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哈工大邵路教授團(tuán)隊(duì)2023年科研成果集錦

2024-02-11 來(lái)源：高分子科技

哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院邵路教授入選國(guó)家級(jí)高層次人才（特聘教授）、英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士（FRSC）、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)國(guó)合項(xiàng)目負(fù)責(zé)人，任npj Clean Water ( Nature 合作期刊）副主編、Journal of Membrane Science編委、中國(guó)化工學(xué)會(huì)分子辨識(shí)分離工程專委會(huì)委員等職。邵路教授在高通量低碳環(huán)保分離膜方向進(jìn)行了二十余年系統(tǒng)研究，研究團(tuán)隊(duì)2023年在碳捕集膜、納濾膜、多孔膜改性方向主要成果包括Science (1篇，唯一通訊）、Nature Communications (2篇)、Science Advances （1篇）、Angewandte Chemie International Edition (2篇)、Advanced Materials (1篇)、Engineering（2篇）、Science Bulletin（1篇）等。

邵路教授主頁(yè)：http://homepage.hit.edu.cn/shaolu?lang=zh

邵路教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)年招收優(yōu)秀生源“快速響應(yīng)”博士生，隨時(shí)申報(bào)，每月進(jìn)行一批！具體要求見(jiàn)：http://yzb.hit.edu.cn/2023/0609/c8824a313710/page.htm

1、Science：《冰限域合成高度離子化三維準(zhǔn)層狀聚酰胺納濾膜》（Ice-confined synthesis of highly ionized 3D-quasilayered polyamide nanofiltration membranes）

傳統(tǒng)的聚酰胺（PA）納濾膜選擇層在多孔載體上通過(guò)界面聚合（IP）形成。由于在界面聚合形成PA過(guò)程中，有機(jī)胺和酰氯的聚合反應(yīng)速率比胺在有機(jī)相溶液中的擴(kuò)散速率快，這種不受控制的擴(kuò)散和快速聚合形成了具有多尺度、孔徑不均一的PA選擇層，因此，通過(guò)傳統(tǒng)擴(kuò)散主導(dǎo)的界面聚合難以實(shí)現(xiàn)理想的納濾膜結(jié)構(gòu)。

邵路教授團(tuán)隊(duì)利用冰/水相變過(guò)程可有效控制單體在受限界面“冰”相中的擴(kuò)散，從而調(diào)控界面處單體反應(yīng)，單體可通過(guò)先前形成的大孔層狀結(jié)構(gòu)的間隙/孔道進(jìn)一步反應(yīng)，形成具有獨(dú)特物化結(jié)構(gòu)特點(diǎn)的選擇層。通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論研究，團(tuán)隊(duì)證實(shí)了“冰限域”在納濾膜界面聚合過(guò)程中，對(duì)聚酰胺功能層結(jié)構(gòu)形成的特殊作用，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)定了合成納濾膜的三維準(zhǔn)層狀褶皺結(jié)構(gòu)及其離子化程度。與在常規(guī)水/正己烷界面形成的具有致密非均相結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)商用聚酰胺納濾膜相比，“冰限域”界面聚合合成的納濾膜具有獨(dú)特的高度離子化三維準(zhǔn)層狀褶皺結(jié)構(gòu)，該獨(dú)特結(jié)構(gòu)賦予新型納濾膜優(yōu)異的鹽分離效果和一/二價(jià)陰離子篩分性能，可高效過(guò)濾納米/亞納米級(jí)小分子和離子物質(zhì)。

原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi9531

2、Nature Communications :《多功能多酚焊接推動(dòng)高效膜法碳捕集》（Boosting Membrane Carbon Capture via Multifaceted Polyphenol-mediated Soldering）

