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  隨著電子設(shè)備的日益更新，新一代柔性電子設(shè)備越來越得到人們的青睞，例如電子皮膚、離子皮膚等柔性電子器件。但相比之下，具有柔性，透明性和自修復(fù)性的供能設(shè)備卻鮮有報道。基于摩擦生電和靜電感應(yīng)耦合的納米摩擦電發(fā)電機(jī)(TENG)，因其優(yōu)異的發(fā)電性能、結(jié)構(gòu)簡單、重量輕、便攜性等優(yōu)點已被廣泛用于開發(fā)下一代電源器件。盡管，已經(jīng)有研究者報道利用水凝膠，有機(jī)凝膠用于制備柔性的自修復(fù)納米摩擦發(fā)電機(jī)，然而由于溶劑的揮發(fā)問題，這些器件相比于離子凝膠制備的納米摩擦發(fā)電機(jī)環(huán)境穩(wěn)定性較差，因此利用超分子化學(xué)來制備具有穩(wěn)定功能的離子凝膠對于柔性電子設(shè)備應(yīng)用具有重要意義。特別是具有高強(qiáng)度、高抗壓性能的自修復(fù)離子凝膠，對于制造下一代柔性自修復(fù)納米摩擦電發(fā)電機(jī)具有很大的吸引力。

  吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室李洋副教授課題組長期從事自修復(fù)離子凝膠功能化研究。致力于通過超分子作用力來合成兼具自修復(fù)性能、機(jī)械性能與電學(xué)性能的離子凝膠并應(yīng)用于各類柔性電子器件。近年來，該課題組在自修復(fù)離子凝膠制備電子器件方面取得了一定進(jìn)展，制備了具有高機(jī)械強(qiáng)度與高離子電導(dǎo)率的自修復(fù)離子凝膠傳感器(ACS Appl. Mater. Interfaces2020, 12, 57477?57485).基于在制備自修復(fù)功能材料與離子凝膠方面的寶貴經(jīng)驗，近期該課題組設(shè)計并報道了一種高拉伸強(qiáng)度和優(yōu)異抗壓縮性能自修復(fù)離子凝膠，并用于制備具有優(yōu)異環(huán)境穩(wěn)定性能的摩擦電納米發(fā)電機(jī)。作者首先利用丙烯酸(AA)與二水乙酸鋅和ZnO納米粒子(ZnO NPs)在1-乙基-3-甲基咪唑醋酸鹽([Emim][OAc])中的原位聚合，制備了PAA-Zn_x/ZnO_m/IL_n離子凝膠,其中x為二水乙醋酸鋅與AA的摩爾比，m為ZnO NPs與AA的質(zhì)量比，n為[Emim][OAc]與AA和ZnO的質(zhì)量比（圖1）。一方面聚合物網(wǎng)絡(luò)內(nèi)羧基與Zn²⁺之間的可逆動態(tài)鍵賦予離子凝膠良好的室溫自修復(fù)性能;另一方面聚合物鏈與ZnO NPs之間的纏結(jié)作用大大提高了離子凝膠的機(jī)械強(qiáng)度。其次，將自修復(fù)離子凝膠作為電極與3M膠帶摩擦層組裝成三明治結(jié)構(gòu)器件，獲得了一種輸出功率密度為3.15 W m^-2的自修復(fù)離子凝膠基納米摩擦發(fā)電機(jī)(SI-TENG)。得益于離子液體的不易揮發(fā)性，使離子凝膠電極相比于傳統(tǒng)的水凝膠和有機(jī)凝膠電極具有更好的環(huán)境穩(wěn)定性。離子凝膠優(yōu)良的環(huán)境穩(wěn)定性使SI-TENG在-30 - 80?C的范圍內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定可靠的摩擦電輸出性能；高拉伸強(qiáng)度和優(yōu)異抗壓縮性能使SI-TENG在被折疊，扭曲，拉伸，踩踏后摩擦電輸出性能也不會受到影響；優(yōu)異的室溫自修復(fù)性能使SI-TENG在機(jī)械損壞后可以完全恢復(fù)其摩擦電輸出性能，從而確保其使用壽命和可靠性。

