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  水凝膠電解質基柔性鋅離子混合電容器（ZIHCs）由于其集成了鋅電池和電容器的互補優勢，正逐漸成為一種新興的、極具潛力的儲能設備。然而，鋅離子混合電容器仍面臨著能量密度和循環壽命之間失衡和鋅負極枝結晶的問題。與此同時，如何實現高性能的水凝膠電解質仍然存在一些挑戰：1）繁瑣的制備過程，需要長時間的高溫加熱（60-90 °C，超過2 h）、紫外線照射或有毒的促凝劑；2）性能不足，如力學強度低、粘接能力弱、低溫適應性差。因此，迫切需要設計一種簡便高效的方法制備具有優異機械穩定性的自粘和防凍型水凝膠電解質，從而滿足柔性鋅離子混合電容器在嚴苛的環境下工作。

  鑒于此，北京林業大學楊俊團隊在前期研究的基礎上（Chem. Mater. 2018, 30, 3110?3121；ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 56509?56521），設計了一種基于“單寧酸-金屬離子”自催化效果的納米增強體系。該體系能夠在室溫下幾分鐘內制備出一種新型的抗凍粘附“鹽包水”聚兩性離子水凝膠電解質，極大地延長了柔性鋅離子混合電容器循環壽命（100000圈），并有效地抑制了鋅負極枝結晶的形成。進一步研究發現，組裝的鋅離子混合電容器在電化學性能和機械性能方面均表現出優異的低溫適應性，能夠在冰水浴和真空條件等嚴苛環境下正常工作。

  在該研究中，作者通過結合單寧酸包裹的納米纖維素（TCs）和氯化鋅（ZnCl₂），構建了一種自催化的納米增強體系，體系中TCs上的酚羥基被Zn²⁺氧化為醌/半醌自由基，同時Zn²⁺被還原為Zn，迅速激活過硫酸銨產生SO₄^?·自由基，從而引發兩性離子甜菜堿（SBMA）和丙烯酸（AA）單體的快速凝膠化，最終成功獲得了具有優異力學穩定性、自粘附性和抗凍性能等多功能集成的“鹽包水”聚兩性離子水凝膠電解質（PZHE）。這種“鹽包水型”PZHE可以提供大量的離子遷移通道，提高鋅金屬電極的可逆性，從而極大減少副反應，延長循環壽命（圖1）。

圖1 基于自催化納米增強體系的自粘防凍PZHEs的設計策略

  作者首先考察了自催化納米增強體系中的動態氧化還原反應（圖2）。

圖2自催化納米增強體系中動態氧化還原反應的表征

  其次作者表征PZHEs的力學性能。結果表明PZHEs在超高力學強度方面的優越性，能夠承受極大變形和嚴重機械沖擊，從而保護構建的ZIHC免受嚴重機械變形的影響（圖3）。

圖3 PZHEs的力學性能

  在粘附性能方面，作者以7.5 M ZnCl₂填充的PZHEs為例，展示了其粘附性能，證明其具有良好的普適性、可靠性、耐久性。總的來說，PZHEs堅固耐用的自粘性使電極和電解質界面之間實現了保形、穩定和電功能集成，滿足了ZIHC適應大形變的要求（圖4）。

圖4 PZHEs的自粘性能

  此外，作者也表征了PZHEs的抗凍保濕性能。結果表明PZHEs具有優異的防凍和抗干燥能力，即使在低溫下也表現出非凡的離子導電性、突出的力學性能和粘合穩定性，保證了ZIHC具有出色的耐用性，能夠承受極端條件，并提高了其環境適應性（圖5）。

圖5 PZHEs的防凍和保濕性能

  最后，基于PZHEs上述整合的優勢，作者組裝了柔性ZIHCs，研究了其在各種環境下的電化學性能。結果表明，ZIHCs在電化學和力學性能方面均展現出非凡的低溫適應性（圖6和圖7）。

圖6 ZIHCs組裝和ZIHCs在-60到25 °C范圍內的電化學性能。

圖7 在-40 °C下，柔性ZIHCs經過一系列力學沖擊實驗的電化學性能

  綜上所述，該論文基于自催化的納米增強體系，制備了一種新型的抗凍粘附“鹽包水”聚兩性離子水凝膠電解質，實現了鋅離子混合電容器優越的低溫適應性，有助于啟發高性能的PZHEs在環境適應型柔性和可穿戴電子設備領域的設計和應用。這一研究成果近期發表在ACS Nano雜志上，楊俊副教授為本文的通訊作者，博士研究生符慶金為文章的第一作者。該研究得到了中央高校基本科研業務費等項目的資助。

  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.1c08193