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  納米纖維素作為地球上最豐富的可持續生物聚合物，已成為新一代軟材料設計的關鍵原料。憑借其高結晶度、高長徑比、優異的機械強度和生物相容性，納米纖維素在柔性電子、組織工程、能源存儲等領域展現出巨大潛力。將納米纖維素融入凝膠網絡，可以構建出兼具柔性、強韌、多功能的凝膠材料。然而，傳統納米纖維素水凝膠往往面臨兩類瓶頸：一是力學性能與功能集成難以兼得；二是環境穩定性不足。

  在這一背景下，“液相工程（Liquid-Phase Engineering）”提供了一條全新路徑：液體不再只是填充介質，而是與納米纖維素和聚合物并列的結構構筑單元。通過精心選擇并設計液相（如水、有機溶劑、離子液體、低共熔溶劑），可以大幅提升納米纖維素凝膠的機械強度、環境耐受性與多功能性。

  近日，天津大學蘇榮欣團隊在Advanced Functional Materials 發表綜述“Liquid-Phase Engineering of Nanocellulose Gels for Enhanced Mechanical Performance and Multifunctionality”，圍繞以液相為中心的凝膠設計理念，對納米纖維素凝膠的結構設計、制備策略、性能調控與應用場景進行了系統回顧。天津大學浙江研究院閃璨璨助理研究員為論文的第一作者，天津大學化工學院蘇榮欣教授為通訊作者。

1.液相如何重塑凝膠性能

  回顧近十年的研究可以發現，納米纖維素復合凝膠材料的演進正在從固相網絡強化走向液相-固相協同編程。傳統策略多聚焦于聚合物-納米纖維素網絡，而該文章強調，液相可通過影響界面作用，同時影響納米纖維素分散穩定性、凝膠網絡拓撲、能量耗散與傳輸行為，從而成為決定性能上限的“隱形骨架”。

  水易凍結且揮發；有機溶劑體系可降低冰點并增強保水；離子液體不易揮發、耐高溫且導電性好；低共熔溶劑溫域寬并具可持續潛力。因此，通過合理選擇液相，可優化凝膠的力學行為、導電性、自修復和環境穩定性等。

圖1 以液相為構筑單元設計不同類型的納米纖維素復合凝膠及其功能。

2.以液相分類凝膠：水凝膠、有機水凝膠、離子凝膠、低共熔凝膠

1）水凝膠

  水凝膠的優勢在于類組織軟濕與生物友好；短板在于機械不足與環境不穩定。文章提出，在設計納米纖維素復合水凝膠時，需特別關注納米纖維素的分散性、負載量以及聚合物網絡與納米纖維素的相互作用。均勻分散是避免團聚導致的應力集中的關鍵，尤其在納米纖維素含量較高時更為重要。此外，納米纖維素的表面化學特性與剛性應與聚合物基體相匹配，確保應力有效傳遞，以滿足特定應用需求。

圖2 納米纖維素復合水凝膠。

2）有機水凝膠

  有機溶劑（甘油、乙二醇、DMSO等）與水形成強氫鍵網絡，既抑制冰晶也降低蒸氣壓，從而同時提升凝膠抗凍與保水性能。文章提出，納米纖維素復合有機水凝膠的理性設計需精確調控溶劑組成與納米纖維素-溶劑間的相互作用。有機溶劑的選擇應優先考慮與納米纖維素及聚合物的強氫鍵結合能力，以確保形成均勻凝膠網絡并賦予抗凍防脫水特性。制備工藝（原位凝膠化或溶劑置換）的選用應基于加工簡便性及性能調控需求。

圖3 納米纖維素復合有機凝膠。

3）離子凝膠

  離子液體具有抗干、耐高溫與優異導電性等優勢，同時離子還能破壞纖維素分子間氫鍵，成為纖維素溶解的重要溶劑。文章提出，對于納米纖維素復合離子凝膠，關鍵的挑戰在于平衡離子導電性、力學強度與加工可行性。離子液體的選擇需考慮其與納米纖維素的親和力、熱穩定性及揮發性。盡管纖維素的溶解/再生策略可實現分子級整合，但基于納米纖維素在離子液體中分散的簡化方法則能提升可加工性與力學性能。調控離子液體與納米纖維素的相互作用對于構建性能穩定、功能多樣的離子凝膠至關重要。

圖4 納米纖維素復合離子凝膠。

4）低共熔凝膠

  低共熔溶劑具有低揮發、溫域寬及可持續潛力。文章提出低共熔凝膠的設計應側重于納米纖維素、低共熔溶劑和聚合物網絡之間的相容性。對于可聚合的低共熔溶劑系統，選擇合適的低共熔溶劑可以使液相同時作為溶劑、單體和導電介質。在不可聚合的低共熔溶劑系統中，保持穩定的納米纖維素分散和凝膠基質內的有效載荷傳遞至關重要。

圖5 納米纖維素復合低共熔凝膠。

3. 功能實現：自粘附、導電、自愈合與環境適應性

  通過合理設計液相與納米纖維素、聚合物的相互作用，可賦予凝膠多種先進功能：

  1）自粘附凝膠：引入單寧酸、多巴胺等功能分子，或通過液相調控界面氫鍵與離子相互作用，實現對多種基底的牢固且可逆粘附。

  2）導電凝膠：結合離子液體、低共熔溶劑或添加導電填料（如MXene、CNT），構建高導電、可拉伸的柔性電路與傳感器。

  3）自愈合凝膠：利用動態共價鍵、非共價相互作用及液相調控的分子間相互作用實現損傷后的快速自主修復。

  4）環境適應凝膠：通過液相設計構筑抵御低溫、干燥和高溫等極端環境的凝膠材料，保持性能穩定。

圖6 自粘附納米纖維素復合凝膠。

4. 挑戰與展望

  盡管液相工程為納米纖維素凝膠帶來顯著性能提升，其仍面臨諸多挑戰：

  1）機理理解不足：液相-納米纖維素-聚合物間的多尺度相互作用機制尚不清晰；

  2）高固含量難題：高濃度納米纖維素易聚集，影響凝膠均勻性與力學性能；

  3）規模化生產困難：現有方法多局限于實驗室規模，需發展3D打印、連續擠出等連續化工藝；

  4）環境與安全：部分有機溶劑與離子液體存在毒性或難降解問題，需開發更綠色的溶劑體系。

  未來，通過結合理論模擬、原位表征與智能設計，構建具有明確“組成-結構-性能”關系的液相工程策略，將推動納米纖維素凝膠在柔性電子、可持續能源和生物醫用領域的實用化與產業化，助力材料循環經濟與低碳發展。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.73842