近年來(lái)，全球碳排放迅速增加，大氣中的二氧化碳含量達(dá)到創(chuàng)紀(jì)錄水平，環(huán)境問(wèn)題日益凸顯。在此嚴(yán)峻形勢(shì)下，我國(guó)提出碳達(dá)峰、碳中和的氣候目標(biāo)。高效的碳捕獲技術(shù)是減少碳排放和二氧化碳進(jìn)一步催化轉(zhuǎn)化的前提和基礎(chǔ)，是實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的關(guān)鍵技術(shù)。氣體膜分離技術(shù)因其低成本且易操作的優(yōu)勢(shì)對(duì)碳捕集產(chǎn)業(yè)發(fā)展、緩解全球氣候變化具有重要意義。
邵路教授團(tuán)隊(duì)在該工作中率先提出多酚分子焊接策略完美結(jié)合了有機(jī)聚合物和無(wú)機(jī)多孔材料的優(yōu)勢(shì)，實(shí)現(xiàn)對(duì)聚合物鏈、金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)以及兩相界面的精準(zhǔn)調(diào)控。多酚的特殊粘附性導(dǎo)致自具微孔聚合物鏈的僵化以及堆積密度的增加，提高其篩分能力；中空的金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)減少其傳質(zhì)阻力，改善氣體滲透性。不同的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)互相協(xié)同，打破傳統(tǒng)聚合物材料中氣體滲透性與選擇性此消彼長(zhǎng)的限制。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-37479-9

3、Nature Communication：《防止高粘度原油遷移聚積的超親水膜表面調(diào)控》（Surface manipulation for prevention of migratory viscous crude oil fouling in superhydrophilic membranes）

海上原油泄漏和工業(yè)含油廢液排放對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類健康構(gòu)成巨大威脅，嚴(yán)重破壞全球水-食物-能源鏈條。合成制備超親水和水下超疏油高性能分離材料是實(shí)現(xiàn)油水分離的有效策略，已在含油廢水處理中得到應(yīng)用。其分離原理是，依靠材料的超親水性，讓水可以順利通過(guò)材料內(nèi)部的孔隙結(jié)構(gòu)，在材料表面形成水化層，以阻止油的通過(guò)。微孔和高比表面積所產(chǎn)生的毛細(xì)力可產(chǎn)生破乳作用，有利于乳液與水分離。然而，現(xiàn)有親水改性方法雖能賦予分離膜一定程度的抗污染性能，但依然無(wú)法實(shí)現(xiàn)抗高粘性原油和原油水乳液的高效分離。其根本原因在于，傳統(tǒng)的“被動(dòng)抗污染”機(jī)理難以實(shí)現(xiàn)膜表面厚實(shí)穩(wěn)定的水合層以及在油分子與膜表面沒(méi)有足夠的空間位阻，不足以產(chǎn)生抵御高粘性原油污染的能力。

針對(duì)此難題，邵路教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了具有“主動(dòng)抗污染”新機(jī)理的超親水微濾膜，通過(guò)模擬天然大麗花葉片成分和結(jié)構(gòu)在微濾膜表面構(gòu)筑特殊的迷宮型褶皺微球，增加膜表面與水分子的接觸面積，協(xié)同增強(qiáng)膜表面的水合層和空間位阻效應(yīng)，獲得了新型油水分離膜。同時(shí)，新型超親水膜在死端過(guò)濾和錯(cuò)流過(guò)濾多種表面活性劑穩(wěn)定的油水乳液時(shí)，可實(shí)現(xiàn)較高的分離通量和極低衰減速率。新型分離膜具有超強(qiáng)抗原油污染能力，能抵御高粘性原油的初始粘附、遷移和聚集。該研究提出的新思路也可應(yīng)用于抗油織物等多種高性能材料的合成制備，具有普適性。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38419-3

4、Angewandte Chemie International Edition：《精密離子分離用雙機(jī)理驅(qū)動(dòng)超快滲透氧化石墨烯框架膜》（Ultra-Permeable Dual-Mechanism-Driven Graphene Oxide Framework Membranes for Precision Ion Separations）

水資源短缺是危及人類社會(huì)安全、制約可持續(xù)發(fā)展的世界性難題。開(kāi)發(fā)出高效水處理用分離膜材料是緩解這一重大危機(jī)的關(guān)鍵性舉措之一。二維材料氧化石墨烯（GO）組裝形成的分離膜具備區(qū)別于傳統(tǒng)分離膜的高效傳質(zhì)/分離通道結(jié)構(gòu)，有望突破目前的分離膜滲透選擇性上限，是構(gòu)筑新一代高性能分離膜的理想材料。然而，氧化石墨烯膜較差的離子選擇性和水中穩(wěn)定性一直是制約其走向?qū)嶋H應(yīng)用的關(guān)鍵性難題。

