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  離子凝膠因其優(yōu)異的導電性、電化學穩(wěn)定性和非揮發(fā)性，近年來在柔性電子、軟體機器人、防護裝備和航空航天等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用潛力。然而，傳統(tǒng)離子凝膠普遍存在力學強度低、易斷裂等問題，限制了其在極端環(huán)境下的可靠性。隨著應(yīng)用場景的日益復雜，特別是在高溫、強沖擊力和劇烈振動的條件下，增強離子凝膠的機械韌性已成為關(guān)鍵挑戰(zhàn)。因此，提高離子凝膠的機械性能以滿足高強度、復雜環(huán)境下的需求，成為一個亟待解決的技術(shù)難題。開發(fā)具有高韌性和抗沖擊能力的離子凝膠，將為下一代柔性電子和防護裝備帶來更大的可靠性與安全性。

  鑒于此，中國科學技術(shù)大學龔興龍教授團隊通過協(xié)同增強策略，成功開發(fā)出一種具有高強韌性的PVA離子凝膠。該凝膠結(jié)合了原位局部對齊與鹽析作用，展現(xiàn)出可調(diào)的高強度和韌性。在防穿刺與高速彈道沖擊的測試中，表現(xiàn)出卓越的防護性能和能量耗散能力。

  相關(guān)成果近日以“In-situ localised alignment assisted salting-out enhanced ionogels with high strength, toughness and impact resistance”為題發(fā)表在《Nature Communications》上。論文第一作者為中國科學技術(shù)大學工程科學學院博士研究生張鎮(zhèn)濤，龔興龍教授和桑敏特任副研究員為通訊作者。

  研究團隊通過原位局部對齊和鹽析協(xié)同增強策略制備了高強韌的PVA離子凝膠PL-gel。該過程首先通過加熱混合乙二醇與聚乙烯醇（PVA），將混合物倒入模具并冷凍形成初步有機凝膠。然后，將凝膠固定在聚氨酯（PU）板上，浸入離子液體進行離子交換，離子液體替代乙二醇，增強PVA鏈間的疏水性并促進三維超分子相互作用的形成。鹽析過程使得分子鏈在拉伸方向逐漸對齊，最終形成有序的微觀結(jié)構(gòu)，從而顯著提高凝膠的強度和韌性。最終得到的PL-gel凝膠具有優(yōu)異的透明度和機械性能，能夠承受較大重量而不發(fā)生破損。此外，通過紅外光譜和XPS分析確認了離子液體的成功引入，X射線散射表征顯示了更高的結(jié)晶度和有序性。

圖1 PL-gel 的制備及其力學性能

  該研究探討了離子液體對PVA有機凝膠力學性能的強化作用。與傳統(tǒng)鹽析劑相比，離子液體鹽析的PVA離子凝膠展現(xiàn)出更高的韌性、模量、斷裂應(yīng)變和拉伸強度。其拉伸強度可在18.1-62.2 MPa范圍內(nèi)調(diào)節(jié)，韌性在56.8-123.7 MJ m^-3，模量在18.8-187.8 MPa之間，這表明離子液體與PVA分子鏈之間的相互作用較強，形成了更加穩(wěn)定的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。通過調(diào)節(jié)預拉伸條件和鹽析時間，發(fā)現(xiàn)預拉伸可顯著提高凝膠的抗拉強度，但也限制了其伸長性。

圖2 增強 PVA 離子凝膠強度與韌性的設(shè)計策略

  通過分子動力學分析，研究了離子液體（ILs）在離子凝膠中的作用。密度泛函理論（DFT）結(jié)果表明，ILs之間的相互作用比乙二醇（EG）和PVA之間的相互作用更強，表明ILs的引入能顯著增強PVA凝膠網(wǎng)絡(luò)的穩(wěn)定性。

圖3 分子動力學模擬揭示的 PVA 離子凝膠增強機制

  通過準靜態(tài)和動態(tài)穿刺試驗評估了PL-gel的穿刺抗力。結(jié)果表明，PL-gel具有更高的穿刺力和穿刺能量。通過低速和高速沖擊測試，評估了PL-gel在不同應(yīng)用場景下的防護性能。在低速沖擊中，PL-gel表現(xiàn)出優(yōu)異的緩沖效果，明顯優(yōu)于傳統(tǒng)材料，如EVA泡沫和PP。在高速彈道沖擊下，PL-gel實現(xiàn)了18.4 kJ/m的能量耗散，甚至超過Kevlar在相似沖擊速度下的表現(xiàn)。

圖4 穿刺防護性能

圖5 抗沖擊與能量耗散性能

  最后，研究人員驗證了局部對齊輔助鹽析策略在不同分子鏈和溶劑體系中的普適性與可定制性。將PVA替換為PAAM、溶劑由乙二醇改為水，制備出PAAM-L凝膠。該策略顯著增強了凝膠的力學性能，穿刺性能在靜態(tài)和動態(tài)條件下也顯著增強，同時賦予凝膠導電等功能，適用于多種場合與多樣化應(yīng)用。

圖6 局部對齊輔助鹽析策略的普適性和可定制性

  總而言之，該研究展示了原位局部對齊輔助鹽析策略在提升離子凝膠力學性能和抗沖擊能力方面的有效性。該方法不僅顯著增強了凝膠的強度、韌性和穿刺防護性能，還具備良好的普適性和可定制性，可應(yīng)用于不同聚合物體系和功能化需求，為高性能柔性電子與防護材料的開發(fā)提供了新思路。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-63148-0