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  納米壓印（NIL）是一種低成本高通量的微納表面制造技術，受到廣泛的關注和應用，尤其是在制備超表面、波導材料、集成電路等領域。與傳統的光刻技術相比，NIL具有成本更低，分辨率和生產效率更高等優勢。熱壓印是NIL一種典型的工藝，通常先將基材表面的聚合物薄膜升高到玻璃化轉變溫度（T_g）之上，再將具有微納結構的模具（母版）以較高的壓力平行壓印到聚合物表面，使得軟化或者流動的聚合物填充于微納結構的縫隙內部，降溫后聚合物固化定型，揭下母版后聚合物膜表面就會保持和母版納米形貌互補的圖案。然而熱壓印技術通常要求較高的溫度和壓印壓力，工藝參數苛刻，不僅限制了壓印膠和母版材料的類型，也容易降低母版的使用壽命。相比之下，紫外固化壓印在一定程度上克服了熱壓印的缺點，該技術采用低粘度的紫外光固化膠，在室溫下和低壓印壓力的條件下可充滿母版的縫隙里，之后在較高功率的紫外光照射下迅速固化，保留下互補的微納圖案。然而紫外光的穿透能力較弱，通常以石英材料作為母版，而且對膠層的厚度有較大的限制。此外，紫外光固化膠里的有機溶劑容易溶解/溶脹其他聚合物材料，因此以聚合物作為基底材料的選擇并不多。綜上，納米壓印技術領域亟需一類溫和的，且能夠在室溫下和低壓印壓力條件下實現超高精度納米形貌轉印的新材料。

  盡管通過溶液澆鑄可以輕松實現大面積聚合物薄膜的制備，但是體系固化過程中累積的殘余應力（RS）及其釋放過程會對NIL空間精度造成破壞性的影響。殘余應力源于非平衡態聚合物鏈的凍結，其影響包括聚合物材料微觀缺陷的形成和宏觀不均勻收縮。RS的累積效應在用溶液澆鑄制備的聚合物薄膜中更為嚴重——聚合物鏈段運動跟不上快速的傳質過程（溶劑的揮發）。盡管利用增塑劑可以加快聚合物鏈段運動，從而盡量消除RS的累積，但該方法會導致聚合物模量和抗蠕變性能降低，因此不能提供足夠的尺寸穩定性以維持納米圖案的精確度。

圖1. PVA-PTA復合薄膜的微觀結構和殘余應力表征

圖2. 監控PVA-PTA體系在溶液揮發過程中的應力累積，表明PTA加快了PVA的鏈段動力學。

  PVA-PTA溶液澆鑄薄膜的表面具有亞納米級的粗糙度（圖3），這是實現高分辨率NIL的基礎。將PVA-PTA溶液傾倒在刻有亞 2 nm高度的晶圓表面，在室溫下揮發干燥即可得到面積大于100 cm²，有自支撐性，且分辨率高達亞2 nm的圖案化聚合物膜。高達2GPa的模量保證了納米圖案的尺寸穩定性和長期穩定性（圖2）。值得注意的是，該水性體系溫和無腐蝕性，NIL工藝簡單且無需高溫和高壓印壓力，因此適用于高曲率和多種物理化學性質的微納結構表面，甚至適用于脆弱的功能性生物表面，例如蟬翼和植物葉片表面（圖4）。此外可利用該體系的濕度敏感性，在一定的高濕度下使其軟化，利用薄膜自身重力填充入母版縫隙，或是利用壓力輔助壓印，干燥失水后即可得到圖案化的聚合物膜。

圖4. 不同物理化學性質表面的拓印效果

  文章信息

  Polymer Films’ Residual Stress Attenuation from the Supramolecular Complexation with Ultra-Small Nanoparticles for High Resolution Nanoimprint Lithography

  Jiadong Chen, Shenglin Yao, Bin Wang, Qiang Yu, Binghui Xue, Panchao Yin*

  Angew. Chem. Int. Ed. 2024, ASAP

  DOI: 10.1002/anie.202416759

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416759