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橡膠老樹發新芽 - 橡膠“3D超界面” - 華南理工大學陳玉坤等團隊 Nat. Commun.

2026-03-30 來源：高分子科技

橡膠，這一與人類工業文明相伴百余年的經典材料，以其獨特的高彈性、柔韌性和環境穩定性，廣泛應用于輪胎等領域。近來，在柔性電子傳感等新興領域，橡膠材料也受到關注。然而，橡膠基柔性傳感器的研究受困于“高靈敏度、寬應變范圍、高線性度”難以兼得的“不可能三角”。以至于，橡膠柔性傳感器多采取多段處理的方式，每一段應變對一個應靈敏度（0-x₁，GF₁；x₁-x₂，GF₂；x₂-x₃，GF₃…），才能使每一段響應有較好的線性擬合度（R²＞0.95）。其根源在于動態加載下導電網絡與橡膠基體形變不一致，導致填料網絡重排、脫離甚至斷裂。

近日，華南理工大學陳玉坤等研究團隊在Nature Communications上發表的最新成果，A rubber-based sensor with over 100 million-level ultra-sensitivity (0–10% strain range) via 3D super-interface（在0-10%應變范圍內，靈敏度因子（GF）達到1.1×10?，線性系數R2=0.98），為橡膠材料的柔性傳感開辟了新路徑。這一成果受炭黑粒子與橡膠分子鏈形成結合膠（物理纏結/或強化學錨定）的啟示，團隊原創性提出“3D超界面”理論原理：通過在橡膠基體表面構建具有較高粗糙度和比表面積的界面，進而顯著增加基體與導電層之間的相互作用位點密度，界面結合方式由平面的相互作用力轉變為強烈的“物理錨定+化學鍵合”的協同三維增強模式，實現界面結合強度的可控增強，從而一定程度上破解了不可能三角。橡膠這一“老樹”上綻放出“3D超界面”理論“新芽”。該研究的第一作者系華南理工大學博士生王興鈥，通訊聯系人包括廣東工業大學王薈博士、廣西大學徐傳輝教授、香港理工大學王鉆開教授、華南理工大學陳玉坤研究員。該項研究由華南理工大學陳玉坤研究員自籌經費完成，未獲縱向經費支持。

1. 橡膠基底的“微納雕刻”

研究團隊以納米羧基化丁苯橡膠（XSBR）為基體，通過調控膠乳成膜過程中的多物理場耦合，在橡膠表面構筑出粗糙度達400 nm的微/納結構。這一結構使橡膠基底的比表面積提升了22倍，為后續功能層的牢固附著提供了豐富的物理錨定位點。更重要的是，橡膠表面的羧基（-COOH）與導電層中PAM/CMC高分子的酰胺基（-NH?）之間形成了密集的氫鍵網絡（圖1）。這種“物理錨定+化學鍵合”的雙重作用，構建出區別于傳統二維平面粘接的“3D超界面”，解決了導電層在較大應變下易破壞、剝離的問題。

圖1 基于“3D超界面”的微裂紋多層柔性傳感器（MSFS）的微觀結構和性能。

2. 橡膠與導電層間的“脆-韌”調控藝術

膠基底之上，研究團隊構建了由聚丙烯酰胺（PAM）、羧甲基纖維素（CMC）和單壁碳納米管（SWCNTs）的PAM/CMC@ SWCNTs過渡層以及銀納米線（AgNWs）組成的PAM/CMC@ AgNWs復合導電層。通過調控PAM與CMC的比例，導電層的彈性模量可在7.7 GPa至70 GPa之間連續調節，斷裂韌性隨之變化。當模量處于50-70 GPa的高區間時，導電層呈現漁網狀裂紋，適用于0-3%應變范圍，靈敏度高達1.7×10?；當模量降至20-40 GPa時，裂紋轉變為平行排列，應變范圍擴展至0-10%，靈敏度仍維持在1.1×10?的超高水平（圖2）。這種“脆-韌”調控機制，實現了裂紋結構從“隨機生成”到“可控設計”的跨越。

圖2基于“3D超界面”的MSFS導電層“脆-韌”調控機制及裂紋結構調控策略。

3. “不可能三角”新的里程碑

上述設計，研究團隊制備的微裂紋超界面柔性傳感器（MSFS）具有超高靈敏度：在0-10%應變范圍內，靈敏度因子（GF）達到1.1×10?，線性系數R2=0.98， MSFS在10000次循環加載后仍保持信號穩定，在2000次50%大應變循環后力學行為幾乎無衰減，展現出卓越的長期服役穩定性。

團隊還發現，目前傳感器響應靈敏度僅考察了由特定測試方法（如規定的應變率和伸長長度）引起的傳感器響應時間的變化。然而，不同的應變率和伸長長度可能會引發不同的應變變形，從而產生不一致的結果。因此，類似于靈敏度定義中的GF，作者引入了響應靈敏度（GFt）的概念：即在100 mm/min的拉伸速率拉伸形變5%下的GF值與這段響應時間的比值。經測試，MSFS的響應靈敏度約為2.1 × 10?/s（圖3i）。