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  自修復性是新一代離子彈性體具有吸引力的功能特性，在生物醫學、軟體機器人和柔性電子等領域展現出廣闊的應用前景。理想的自修復離子彈性體應兼具高拉伸強度、高斷裂韌性、高離子電導率，以及優異的抗穿刺性能與抗撕裂性。然而，這些性能相互制約，難以同步提升，亟待突破。

  針對這一瓶頸，近日，東華大學材料科學與工程學院、先進纖維材料全國重點實驗室游正偉教授團隊在前期(含氟)聚氨酯彈性體的研究基礎上(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202505848. Adv. Mater. 2024, 36, 2406480. Adv. Mater. 2023, 35, 2310020. Adv. Mater. 2019, 31, 1901402. Acc. Chem. Res. 2023, 56, 2907. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 2024, 121, e2404726121. Sci. Adv. 2025, 11, eadt0825. Sci. Adv. 2024 10, eadk5177. Nat. Commun. 2023, 14, 2218. Nat. Commun. 2021, 12, 4395. Mater. Today 2025, 83, 35. Sci. Bull. 2024, 69, 1875. Sci. China Mater. 2022, 65, 2553)，聯合孫俊芬教授團隊，提出一種F-H鍵限域的新策略，解決了離子彈性體在力學強度、電導率和自修復性能之間此消彼長的難題，研制出軟而強韌的新型固態鋰離子導電彈性體(SICE-FA-20)。該材料在多項關鍵性能指標上實現了突破，其拉伸強度(38.5 MPa)、抗撕裂能(112.5 kJ·m?2)、抗穿刺能(642.0 mJ)及自修復率(99.3%)，高于此前報道的固態鋰離子導電彈性體。

  2025年12月10日，相關研究成果以“Self-confined effects induced by F–H bonds simultaneously enhance mechanical strength, conductivity, and self-healability of ionic elastomers”為題發表于Adv. Funct. Mater. 。東華大學為論文唯一通訊單位，博士生賈宇杰為第一作者，游正偉教授和孫俊芬教授為共同通訊作者，中國科學技術大學張宏俊教授為共同作者，負責正電子湮滅技術方面的測試和分析。本研究工作得到了國家自然科學基金的支持。

  該團隊通過氟氫鍵限域策略，實現了小尺寸且高密度納米硬域的原位構筑(圖1a)，從而同步提升了固態離子導電彈性體的拉伸強度、離子電導率與自修復性能(圖1b)。分子中富含氫鍵供體與受體的酰肼基元可形成具有高密度氫鍵陣列的獨特微相分離結構域；而含氟基團則通過F–H相互作用進一步誘導形成小且密集的氟化硬域。一方面，這些氟化硬域提高了軟段的自由體積分數并降低了材料的玻璃化轉變溫度，增強了與固態鋰鹽陰離子之間的非共價相互作用，促進鋰鹽解離，提升離子電導性能。另一方面，該硬域可發揮類似剛性納米填料的作用，有效提高材料的拉伸強度、抗撕裂性與抗穿刺性；同時其在外力作用下可通過變形與解離耗散大量能量，賦予材料優異的斷裂韌性；此外，硬域內含有動態的氟化酚氨酯鍵，其可與可逆氫鍵網絡在熱刺激條件下發生斷裂與重組，提升離子彈性體的自修復能力與循環再加工性能。

【圖1：氟氫鍵限域微觀示意圖及其限域增效作用】

  氟氫鍵限域策略可有效減小微相分離結構域的尺寸。與非氟化離子彈性體(SICE-BA-20)相比，氟化離子彈性體(SICE-FA-20)在拉伸強度、離子電導率及自修復效率等方面均表現出顯著提升。

【圖2：含氟離子彈性體SICE-FA-20及其對照物SICE-BA-20的結構】

  作者采用密度泛函理論計算比較了氟化二聚體(FA-UU)與非氟化二聚體(BA-UU)的結合能，推斷了對應的含氟聚合物中氟氫鍵的存在。

  作者通過全原子分子動力學模擬、傅里葉變換紅外光譜、小角X射線散射以及原子力顯微鏡等手段分析了SICE-FA-20和SICE-BA-20的內聚能、氫鍵形成情況和微相結構，結果表明：和SICE-BA-20相比(65.2 kJ mol^-1, ≈52, 2.11 ?和21.3 nm)，SICE-FA-20體系中由于氟氫鍵存在，其表現出更高的內聚能(88.3 kJ mol^-1)、更多的氫鍵位點(≈67)、更短的平均氫鍵長度(2.09 ?)、更小的硬域尺寸(9.9 nm)。這些因素共同賦予SICE-FA-20良好的力學性能。

【圖4：含氟離子彈性體SICE-FA-20及對照物的力學、自修復和再加工性】

  得益于更小且更密集的氫鍵納米相，和無氟對照材料SICE-BA-20相比，氟化SICE-FA-20具有更優異的彈性、高的離子電導率(在30 °C時3.8 ×10^-3 S m^-1)和高韌性(52.5 MJ m^-3)，同時保持了低模量(6.8 MPa)，表現出軟而強韌的特性。SICE-FA-20的抗穿刺能和拉伸強度分別為887.0 mJ和38.5 MPa，均超過此前報道的固態鋰離子導電彈性體。其抗撕裂能為112.5 kJ m^?2，是天然橡膠斷裂能的11倍。此外，納米域是由動態的氫鍵陣列和氟化酚氨酯鍵構成的，其具有可逆性，這一特征使彈性體具備優異的修復率(99.0%)、熱穩定性和良好的再加工性。