針對(duì)此難題，邵路教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了新方法，構(gòu)筑雙機(jī)理驅(qū)動(dòng)的氧化石墨烯復(fù)合膜。通過(guò)“后部”界面聚合，在氧化石墨烯膜中構(gòu)筑特定的聚酰胺交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)并賦予分離膜表面正電性，從而協(xié)同增強(qiáng)氧化石墨烯膜對(duì)金屬離子的尺寸篩分和靜電排斥能力，實(shí)現(xiàn)了對(duì)水中金屬離子的高效去除。得益于電荷排斥效應(yīng)和尺寸篩分效應(yīng)的協(xié)同作用，該研究所制備的新型氧化石墨烯復(fù)合框架膜在具備高滲透性的同時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的離子選擇性。同時(shí)，合成的新型氧化石墨烯框架膜具有穩(wěn)定性高、抗污染能力強(qiáng)和長(zhǎng)期使用性能優(yōu)異的特點(diǎn)。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202302931

5、Angewandte Chemie International Edition：《超高滲透性凝膠膜助力高效碳捕集》（Ultrapermeable Gel Membranes Enabling Superior Carbon Capture）

全球碳排放量的迅速增加，使得大氣中的二氧化碳含量達(dá)到創(chuàng)紀(jì)錄的水平，由此引發(fā)的氣候環(huán)境問(wèn)題日益頻繁和嚴(yán)重，嚴(yán)重威脅著人類的生存和發(fā)展。在這樣的背景下，我國(guó)政府提出了“碳達(dá)峰”和“碳中和”的莊嚴(yán)承諾。高效的碳捕獲技術(shù)，作為減少碳排放和二氧化碳進(jìn)一步催化轉(zhuǎn)化的前提和基礎(chǔ)，無(wú)疑是實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的關(guān)鍵所在。氣體膜分離技術(shù)以其低成本且易于操作的優(yōu)勢(shì)，對(duì)于碳捕集產(chǎn)業(yè)的發(fā)展以及緩解全球氣候變化具有重大意義。其中，基于親CO₂類聚氧乙烯（PEO）基材料在CO₂/N₂、CO₂/H₂等輕質(zhì)氣體分離過(guò)程中表現(xiàn)出極大的潛力。然而，PEO基聚且保持了其良好的選擇性，實(shí)現(xiàn)了高效的氣體分離。制備得到以POSS交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)為凝膠基質(zhì)，液態(tài)PEO小分子為凝膠介質(zhì)的新型凝膠結(jié)構(gòu)PEO膜，凝膠結(jié)構(gòu)融合了固態(tài)聚合物的高穩(wěn)定性以及液態(tài)小分子的高滲透性的優(yōu)勢(shì)，成功調(diào)控了分離膜的微觀結(jié)構(gòu)，得到具有超高自由體積特性的PEO基凝膠膜，有效強(qiáng)化氣體在膜內(nèi)的擴(kuò)散過(guò)程。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202315607

6、Advanced Materials：《前生命化學(xué)啟發(fā)礦化制備原位催化清潔膜》（Engineering in situ catalytic cleaning membrane via prebiotic-chemistry-inspired mineralization）

