由人口增長、工業污染和氣候變化等所帶來的淡水危機正不斷加劇，亟需發展可持續的水凈化技術。傳統膜法，包括反滲透和膜蒸餾，因高能耗和鹽水副產物處理等問題，在規模化應用中面臨顯著瓶頸。太陽能驅動界面蒸發（SDIE）通過直接利用太陽能進行海水淡化和廢水處理，成為一種新興的理想替代方案。最新研究顯示，雙功能材料不僅可在光熱與光催化過程中實現協同，還能在光熱與光伏、光熱與制氫等多元過程中發揮協同增效作用。然而，現有技術多依賴于光熱與光催化組件的耦合，而非材料本征的多功能協同，這一局限凸顯出關鍵挑戰：需通過電子結構調控，同步提升光熱轉換效率與活性氧生成能力。
長安大學顏錄科教授團隊成功研制出一種具有集成水凈化功能的MBene復合膜，該成果為高效可持續水處理提供了新方案。研究團隊創新性地將手風琴狀MBene材料與聚乙烯醇（PVA）及間位四(4-羧基苯基)卟啉（TCPP）復合，構建交聯結構MPTM膜，實現了太陽能捕獲與催化降解功能的協同整合。該復合膜借助手風琴狀MBene納米片與界面卟啉的配位作用，形成了動態親水網絡，展現出卓越的寬帶光吸收性能，在200–2500 nm波長范圍內平均吸收率高達93.3%。通過肖特基結的構建與電荷重分布，系統在1太陽光照條件下實現了2.24 kg m-2 h-1的高蒸發速率，并同步生成·OH和·O2-等活性氧物種，可在2 h內對10 ppm羅丹明B實現98.7%的高效降解。在長達200 h的連續運行測試中，MPTM膜在處理渤海海水時仍保持超過85%的蒸發效率，效率衰減低于4%，表現出優異的穩定性與耐用性。該研究為太陽能驅動的水凈化提供了全新范式，具有重要的科學價值與應用前景。
MBene是通過在堿性水熱條件下對MoAlB（MAB）進行選擇性鋁層脫插層的拓撲化學轉化制得。引入四乙基氫氧化銨（TEAOH）作為插層劑后，層間距擴大35%（從0.23 μm增至0.31 μm），從而促進其剝離形成單層納米片。如圖1a所示，通過氫氧化鈉（NaOH）序列蝕刻與TEAOH插層處理，將致密MAB（圖1b）轉化為保留晶體序列的褶皺式結構（圖1c）。通過精心優化的兩步蝕刻工藝實現了該褶皺形態：先進行NaOH初蝕刻（150 °C，24 h），再進行TEAOH插層，證實了TEA陽離子插層的關鍵作用。蝕刻后上清液與沉淀物中均存在褶皺狀MBene，證實了反應均勻性。能譜分析（EDS）（圖1d）證實元素演化過程：鋁含量從19.6 at%（MAB）降至9.9 at%（MBene）（圖1e），驗證了鋁的選擇性去除。通過高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）（圖1f-g）揭示了Mo?AlB?的(020)晶面（d=0.29 nm）與剝離出的納米片之間存在晶體學一致性，證實了剝離過程中存在外延生長現象。
圖1手風琴狀MBene材料制備與表征
通過超聲剝離的MBene納米片（圖2a）、PVA和TCPP的超分子交聯，成功構建了復合膜MPTM。選擇性Al層蝕刻使MBene能在水介質中分散，而TCPP通過其外圍羧基發揮多功能交聯劑作用——與不飽和Mo位點形成金屬-羧基配位鍵，并與PVA羥基形成氫鍵。該分子設計造就了兼具雙重光子功能的機械強韌膜：TCPP的共軛大環結構增強了與MBene的π-π堆積作用以實現電荷重分布，其徑向排列的-COOH基團則構建出親水網絡，使毛細管傳輸得以快速進行。橫截面掃描電子顯微鏡（SEM）（圖2b和c）顯示，MPTM中存在水平排列的MBene納米片（4.35 ± 0.135 μm），形成具有一定層間距的納米流體傳輸微通道。表面形貌分析（圖2d）證實TCPP和MBene均勻分布。XPS、XRD及傅里葉變換紅外光譜（FTIR）（圖2e-f）進一步驗證了復合膜的成功制備。界面蒸發器表面更疏水，而基底則更親水，使得鹽分不易積聚并堵塞水通道。MPTM頂層展現出較PVDF基底更高的水接觸角（WCA）（80.7° vs 65.2°）（圖2g），不易發生鹽分積聚，更有利于長期運行。
圖2 MBene/PVA/TCPP膜的結構驗證：a) 基于氫鍵交聯的MBene/PVA/TCPP過濾輔助組裝；b-c) 驗證MBene納米片取向的截面SEM圖像；d) 宏觀照片展示膜的柔韌性；e) MBene與MPTM的XPS光譜及f) XRD衍射圖譜；g) 疏水性增強效果：接觸角從65.2°（PVDF）提升至80.7°
MPTM蒸發器采用水平堆疊MBene納米片實現寬帶陽光捕獲（平均效率93.3%，波長范圍200–2500 nm，圖3a），通過分級微通道實現快速毛細驅動水運輸。該結構可誘導多重內部反射，將超過97.4%的入射太陽能轉化為局部熱能——得益于TCPP增強的π電子重分布，其效率較純MBene膜提升6.1%。在1太陽光照下， 5 min內表面溫度快速升至60.5 ℃（圖3b-c），顯著超越傳統二維蒸發器。在模擬日光條件下評估了MPTM蒸發器的光熱蒸發性能，優化的MPTM在模擬海水（3.5 wt% NaCl）中實現2.24 kg m-2 h-1蒸發速率，在3倍太陽輻射下升至3.47 kg m-2 h-1（圖3d）。該性能在高鹽環境（10-20 wt%鹽水）中仍能穩定保持，蒸發速率超過1.96 kg m-2 h-1（圖3e-f）——這歸功于Mo5+/Mo6+介導的電子去局域化及TCPP誘導的電荷轉移所增強的表面等離子體共振效應，為光熱材料樹立了新標桿。