圖1. PAA-Zn_x/ZnO_m/IL_n離子凝膠的制備過程。

圖2. (a) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠提起2 kg砝碼的光學(xué)照片。(b) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠經(jīng)過90%的壓縮應(yīng)變后恢復(fù)到原來形狀的光學(xué)照片。(c) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠在不同愈合時間后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(d) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠的自修復(fù)能力展示。(e) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠在不同切割和修復(fù)周期后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。

  通過對離子凝膠各組分的優(yōu)化調(diào)整，作者選擇同時具有優(yōu)良機(jī)械性能和修復(fù)性能PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠作為最終的實驗樣品。如圖2.a所示，PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠可以輕松提起一個2kg砝碼，并且其最大拉伸應(yīng)力與拉伸應(yīng)變分別可達(dá)5.42 MPa與657%。離子凝膠經(jīng)過90%的壓縮應(yīng)變后仍恢復(fù)到原來的形狀，最大壓縮應(yīng)力可達(dá)90 MPa(圖2.b)。另外，得益于聚合物網(wǎng)絡(luò)內(nèi)羧基與Zn²⁺之間的可逆動態(tài)鍵優(yōu)異的動態(tài)可逆性，PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠還具有優(yōu)異的修復(fù)性能。被切割成兩塊的凝膠經(jīng)過1分鐘后就可以粘合在一起，經(jīng)過24 h后便具有一定拉伸性(圖2.d)，在室溫下經(jīng)過84 h的修復(fù)基本可以恢復(fù)到初始強(qiáng)度(圖2.c)；此外，由于羧基與Zn²⁺之間動態(tài)配位鍵的可逆性，該離子凝膠可以在同一位置進(jìn)行多次損傷修復(fù)(圖2.e)。

圖3. (a) SI-TENG的示意圖及實物圖。SI-TENG的開路電壓(b)、短路電流(c)、功率密度(d)。(e) SI-TENG的修復(fù)機(jī)理。(f) 不同切割/修復(fù)循環(huán)后的開路電壓。

  如圖3.a所示，作者將自修復(fù)PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠作為電極夾在摩擦層3M膠帶之間組裝成SI-TENG并對其輸出性能進(jìn)行測試。其輸出電壓，輸出電流與功率密度分別為-216 V，-41 μA，3.15 W m^-2(圖3.b-d)。由于作為電極的PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠具有優(yōu)異的自修復(fù)性能，當(dāng)SI-TENG在損傷修復(fù)后仍具有其原始的輸出性能并可以進(jìn)行多次的損傷修復(fù)(圖3.e-f)，大大提高了其使用壽命。

圖4. (a) SI-TENG 點亮80個綠色發(fā)光二極管。(b) SI-TENG為不同容量商業(yè)電容充電。(c) SI-TENG用于為帶有22 μF商用電容的電子表供電 (d) 使用SI-TENG為帶有22 μF商用電容的電子表充放電曲線。(e) 鞋墊形狀的SI-TENG及其通過收集行走能量為電子表供電的用途的照片。(f) SI-TENG作為壓力傳感器矯正走路姿勢。

  具有諸多優(yōu)良性能的SI-TENG在日常生活中也有很好的實際應(yīng)用，它可以同時點亮80個綠色發(fā)光二極管、為電容和電子表等電子元器件充電(圖.4a-e)。同時如圖.4f所示，腳落地時有三種類型，分別是前腳掌先落地、后腳跟先落地和同時落地，每一種類型的姿勢都能使鞋墊狀的SI-TENG產(chǎn)生獨(dú)特的電信號。因此，SI-TENG可以作為一個可穿戴傳感器來監(jiān)測跑步者的姿勢，防止由于錯誤的跑步姿勢造成關(guān)節(jié)損傷。

  相關(guān)成果以Mechanically and environmentally stable triboelectric nanogenerator based on high-strength and anti-compression self-healing ionogel為題發(fā)表在《Nano Energy》。 (DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106645)。吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室為第一單位，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院碩士研究生李弘歷為論文的第一作者，李洋副教授為論文的獨(dú)立通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106645