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  開發高性能可持續材料對于應對氣候變化、推動循環經濟和實現未來可持續發展具有重要戰略意義。纖維素納米纖維（CNF）薄膜因其可再生、可降解、生物相容性良好，以及優異的力學強度與光學性能，近年來引起廣泛的研究關注與應用探索，被視為石油基塑料的理想替代材料之一。但其固有的低延展性與有限韌性，嚴重制約了實際推廣與商業化應用。

  得益于CNF的高結晶度（60-80%）及薄膜的高緊度（1.0-1.4 g/cm³），CNF薄膜的拉伸強度可達150-250 MPa，優于大部分塑料。但由于纖維素分子鏈剛性強以及CNF的結晶度高，CNF薄膜展現出較差的延展性（斷裂伸長率＜10%）和低的韌性（＜15 MJ/m³），與傳統塑料薄膜（韌性一般在20-150 MJ/m³）相比仍有較大差距。這使得CNF薄膜在機械拉伸過程中易發生脆性斷裂，從而限制了其使用壽命和應用潛力。因此，提升其延展性并增強韌性，已成為推動其在高端領域替代石油基塑料的關鍵突破方向。

  近日，華南理工大學的方志強研究員、廣東工業大學邱學青教授和四川大學王靜禹副研究員合作團隊，從折紙龍三維折疊結構中獲得靈感，提出了一項創新性的解決方案：將均勻亞微米木質素膠體球作為"軟區"嵌入剛性CNF網絡，成功制備出兼具高延展性和高韌性的納米纖維素薄膜（L-CNF）。

  得益于木質素膠體球的亞微米尺度和高度均一性，這些“軟區”在薄膜中形成了類似折紙龍菱形結構的有序分布，從而在拉伸過程中有效促進CNF的整體滑移與應力均勻分散。所制備的L-CNF薄膜延展性達54.25%，韌性達60.58 MJ/m³，較純CNF薄膜分別提高了3.4倍和3.7倍。同時，該薄膜還具備紫外屏蔽和疏水性，展現出在可穿戴傳感器等領域的應用潛力。

  更具意義的是，這一高性能薄膜的全部組分——纖維素與木質素——均直接來源于木材。研究充分證明，通過巧妙的結構設計與調控，木材衍生材料在替代塑料方面具有巨大的潛力和可行性。

  相關成果以“Kirigami Dragon-Inspired Structural Design for Super Tough and Highly Ductile Nanocellulose Films”為題發表在《ACS Nano》上。論文第一作者為2022級博士研究生林曉琪，通訊作者為華南理工大學方志強研究員、四川大學王靜禹副研究員和廣東工業大學邱學青教授。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

圖1 展示了具有獨特折疊結構的傳統3D kirigami龍藝術品照片。其特殊的拉伸性能源于多個均勻變形區域，這些區域由清晰的褶皺線分隔。受此kirigami龍結構啟發，所設計的高延展性、高韌性L-CNF薄膜的結構示意圖及制備過程。在該結構中，均勻的亞微米級木質素膠體球作為軟質區域，有序地分布于CNF網絡中。得益于這種設計，L-CNF薄膜展現出優異的延展性和韌性。

圖2 在木質素膠體球與CNF的復合過程中，柔性高長徑比的CNFs緊密纏結木質素膠體球，形成大量接觸點并構筑起互連的三維網絡結構。該網絡結構的形成源于CNF固有的強內聚力，這種內聚力使木質素膠體球得以穩定固定于CNF網絡中。復合薄膜干燥后，單分散木質素膠體球均勻地嵌入CNF網絡中。L-CNF薄膜的最終微觀結構主要由木質素膠體球在CNF網絡中的物理纏結和空間嵌入所主導，而非化學鍵合。

圖3 不同木質素膠體球特性（尺寸、含量、多分散指數）L-CNF薄膜的應力-應變曲線與韌性；本研究L-CNF薄膜、其他報道的CNF薄膜及部分塑料薄膜的力學性能對比。

圖4高延展性、高韌性L-CNF薄膜中木質素軟區的增韌機制: CNF纏繞于木質素膠體球表面。木質素的塑性使其在外應力作用下發生軸向變形，導致CNF網絡產生滑移現象，從而提升CNF薄膜的延展性和韌性。一方面，較大膠體球能誘導軟區產生更顯著形變，并在應力下引發更高程度的CNF滑移。另一方面，CNF薄膜各軟區內不均勻變形會導致應力分布失衡、局部應力集中及裂紋萌生。相比之下，單分散木質素膠體球因變形能力相近，在CNF網絡中均勻變形，實現應力均勻分布，從而強化增韌效果。

圖5基于L-CNF薄膜的柔性電極在可穿戴傳感器領域展現出重要應用價值。通過靜電吸附石墨烯的工藝制成傳感器電極具有卓越的機械柔性（耐受扭轉/彎曲/打結形變）。實驗證實：在3%-10%應變范圍內，傳感器呈現顯著的電阻響應與信號增強；經歷20次加載循環仍保持穩定輸出；不同拉伸速率下響應明顯且頻率可調。人體運動測試中，該傳感器精準捕捉不同關節彎曲的動態信號。

  方志強聚焦微納米纖維素薄膜設計與開發，并探索其在柔性電子、光學器件、能源存儲和環境治理等領域的應用。相關的成果發表于Advanced Materials、Matter、ACS Nano、Small、Materials Horizons、Carbohydrate Polymers、Chemical Engineering Journal、Composites Part B: Engineering等期刊。

  王靜禹主要從事木質素的高值化利用和相關基礎研究。研究方向包括基于原子力顯微鏡力譜的分子間作用力研究、木質素溶液組裝行為及超分子結構精確調控、有序木質素基結構色材料的設計與制備等，相關工作在ACS Nano等國際權威SCI期刊發表。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.5c02817