圖3 光熱轉換性能：a) 紫外-可見-近紅外（UV-Vis-NIR）吸收光譜顯示，MPTM在1.5倍全球平均日照強度（AM 1.5 G）下實現97.4%的太陽加權吸收率；b) 紅外熱成像顯示溫度在300秒（1太陽）內快速升至60.5°C；c) 穩態平衡溫度達60.5°C，較MBene材料高出2.7°C；d) 蒸發速率隨日照強度從1太陽到3太陽呈線性增長（2.24至3.47 kg m?2 h?1）；e-f) 通過0-20 wt% NaCl鹽水環境中穩定的蒸發速率驗證耐鹽性
通過模型污染物（100 mL 10 ppm的羅丹明B（RhB）、亞甲基藍（MB）和甲基橙（MO））的降解動力學，量化了MPTM的光催化效能。如圖4a所示，時間分辨紫外-可見光譜顯示色原在120 min內完全破壞，其中RhB降解率達98.7%——顯著優于MBene膜（74.0%）和空白對照組（2.6%）（圖4b）。偽一級動力學模型計算出MPTM速率常數為0.026 min-1，較原始MBene膜（0.009 min-1）提升三倍（圖4c）。該動力學優勢源于自由基生成的光熱放大效應：局部加熱至60.5 °C（圖3c）可降低自由基介導氧化反應活化能，同時抑制電荷復合。循環測試表明其具備卓越的運行穩定性——經六次降解循環后，MPTM仍保持不低于95%的效率（圖4d），且無晶體重構。這種耐久性主要歸因于Mo5+/Mo6+-羧基配位鍵與TCPP共軛大環結構的協同作用，其通過π電子離域效應有效耗散空穴能量，從而顯著抑制光腐蝕。不同染料的降解動力學見圖4e-f。界面電荷轉移級聯反應生成了活性氧，從而揭示了MPTM的光催化機制（圖4g）。等離子體激元激發MBene產生高能電子，通過Mo5+/Mo6+催化位點將O2還原為·O2-；光活化的TCPP卟啉環經能量轉移產生·O2-，同時價帶空穴將H2O氧化為·OH。MPTM蒸發器實現了光熱蒸餾與光催化降解的同步進行（圖4h）。其寬帶等離子體吸收特性使蒸發界面形成近場熱局域效應，而TCPP誘導的電荷分離通過Mo??/Mo??介導的電子去局域化效應提升?OH產率。這種雙重功能可同時凈化蒸餾水與進水流，在維持蒸發通量的同時降解有機污染物——從而解決傳統太陽能凈化器中普遍存在的液壓效率與自由基動力學之間的關鍵權衡矛盾。
圖4 光催化-光熱協同效應：a) 紫外光譜顯示時間分辨的RhB降解過程；b) 120分鐘內MBene礦化效率達74%，MPTM達98.7%；c) 光熱加速分解；d) 催化劑穩定性：經6次循環后活性保持96.5%；e-f) 對陽離子/陰離子染料的廣譜降解效能；g) 機理示意圖：染料經·O2-/·OH級聯反應實現光降解；h) 集成太陽能凈化系統：同步實現純水光熱蒸餾與廢水光催化凈化。
該工作以“Synergistic Photothermal-Photocatalytic Accordion-like Mo2AlB2 MBene Membrane for High-Efficiency Solar-Powered Water Remediation”為題發表在《Advanced Functional Materials》上。長安大學2023級碩士研究生趙瑞琪為第一作者，長安大學顏錄科教授、陳曦博士為共同通訊作者。該研究工作得到陜西省創新能力支持計劃、陜西省重點研發計劃、中央高校基本科研業務費專項資金等的支持。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002?/adfm.202518856
團隊簡介
長安大學綠色與功能高分子創新團隊以減污降碳為發展目標，開展綠色與功能高分子及其復合材料研究，致力于其在污水處理、交通路面強化、廢塑料綠色再生與高值化等領域的應用及相關工程問題研究。研究聚焦于綠色功能污水處理膜、緩黏瀝青基復合材料以及高性能綠色再生塑料等三個主要方向。團隊以顏錄科教授為學術帶頭人，擁有教授3名，副教授5名，講師及工程師2人，博士和碩士研究生30余人。團隊常年招收材料、化工、環境相關專業的博士后、博士研究生與碩士研究生，待遇執行長安大學相關標準，熱忱歡迎有志之士加盟。
團隊負責人簡介
顏錄科，長安大學材料科學與工程學院教授，博士生導師，陜西省科技創新團隊（綠色與功能高分子創新團隊）負責人。長期從事綠色與功能高分子及復合材料在污水處理、交通路面強化、廢塑料綠色再生與高值化等領域的關鍵技術研發及應用。近五年來，主持和參與國家自然科學基金、陜西省自然科學基金、陜西省創新能力支撐計劃以及冬奧會重大工程項目等多項研究項目，在Nat. Commun.、Adv. Funct. Mater.、Small、Carbon、J. Membrane Sci.、Chem. Eng. J.等國際主流材料類期刊發表論文50余篇，授權國家發明專利14項、成功轉化2項，制定行業標準1項。榮獲河南省交通運輸科學技術獎二等獎、寧波市科學技術獎二等獎和臨沂市科技進步獎二等獎等。發起全國高分子材料產學研論壇，已成功召開五屆。
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