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  有機(jī)溶劑納濾技術(shù)能夠在有機(jī)溶劑體系中實(shí)現(xiàn)分子級(jí)別的分離、純化和濃縮，顯著提升了化工、制藥、石油和新能源等行業(yè)生產(chǎn)效率和產(chǎn)品質(zhì)量。隨著工業(yè)溶劑體系的體量及復(fù)雜性日益增加，對納濾膜材料的結(jié)構(gòu)及性能提出了更高的要求。聚酰胺薄層復(fù)合膜因其制備簡便、高選擇性、機(jī)械強(qiáng)度高等優(yōu)勢，已成為納濾膜的主流材料。然而，傳統(tǒng)界面聚合法制備的聚酰胺膜通常存在膜層厚且結(jié)構(gòu)致密、親水性過強(qiáng)等問題，導(dǎo)致其對極性溶劑的滲透性能不足，尤其難以進(jìn)行非極性溶劑體系的高效分離，嚴(yán)重制約了其在復(fù)雜工業(yè)環(huán)境下的使用范圍及發(fā)展?jié)摿Α＞科湓颍瑐鹘y(tǒng)水/烷烴界面聚合過程中存在如下局限性：單體擴(kuò)散難以控制、反應(yīng)速率過快、酰氯水解副反應(yīng)不可避免，導(dǎo)致生成的聚酰胺層厚度較大且結(jié)構(gòu)不均勻；僅水溶性胺類單體適用，制約了聚酰胺膜在親疏水性調(diào)整和微結(jié)構(gòu)優(yōu)化方面的靈活性。

  有鑒于此，東華大學(xué)武培怡/吳慧青團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種“三合一”創(chuàng)新策略，旨在構(gòu)建超薄微孔兩親性聚酰胺膜，同時(shí)實(shí)現(xiàn)超高的廣譜溶劑滲透性和精細(xì)的分子篩分能力。該策略主要包含三個(gè)核心點(diǎn)：1）單體分子設(shè)計(jì)：采用帶有二苯醚基團(tuán)的二胺單體，在聚酰胺層中構(gòu)建親水/疏水平衡的兩親結(jié)構(gòu)，形成分別利于極性和非極性溶劑傳輸?shù)?/span>類雙通道，實(shí)現(xiàn)廣譜溶劑的高效滲透。2）聚合物結(jié)構(gòu)優(yōu)化：在聚酰胺網(wǎng)絡(luò)中引入非平面扭曲結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)膜的微孔性和孔道互聯(lián)性，顯著提升溶劑滲透率。3）界面聚合過程調(diào)控：使用低共熔溶劑替代水作為反應(yīng)介質(zhì)，不僅允許非水溶性胺單體的使用，且能通過調(diào)制低共熔溶劑的組成及性質(zhì)來精細(xì)調(diào)節(jié)界面性質(zhì)和反應(yīng)環(huán)境，實(shí)現(xiàn)對界面聚合過程的有效控制。

  2025年9月25日，相關(guān)研究成果以“Microstructure engineering of polyamide membranes for ultrafast polar and non-polar solvent transport”為題，發(fā)表在《Nature Communications》上。東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院青年教師吳慧青博士為第一作者和共同通訊作者，武培怡教授為論文的共同通訊作者。

  設(shè)計(jì)使用高活性的非平面結(jié)構(gòu)的4,4’-二氨基二苯醚（ODA）作為胺單體，該單體難溶于水，但可溶于膽堿氯化物-乙二醇形成的低共熔溶劑(DES)。該DES體系具有與環(huán)己烷形成穩(wěn)定界面、高粘度和與ODA存在強(qiáng)氫鍵作用等特點(diǎn)，能有效減緩ODA的擴(kuò)散速率，抑制馬蘭戈尼效應(yīng)，并完全避免了酰氯水解副反應(yīng)。在反應(yīng)機(jī)理上，該DES/環(huán)己烷體系呈現(xiàn)與傳統(tǒng)水/烷烴體系相反的單體擴(kuò)散方向與反應(yīng)位置（TMC從環(huán)己烷相向DES相擴(kuò)散，反應(yīng)在DES側(cè)進(jìn)行）。反應(yīng)75秒后，可獲得約12 nm聚酰胺超薄膜層。SAXS分析顯示薄膜具有分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)，存在納米尺度的相分離。氣體吸附和分子動(dòng)力學(xué)模擬均證明，ODA/TMC膜具有顯著增強(qiáng)的微孔性，其比表面積和自由體積分?jǐn)?shù)均遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)MPD/TMC膜。

圖1. ODA/TMC聚酰胺膜的制備與表征

圖2. ODA/TMC聚酰胺復(fù)合膜的形貌及表面性質(zhì)

圖3.膜的納濾性能

  ODA/TMC膜中的溶劑傳輸是一個(gè)復(fù)雜過程，通過串聯(lián)阻力模型理論模型和分子動(dòng)力學(xué)模擬進(jìn)行深入解析。利用Dagan模型分析發(fā)現(xiàn)，對于此類超薄致密膜，雖然孔道內(nèi)部阻力占主導(dǎo)，但入口阻力的影響不容忽視。Lucas-Washburn方程則揭示了正向的毛細(xì)管驅(qū)動(dòng)力可降低膜的溶劑分子入口阻力，提升傳輸效率。模擬結(jié)果顯示正己烷在膜中的傳輸速率快于甲醇，與實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果一致。

圖4. 膜的溶劑傳輸行為

  該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金以及國家先進(jìn)印染技術(shù)創(chuàng)新中心項(xiàng)目的支持。東華大學(xué)張朋飛研究員、湯清晨博士研究生和德國于利希中子散射中心(JCNS)吳寶虎博士分別在MD分析、TEM表征和SAXS分析測試方面提供了幫助。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-63663-0