壓力驅(qū)動(dòng)膜工藝在低碳廢水處理和水凈化中發(fā)揮著越來(lái)越重要的作用，它們與人類社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展密切相關(guān)。污染物在膜/水溶液界面的吸附引起的膜污染限制了膜組件和設(shè)備的有效和持久運(yùn)行。因此，膜污染及防治一直是分離膜行業(yè)的痛點(diǎn)和研究熱點(diǎn)。膜污染后通常需要將膜片從分離設(shè)備中移出進(jìn)行離線非原位清洗，但意味著顯著的經(jīng)濟(jì)和生產(chǎn)成本。而催化清潔膜憑借有效的環(huán)境刺激響應(yīng)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)污染物的排斥和降解，為原位減輕膜污染提供了巨大的應(yīng)用潛力。然而，在綠色溫和條件下構(gòu)建高效催化清潔膜方面仍然存在巨大挑戰(zhàn)，特別是基于廣泛使用的惰性疏水聚合物分離膜。本文通過(guò)在氨基丙二腈生命起源小分子聚合過(guò)程中原位加入金屬離子引入離子耦合作用可以明顯增強(qiáng)后續(xù)介導(dǎo)金屬氧化物的礦化效果，在室溫水溶液體系中成功構(gòu)筑催化清潔分離膜。與沒(méi)有離子耦合作用介導(dǎo)合成的對(duì)照組礦化改性膜相比，離子耦合介導(dǎo)礦化合成的改性膜具有致密的微納結(jié)構(gòu)。該合成制備過(guò)程綠色、溫和、普適，可在室溫水溶液體系中進(jìn)行。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202306626

7、Science Advances：《用于超快油水分離的可生物降解靜電紡絲超親水納纖維膜》（Biodegradable electrospinning superhydrophilic nanofiber membranes for ultrafast oil-water separation）

通過(guò)構(gòu)造聚乳酸和聚氧化乙烯水凝膠的交聯(lián)結(jié)構(gòu)，并控制靜電紡絲參數(shù)并設(shè)計(jì)非對(duì)稱膜結(jié)構(gòu)，得到了高滲透通量、高分離效率且可生物降解的超親水聚乳酸納米纖維膜。聚氧化乙烯水凝膠的使用使膜表面與水分子之間形成的氫鍵數(shù)量增加了357.6 %，這將聚乳酸基疏水膜轉(zhuǎn)化為超親水膜，防止了膜污染并加速了乳化液通過(guò)膜的滲透。該研究中所提出的新策略為聚合物油水分離膜的制備提供新思路，具有廣闊的應(yīng)用前景。在分離性能上，所制備的超疏水納米纖維膜對(duì)含有表面活性劑的水包正辛烷乳液有著優(yōu)異的分離性能。其中，H-PLA-AS膜對(duì)于水包正辛烷乳液分離的滲透通量為2.1×10⁴ L?m^-2?h^-1?bar^-1，分離效率高于99.6%，明顯優(yōu)于大多數(shù)現(xiàn)有的油水分離膜。并且，該膜在水溶液中能夠形成大量氫鍵，將蛋白酶K存在下的生物降解速率有效提高30%以上，推動(dòng)了膜分離技術(shù)在應(yīng)用中的高效化和綠色化發(fā)展。

原文鏈接：ttps://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh8195

8、Engineering：《一步法合成結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的超高PEO負(fù)載的親二氧化碳膜以增強(qiáng)碳捕獲》（One-Step Synthesis of Structurally Stable CO₂-Philic Membranes with Ultra-High PEO Loading for Enhanced Carbon Capture）

膜技術(shù)被認(rèn)為是一種有前景的碳捕獲策略，以緩解大氣中二氧化碳水平的增加所帶來(lái)的影響，因?yàn)橛H二氧化碳膜顯示出了巨大的應(yīng)用潛力，特別是在CO₂/輕氣體分離方面。在這方面，具有代表性的親CO₂材料聚環(huán)氧乙烷(PEO)因其與CO₂的特異性偶極-四極相互作用而引起了廣泛的研究關(guān)注。在這里，我們報(bào)告了一種簡(jiǎn)單的一步合成方案，通過(guò)高柔性聚乙二醇原位聚合來(lái)克服PEO的局限性，包括高結(jié)晶度和較差的機(jī)械強(qiáng)度。短PEO鏈與聚合物基質(zhì)之間的復(fù)雜糾纏使其具有極高的線性聚乙二醇負(fù)載(高達(dá)90 wt%)。因此，分離性能很容易超過(guò)上限。此外，高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性允許在高進(jìn)料壓力(高達(dá)20 bar (1 bar = 105 Pa))下同時(shí)提高CO₂滲透率和CO₂/H₂選擇性。這項(xiàng)研究提供了一種同時(shí)改善全聚合物膜的韌性和氣體分離性能的有前景的策略，展示了工業(yè)碳捕獲和氣體凈化的巨大潛力。

