,H因子24。
原文鏈接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf308
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