【圖5：含氟離子彈性體SICE-FA-20及SICE-BA-20性能增強機理】

  為了闡明拉伸強度、離子電導率和自修復性能同步提升的機理。作者通過原位和拉伸小角X射線散射，廣角X射線衍射、原位變溫紅外光譜、正電子湮滅壽命譜、密度泛函理論計算等手段進行深入研究。結果表明：小應變下(<300%)，小而密集的納米硬域結構穩定，可起到類似剛性納米填料的作用，提高力學強度、耐損傷和抗穿刺性；大應變下(>300%)，納米域發生變形并進一步解離耗散能量，同時分子鏈被取向并伴隨軟段的拉伸誘導結晶，從而提升材料的韌性。原位變溫紅外則證實了氟化的酚氨酯鍵具有更低的解離溫度和更高的解離率和速率，有效提高自修復性能。更為重要的是，氟化基團不僅可通過與固態鋰鹽中陰離子形成非共價相互作用促進鋰鹽解離，加快鋰離子的傳輸；還能降低材料的玻璃化轉變溫度，增強聚合物鏈運動能力，提高離子電導率。

【圖6：增強機理的普適性驗證及SICE-FA-20的綜合性能匯總】 

  為了驗證氟氫鍵限域策略同步提高矛盾性能的普適性。作者利用脂肪族酰肼(A)、芳香族酰肼(I)和1,6己二胺(H)，通過摻雜鋰鹽，合成了一系列固態鋰離子導電彈性體(SICE-XX-20)，并進行顯著性差異分析。結果表明，含有“氟氫鍵限域”的體系，在拉伸強度、離子電導率及自修復性能方面均明顯優于無氟對照物。其中SICE-FA-20綜合性能優異，其極限應力、離子電導率、熱分解溫度、抗穿刺能、拉伸韌性與自修復率均高于所制備同系列的固態離子導電彈性體。

結論

  本研究通過氟氫鍵限域效應解決了離子彈性體在高拉伸強度、高離子電導率與自修復效率難以兼得的矛盾。所制備的固態離子導電彈性體(SICE-FA-20)表現出高拉伸強度，同時具備優異的抗穿刺能力與裂紋容忍能力，即使在遭受切割或產生裂紋等機械損傷的情況下，仍能保持良好的可靠性與耐久性。其離子電導率相較于非氟化類似物提升了一個數量級。得益于納米結構域的動態解離性，SICE-FA-20還展現出良好的自修復能力與可再加工性，提升了材料的使用可靠性與環境可持續性。為調控聚合物材料性能提供一種新策略。

團隊介紹

  游正偉，教授、博導，先進纖維材料全國重點實驗室副主任、東華大學材料與科學工程學院復合材料系主任。主要從事聚氨酯、生物醫用彈性體與液晶聚芳酯的研究及其產業化。發表通訊作者論文100多篇(40多篇IF>15)，包括Nat. Med.、4篇Nat. Commun.、2篇Sci. Adv.、PNAS、13篇Adv. Mater.、10篇Adv. Funct. Mater.、4篇ACS Nano等；應邀為Acc. Chem. Res.和Prog. Polym. Sci.等權威期刊撰寫綜述；獲授權中國發明專利60余項，其中2項專利單項金額≥100萬轉化。成果入選2021年中國心血管病十大基礎研究論文、2025年度中國化學會高分子科學創新論文、國家新材料產業發展戰略咨詢委員會編著的《中國新材料技術發展藍皮書》，被美國材料研究學會、國家自然科學基金委、中國科學報等權威機構報道。入選2022年上海領軍人才、2023年上海市十大青年科技杰出貢獻獎、2025年山東省泰山產業創新領軍人才，以第一完成人榮獲2023年中國優生優育協會科技創新項目一等獎、2024年第12屆澳門國際創新發明展覽會金獎、2025年中國材料研究學會科學技術獎一等獎與中國紡織工業聯合會自然科學一等獎�，F任中國生物材料學會生物材料先進制造分會副主任委員、中國紡織工程學會柔性電子生物醫用紡織材料科研基地主任、學術期刊Smart Materials in Medicine(CiteScore=14.8)副主編、Bioactive Materials.(IF=20.3)和Chinese Journal of Polymer Science(IF=4.0)編委。

  孫俊芬，教授、博導，東華大學材料與科學工程學院高材系，主要從事功能材料方面的研究，先后主持教育部留學回國基金、中央高校基金、上海市自然科學基金、國家自然科學基金青年項目、國家重點研發計劃子課題(東華大學主持)等。在國內外學術刊物上發表與膜材料相關論文100余篇，其中在國外期刊發表SCI文章70余篇，發表國際學術會議論文20余篇，申請國家發明專利100余項，目前近40項國家發明專利已授權。兼任中國材料學學會、中國紡織工程學會、中國膜工業協會成員。2024年獲得中國輕工業聯合會科學技術進步獎一等獎“高比表面及皮芯結構纖維材料與環保制品的研發與產業化”。2025年獲得中國紡織工業聯合會科技進步獎一等獎“耐光老化阻燃工程專用聚丙烯短纖維大容量制備關鍵技術及產業化”。

  課題組主頁：https://pilab.dhu.edu.cn/zyou/

  原文信息

  Yujie Jia, Chengzhen Chu, Shichun Cao, Zekai Wu, Shijia Gu, Zhengchong Chen Hongjun, Zhang, Junfen Sun,* and Zhengwei You*. Self-confined effects induced by F–H bonds simultaneously enhance mechanical strength, conductivity, and self-healability of ionic elastomers. Advanced Functional Materials. 2025, e2526628.

  https://doi.org/10.1002/adfm.202526628

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