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  聚酰胺薄膜復合膜由于其制備簡單，分離性能佳，被廣泛應用在反滲透、納濾等水處理過程中。其中，聚酰胺選擇層通常由基于擴散-反應過程的界面聚合法制備獲得。由傳統界面聚合過程制備得到的聚酰胺層在深度分布上表現出納米尺度的不均質性。最新研究表明，調控聚酰胺層納米尺度的均質性可以在不影響膜的溶質截留率的前提下，實現復合膜水滲透性的最大化。因此，對聚酰胺層納米尺度均質性的調控能有效地解決滲透性-選擇性的博弈關系。

  近期，華中科技大學化學與化工學院王艷教授團隊聯合能源與動力工程學院李松副教授團隊報導了一種簡單、經濟且高效的無機鹽參與調控的界面聚合過程（DOI：10.1038/s41467-022-28183-1）。該工作是團隊近期關于聚酰胺復合膜的結構微觀調控相關研究的最新進展之一，近期以“Polyamide-based membranes with structural homogeneity for ultrafast molecular sieving”為題發(fā)表于《Nature Communications》雜志。華中科技大學申亮博士、程瑞環(huán)碩士研究生和易鳴博士研究生為共同第一作者。文中指出，通過將常用的無機鹽加入到水相胺單體溶液中促使胺單體緩慢均勻釋放到有機相，從而使界面聚合反應在反應空間內均勻發(fā)生，有效地調控了聚酰胺層的納米尺度均質性（圖1）。相較于傳統界面聚合制備得到的聚酰胺復合膜，改性后的復合膜具有更薄、更光滑、更親水、孔徑更均一、結構更均勻的聚酰胺選擇層，從而表現出更加優(yōu)異的分離性能和抗污染性能。同時也將此無機鹽調控的界面聚合拓展到了不同的無機鹽和胺單體種類上。這一科研成果為調控聚酰胺復合膜選擇層的納米尺度均質性打開了新的視野，對于膜科學和分離領域都有著十分重要的意義。

圖1 界面聚合過程示意圖

  由于無機鹽的加入能促使聚合反應能在空間分布上均勻發(fā)生，有利于形成在納米尺度上更均勻的聚酰胺選擇層。通過正電子湮滅壽命能譜分析得到改性后的膜具有更均勻分布的納米孔，而通過傳統界面聚合制備得到的聚酰胺層內的孔徑分布更寬（圖2a-b）。而XPS深度分析可以發(fā)現傳統方法制備的中間聚酰胺層的O/N比則在深度分布上呈現出較大的波動變化，而改性膜中間聚酰胺層O/N比在深度分布上變化較小（圖2c），證明無機鹽的加入能有效地調控聚酰胺層納米尺度的均質性。分子動力學模擬研究進一步發(fā)現，無機鹽如氯化鈉的加入會在油-水界面附近形成聚集（圖3a），從而抑制胺單體從水相向有機相的擴散（圖3c），一方面減少了擴散到有機相的胺單體數量（圖3d-f），促使界面聚合反應區(qū)域變窄（圖3d），另一方面使得胺單體均勻釋放到反應區(qū)域（圖3e），促使界面聚合反應在空間內均勻發(fā)生。另一方面，分子取向分析表明在無機鹽加入的體系，胺單體更傾向于朝水相取向，而無鹽體系中的胺單體趨向于與水相平行，導致加鹽體系中較少的胺單體能有效地與有機相單體發(fā)生聚合反應（圖3h-i）。由于界面聚合反應區(qū)域變窄和更少的有效胺單體參與形成聚酰胺層，改性后的聚酰胺層的表觀和真實厚度變得更薄、表面變得更光滑（圖4）。

圖2 傳統界面聚合和無機鹽調控界面聚合制備聚酰胺層的微觀結構

圖3 分子動力學模擬結果

圖4 傳統界面聚合和無機鹽調控界面聚合制備聚酰胺層的微觀形貌

  研究者通過將不同的無機鹽（如氯化鈉、氯化鉀、氯化銨、碳酸氫鈉、碳酸氫銨）分別加入到不同的胺單體溶液中（間苯二胺、哌嗪、聚乙烯亞胺）制備得到不同的聚酰胺復合膜，并應用到正滲透、反滲透、納濾過程。發(fā)現改性后的膜的水通量/水滲透性得到大幅度提升，同時反向鹽通量降低或鹽截留率提升，有效地克服了滲透性-選擇性的博弈關系（圖5a, b, e）。研究者還發(fā)現，加入無機鹽的種類會顯著地影響分離性能，為選擇合適的無機鹽來優(yōu)化分離性能做出了理論指導（圖5g-h）。同時，改性后的膜由于具有更親水、更光滑的膜表面，因而表現出更加優(yōu)異的抗污染性能（圖5f）。最后，研究者比較了無機鹽改性的聚酰胺復合膜同文獻報道的聚酰胺復合膜和商業(yè)聚酰胺復合膜的分離性能，證實了無機鹽改性的聚酰胺復合膜表現出更加優(yōu)異的分離性能（圖6）。

圖5 傳統界面聚合和無機鹽調控界面聚合制備聚酰胺復合膜的分離性能和抗污染性能

圖6 分離性能比較

  論文信息：

  Liang Shen¹, Ruihuan Cheng¹, Ming Yi¹, Wei-Song Hung, Susilo Japip, Lian Tian, Xuan Zhang, Shudong Jiang, Song Li*, Yan Wang*, Polyamide-based membranes with structural homogeneity for ultrafast molecular sieving. Nat. Commun. 13, 500 (2022).

  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-28183-1

團隊介紹

  王艷，2013年初加入華中科技大學化學與化工學院擔任教授。2013年入選中組部第四批海外人才計劃，2014年入選湖北省特聘專家。致力于膜分離領域的應用基礎研究，包括滲透汽化用于液體混合物的分離，正滲透/反滲透/納濾用于鹽水淡化及污水處理，高效正滲透汲取液的研制與回收，微濾膜的應用及其抗污染性能等等。在國內外知名學術期刊發(fā)表論文80余篇，擁有國際和國內授權專利20余項，參與編寫4部英文原版書籍。擔任期刊Chemical Engineering Research and Design的Subject Editor、Advanced Membranes和《膜科學與技術》的編委，第一屆中國膜學會（籌）和湖北省知識分子聯誼會的常務理事，中國海水淡化與水再利用學會第七屆理事會理事以及青年專家委員會委員。2016年和17年分別入選第二批武漢“城市合伙人”和“武漢市黃鶴英才計劃”，2018年獲得第一屆中國膜科學“優(yōu)秀青年科學家”稱號。

  李松，2015年8月任華中科技大學能源與動力工程學院副教授。圍繞可再生能源清潔高效利用，主要包括可再生能源驅動的吸附制冷、氫氣制備儲存及利用。至2017年9月已在國際權威SCI期刊上發(fā)表論文60余篇, 申請發(fā)明專利10項， Google Scholar論文總引用1857次， H-index為25。榮獲2015/2016年度美國“李氏基金會杰出成就獎”、湖北省“楚天學子”，華中科技大學“學術新人獎”和華中科技大學“華中卓越學者”。

  下載：Polyamide-based membranes with structural homogeneity for ultrafast molecular sieving