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  柔性導電水凝膠在可穿戴應變傳感器、生物電子醫(yī)學和多功能傳感元件等領(lǐng)域具有廣闊應用前景。然而，大多數(shù)水凝膠拉伸強度差、易損壞，且缺乏自粘附性，限制了其實際應用。木材作為一種天然增強材料，可顯著提升水凝膠的機械強度和尺寸穩(wěn)定性，但木基水凝膠通常缺乏粘附性能。

  為此，南京林業(yè)大學楊蕊副教授在《Carbohydrate Polymers》上發(fā)表題為“Adhesive conductive wood-based hydrogel with high tensile strength as a flexible sensor”的研究成果，通過引入丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨（DAC）構(gòu)建靜電相互作用網(wǎng)絡，成功制備出具有高拉伸強度、高粘附性和優(yōu)異傳感性能的木基水凝膠（WDDH）。該柔性傳感器在人體運動監(jiān)測（如手指彎曲、行走、吞咽等）中表現(xiàn)出高靈敏度（GF高達4.94）和穩(wěn)定性，具備在可穿戴電子、電子皮膚等領(lǐng)域的廣泛應用潛力。不僅為生物質(zhì)資源的高值化利用提供了新思路，也為開發(fā)綠色、高性能柔性傳感材料提供了可行路徑。

圖1 WDDH的制備流程及其高黏附性、機械強度和應變信號捕獲能力

  該水凝膠采用“自上而下”策略保留木材各向異性結(jié)構(gòu)，經(jīng)過堿處理去除半纖維素后，通過真空浸漬將含有DAC的低共熔溶劑（DES）引入木材框架，最終經(jīng)紫外光聚合形成水凝膠。DAC的引入不僅增強了水凝膠與木材之間的靜電作用和陽離子-π相互作用，還顯著提升了材料的粘附性和機械強度。圖1中還可看出WDDH具有良好的柔韌性和信號捕捉能力，適用于可穿戴設備。

圖2 WDDH的形態(tài)與結(jié)構(gòu)表征

  圖2通過FTIR、XPS、XRD和SEM等手段系統(tǒng)表征了WDDH的化學結(jié)構(gòu)與微觀形貌。FTIR顯示DAC引入后羥基峰發(fā)生紅移，表明分子間氫鍵增強；XPS證實了氯和氮元素的存在，說明DAC成功接枝；XRD顯示纖維素晶體結(jié)構(gòu)仍被保留，但結(jié)晶度略有下降，說明DAC的引入在一定程度上破壞了纖維素的規(guī)整排列。SEM圖像顯示水凝膠基質(zhì)充分填充木材細胞腔，界面結(jié)合緊密，無分層現(xiàn)象，表明木材骨架與水凝膠之間形成了強韌的復合結(jié)構(gòu)。

圖3 WDDH機械性能及在循環(huán)拉伸過程中能量損失與應力-應變行為

  圖3展示了WDDH在縱向（L）和徑向（R）方向的應力-應變曲線以及循環(huán)拉伸行為。由于木材的各向異性，WDDH在L方向表現(xiàn)出高拉伸強度（3.38 MPa），在R方向則具有高應變（274.40%）。DAC的引入顯著提升了材料的應力、應變和韌性，最高分別提高了11.65倍、7.46倍和27.48倍。循環(huán)拉伸測試表明WDDH具有優(yōu)異的抗疲勞性能，滯后環(huán)重疊度高，說明其能量耗散低、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性好，適用于需反復形變的傳感器應用。

圖4 WDDH濕膨脹性能

  圖4顯示了WDDH在不同方向上的濕膨脹行為。由于木材纖維的縱向排列和木質(zhì)素的疏水性，WDDH在L方向的膨脹率僅為2%，而在R方向為10%，表現(xiàn)出明顯的各向異性和良好的尺寸穩(wěn)定性。這種低膨脹特性使其即使在潮濕環(huán)境下也能保持結(jié)構(gòu)完整和信號穩(wěn)定性，非常適合用于貼膚式傳感設備。

圖5 WDDH粘附性能及粘附原理示意圖

  圖5展示了WDDH在不同材料表面的粘附性能及其定量測試結(jié)果。WDDH對玻璃、金屬、塑料、陶瓷等多種材料均表現(xiàn)出良好粘附性，其對玻璃的粘附強度最高可達270 kPa，是未改性樣品的5.48倍。這種高粘附性源于DAC中季銨鹽基團與帶負電表面之間的靜電相互作用。重復粘附測試表明WDDH具有較好的耐久性，即使經(jīng)過10次循環(huán)仍保持較高粘附力，具備實際應用的潛力。

圖6 WDDH拉伸傳感性能

  圖6展示了WDDH作為應變傳感器的性能。在縱向（L）和徑向（R）方向，其應變系數(shù)（GF）分別為4.9和1.2，靈敏度高于多數(shù)水凝膠傳感器。不同速率下的拉伸傳感曲線顯示信號響應穩(wěn)定，重復性良好。經(jīng)過1000次循環(huán)拉伸后，電阻變化仍保持在穩(wěn)定范圍內(nèi)，表明WDDH具有優(yōu).異的傳感耐久性和可靠性。

圖7 WDDH作為可穿戴應變傳感器的實際應用

  圖7展示了WDDH在實際應用中的表現(xiàn)。將其貼附于手指關(guān)節(jié)、肘部、膝蓋和喉部等位置，可準確捕捉不同角度彎曲、步行和吞咽等動作引起的電流信號變化。信號響應迅速、穩(wěn)定，且能區(qū)分不同運動幅度，顯示出在可穿戴健康監(jiān)測、電子皮膚等領(lǐng)域的應用潛力。

圖8 WDDH與其他水凝膠的綜合性能比較以及WDDH各項性能與膽堿基團和C=C雙鍵含量之間相關(guān)性

  圖8通過雷達圖對比了WDDH與其它水凝膠在多項關(guān)鍵性能（如GF、粘附力、應力、應變、抗膨脹性和透明度）上的表現(xiàn)，顯示WDDH綜合性能優(yōu)異。相關(guān)性分析表明，除電導率外，其余性能均與DAC中的膽堿基團和C=C雙鍵含量呈正相關(guān)，說明DAC的引入是提升水凝膠性能的關(guān)鍵因素。

  本研究通過保留木質(zhì)素和引入DAC策略，成功制備出具有高強度、高粘附、低膨脹、良好傳感性能和生物相容性的木材基水凝膠WDDH。其縱向應變系數(shù)達4.9，徑向應變達274.4%，對玻璃粘附強度高達270 kPa，在人體運動監(jiān)測中表現(xiàn)出色。利用天然木材作為骨架，不僅大幅提升了水凝膠的機械性能，更賦予了材料可降解、生物相容性好的內(nèi)在優(yōu)勢，順應了可持續(xù)發(fā)展趨勢。為未來開發(fā)長期、穩(wěn)定、舒適的新一代可穿戴醫(yī)療監(jiān)測設備與電子皮膚提供了堅實的材料基礎(chǔ)，具有重要的科學價值與廣闊的應用前景。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.carbpol.2024.122954