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  酶是一種天然的高效催化劑，在生命代謝、生化工程、制藥生產(chǎn)等領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用。然而，酶的活力與其所處的環(huán)境息息相關(guān)，大多數(shù)的酶在天然細(xì)胞之外并不是處于其最佳的環(huán)境，這會導(dǎo)致酶催化活性的下降，甚至失活。設(shè)計有利的催化微環(huán)境是調(diào)控酶催化功能和重塑其催化活性的一種有效策略。超分子自組裝方法能夠較好地實現(xiàn)功能基團(tuán)的有序排布，制備局部性質(zhì)可控的生物材料，是一種調(diào)節(jié)酶微環(huán)境的有效方法。

  近日，北京化工大學(xué)王振剛教授團(tuán)隊與浙江大學(xué)徐志康教授合作，總結(jié)了近年來利用超分子自組裝策略調(diào)控酶功能的相關(guān)研究進(jìn)展，以“Bioinspired Self-Assembling Materials for Modulating Enzyme Functions”為題在《Advanced Functional Materials》發(fā)表綜述。

  在這篇綜述中，作者討論了以大分子（DNA、多肽、嵌段共聚物等）自組裝材料作為支架對天然酶的微環(huán)境進(jìn)行設(shè)計、構(gòu)造和調(diào)控，闡述了自組裝體的理化性質(zhì)與局域環(huán)境以及酶催化功能的聯(lián)系，并討論了自組裝材料對酶催化的動態(tài)調(diào)節(jié)能力。作者總結(jié)認(rèn)為，自組裝材料對酶微環(huán)境的調(diào)控主要有包括方面：局部pH效應(yīng)、局部底物效應(yīng)、局部水環(huán)境。

1、局部pH效應(yīng)

  大多數(shù)的酶都具有pH高度敏感性。pH值的變化影響酶蛋白上氨基酸殘基所帶電荷情況，從而影響鏈之間的相互作用、蛋白質(zhì)的折疊狀態(tài)和活性位點的形狀。當(dāng)酶在天然細(xì)胞外進(jìn)行催化反應(yīng)時，體系的pH值往往偏離酶的最優(yōu)值，不利于表現(xiàn)其最佳的催化活性。自組裝材料，如DNA和多肽，能夠通過帶電結(jié)構(gòu)單元的規(guī)整排布與聚集實現(xiàn)微環(huán)境的控制。DNA分子上骨架具有帶負(fù)電的磷酸基團(tuán)，在骨架表面通過靜電相互作用吸引并富集質(zhì)子，使靠近DNA的酶處于一個相對于體系而言更加酸性的微環(huán)境。多肽自組裝能夠通過酸性或堿性氨基酸殘基聚集來為酶創(chuàng)造局部陽離子或陰離子環(huán)境，從而影響增強(qiáng)酶的活性。

2、局部底物效應(yīng)

  酶利用其活性位點與底物結(jié)合形成酶-底物復(fù)合物，降低反應(yīng)的活化能。總反應(yīng)速率在很大程度上取決于密閉空間中酶或底物的濃度，即兩者之間發(fā)生碰撞的概率。因此，通過限制底物擴(kuò)散或?qū)⒌孜锛性诿钢車且环N提高酶反應(yīng)速率的有效方法。通過超分子自組裝，可以實現(xiàn)底物通道的構(gòu)建、酶促反應(yīng)的局域劃分以及酶-底物間親和力的提升，從而對達(dá)到對天然酶功能的調(diào)控。

3、局部水環(huán)境

  非水溶劑是生物催化反應(yīng)中的常用介質(zhì)，然而大多數(shù)的酶在純的非水溶劑中表現(xiàn)出極低的催化效率。水是維持天然酶中非共價相互作用的重要因素，當(dāng)一個蛋白質(zhì)分子上有幾十個水分子層存在時，我們就足以能夠觀察到催化活性。兩親性分子的自組裝可以將親水部分聚集實現(xiàn)局部水環(huán)境的構(gòu)建，以提高酶的催化活性。

  展望未來，微環(huán)境的調(diào)控可以與酶的理性設(shè)計或定向進(jìn)化的概念相結(jié)合，創(chuàng)造具有多種催化功能的新酶；同時，結(jié)構(gòu)簡單的超分子催化劑和天然酶在特定區(qū)域內(nèi)結(jié)合，依靠底物效應(yīng)實現(xiàn)更高反應(yīng)效率。天然酶在嚴(yán)苛環(huán)境下的活性、穩(wěn)定性和選擇性的提升，有利于推動塑料降解、生物燃料制備、生物醫(yī)藥、生物傳感等研究。

  北京化工大學(xué)博士研究生杜沛東和碩士研究生徐世超為本文的共同第一作者，浙江大學(xué)徐志康教授和北京化工大學(xué)王振剛教授為本文通訊作者，北京化工大學(xué)為第一完成單位。感謝中央高校基礎(chǔ)研究基金（XK1806和buctrv201902）和國家自然科學(xué)基金（21872044）的支持。感謝北京化工大學(xué)張一飛教授提供的幫助。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202104819