具有優異機械性能和自修復性能的高分子彈性體在電子皮膚、柔性電極和傳感器等光電子器件領域具有廣闊的應用前景。聚硅氧烷彈性體的自修復性和強度一直是一個矛盾體,往往自修復性能好的聚硅氧烷彈性體的強度較低,而強度高的彈性體的自修復性能較差,制備高強度、高效自修復性能的聚硅氧烷彈性體仍然是一個巨大的挑戰。
青島科技大學李志波教授團隊一致致力于高性能聚硅氧烷彈性體的研究工作(J. Mater. Chem. A 2020, 8, 5943-5951; Macromolecules 2022, 55, 2844-2853; Eur. Polym. J. 2022, 173, 111280; Polym. Chem. 2019, 10, 2126; Adv. Funct. Mater. 2021, 2101143; 高分子學報, 2018, 12, 1482-1492)。最近,王文嬪/李志波教授團隊在高強度自修復聚硅氧烷彈性體的制備方面取得新進展。為了平衡聚硅氧烷彈性體的機械強度和自修復性能之間的矛盾,他們報道了一種新的策略,通過構建包含競爭金屬配位和氫鍵相互作用的雙物理交聯網絡來構建聚硅氧烷彈性體,以實現彈性體的優異韌性和體溫自修復性能。首先將含脲基的聚硅氧烷(PDMS-U)和含羧基的聚硅氧烷(PDMS-C)混合均勻,之后通過添加不同的金屬離子(Mn+)如Zn2+、Cu2+和Fe3+將競爭金屬配位作用和可變氫鍵引入到聚硅氧烷網絡中,從而得到具有競爭金屬配位作用和氫鍵作用的雙物理交聯網絡聚硅氧烷彈性體PDMS-U/PDMS-C/Mn+。
作者通過與不同的金屬離子進行配位,發現相較于三價Fe3+,與二價金屬離子Cu2+或Zn2+配位后得到的彈性體的性能更好。而Cu2+配位的聚硅氧烷彈性體的強度較高(4.4MPa),斷裂伸長率較低(588%)。相反,Zn2+配位的聚硅氧烷彈性體的斷裂伸長率較高(776%),強度略低(4.0MPa)。

圖4. (a)導電回路中自愈電極愈合前后的照片,(b)采用PDMS-U/PDMS-C0.3/Zn2+薄膜作為柔性電極的支撐材料,用于監測手指運動和肘部運動
論文鏈接:Tough and body-temperature self-healing polysiloxane elastomers through building a double physical crosslinking network via competing non-covalent interactions
https://doi.org/10.1039/D2TA06593B
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