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095809922002892

9、Engineering：《用于離子分離的Janus帶電結(jié)構(gòu)的單價(jià)陽(yáng)離子交換膜》（Monovalent Cation Exchange Membranes with Janus Charged Structure for Ion Separation）

設(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)單的方法來(lái)構(gòu)建一種具有Janus電荷結(jié)構(gòu)的新型M-CEM，由帶正電荷的三聚酸/聚乙烯亞胺表面薄層和帶負(fù)電荷的商業(yè)陽(yáng)離子交換膜(CEM)組成。電透析結(jié)果表明，Janus荷電的M-CEMs可以有效地抑制多孔CEMs中經(jīng)常發(fā)生的陰離子遷移，從而使新型Janus荷電的M-CEMs具有高的perm選擇性和高的總陽(yáng)離子通量。與最新的M-CEM相比，Janus荷電的M-CEM對(duì)Na⁺/Mg²⁺的選擇性最高，達(dá)到了145.77，超過(guò)了當(dāng)代的“上限”，對(duì)Li⁺/Mg²⁺的選擇性也達(dá)到了14.11，表明了其在離子分離方面的巨大潛力。這項(xiàng)研究可以為設(shè)計(jì)Janus荷電的M-CEMs提供新的見(jiàn)解，用于在不同的環(huán)境和能源應(yīng)用中進(jìn)行離子分離。

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095809922000133

10、Science Bulletin：《亞納米孔道調(diào)控構(gòu)筑高效耐酸超薄分子篩分膜》（Unprecedented acid-tolerant ultrathin membranes with finely tuned sub-nanopores for energetic-efficient molecular sieving）

工業(yè)排放的含有多價(jià)金屬離子和有毒染料的酸性廢水對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和公眾健康構(gòu)成了嚴(yán)重的威脅。高效、環(huán)保、可持續(xù)凈化的納濾技術(shù)由于其合適的孔徑（0.5 nm 到 2 nm）被認(rèn)為是處理酸性廢水的理想技術(shù)。其中聚氨酯基（PU）材料由于其相對(duì)惰性的結(jié)構(gòu)特征和較高的氫鍵度，表現(xiàn)出良好的耐溶劑性、機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性，在耐酸納濾方面表現(xiàn)出良好的前景。然而，在傳統(tǒng)界面聚合方法制備聚氨酯選擇層的過(guò)程中，由于劇烈的縮合反應(yīng)速率選擇層孔徑分布不均勻；此外，異氰酸酯容易與水相體系發(fā)生副反應(yīng)，產(chǎn)生小分子胺和二氧化碳破壞選擇層完整性。因此需要更長(zhǎng)的反應(yīng)時(shí)間和更厚的選擇層以實(shí)現(xiàn)精確的篩分作用，從而導(dǎo)致了通量和篩分效果之間不可避免的“trade-off” 難題。

邵路教授團(tuán)隊(duì)率先提出以多酚單寧酸（TA）作為限速的親核試劑與二異氰酸酯進(jìn)行界面縮合，并通過(guò)簡(jiǎn)單的溶劑交換步驟減少缺陷，制備了孔徑均勻且選擇層厚度僅為10 nm的超薄聚氨酯選擇層。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論（DFT）模擬揭示了單寧酸中酚羥基與異氰酸酯之間動(dòng)力學(xué)控制的親核加成縮合反應(yīng)在調(diào)節(jié)聚氨酯膜的選擇層厚度和孔徑方面的關(guān)鍵作用。制備的新型聚氨酯復(fù)合納濾膜在通量提高的同時(shí)顯著增強(qiáng)了對(duì)各種染料和重金屬離子的篩分性能，成功突破了傳統(tǒng)聚合物分離膜的“trade-off”瓶頸問(wèn)題。此外新型聚氨酯復(fù)合膜的高度交聯(lián)結(jié)構(gòu)使其能夠在強(qiáng)酸條件下穩(wěn)定運(yùn)行500小時(shí)以上，在環(huán)境修復(fù)和資源回收利用等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。

原文鏈接：https://www.sciengine.com/SB/doi/10.1016/j.scib.2022.12.021

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（責(zé)任編輯：xu）

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