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  隨著柔性可穿戴電子技術的快速發展，對儲能系統在機械柔性、結構穩定性及操作安全性等方面提出了更為嚴苛的性能要求。與傳統有機電解質鋰離子電池存在的易燃、易爆等安全隱患相比，水系鋅離子電池（Aqueous Zinc-Ion Batteries, AZIBs）憑借其優異的本征安全性、資源可得性、成本優勢及環境友好性，正逐步成為新一代柔性儲能系統的有力競爭者。然而，AZIBs的實際應用仍面臨諸多挑戰，特別是在電解質設計方面，需同時解決電化學穩定窗口受限、鋅枝晶不可控生長、電極/電解質界面副反應活躍以及凝膠介質力學性能不足等關鍵瓶頸問題。

  針對上述問題，四川大學李忠明教授課題組近日在《Advanced Science》期刊發表題為《Tough Cellulose Hydrogel Electrolyte with Low Solvation for Highly Reversible and Flexible Aqueous Zinc-Ion Battery》的研究論文，提出并實現了一種低溶劑化、高韌性的純纖維素基水凝膠電解質體系。該體系在顯著提升鋅負極循環可逆性與結構穩定性的同時，兼具優異的柔性與加工性，為柔性化、綠色化、可規模化水系鋅電池的發展提供了新的電解質材料設計范式。

圖一：通過溶液加工得到的大尺寸纖維素凝膠電解質照片及其電化學工作機理示意圖。

  本研究通過化學中性的纖維素溶解體系，同時引入具有Keggin結構的聚多氧金屬酸鎢硅酸納米離子（STA）作為雙功能交聯與調控組分，有效實現了天然纖維素的高效溶解與分子結構完整性保留，避免了傳統酸性或堿性溶解體系中常見的降解問題，從而構建出結構致密且高度穩定的水凝膠網絡。STA的引入在增強凝膠網絡力學性能的同時，賦予體系顯著的界面調控能力，能夠有效調變鋅離子的溶劑化結構，顯著削弱第一水合層的結合強度和配位數，進而抑制析氫反應及鋅氧化物等副產物的生成，顯著提升鋅負極的循環可逆性與長期穩定性。該STA水凝膠電解質在將鋅離子溶劑化數由傳統電解液中約5降至約2的同時，仍維持22 mS/m的高鋅離子電導率，并實現了高達2.48 V的電化學穩定窗口，為高電壓柔性鋅電池的構建提供了關鍵電解質支撐。在微觀結構上，STA可通過氫鍵和配位作用與纖維素分子鏈形成穩定交聯網絡，從而增強凝膠的結構致密性與完整性，賦予材料在保持約80%斷裂伸長率的同時達到1.5 MJ/m3的高韌性，性能優于現有報道的純纖維素水凝膠電解質體系。更重要的是，STA誘導下的水分子重新構型可形成低極化、方向性強的水通道結構，有效促進鋅離子的脫溶劑過程與定向遷移行為，顯著提升電極/電解質界面的離子傳輸速率和電化學反應動力學。進一步的有限元模擬結果表明，STA水凝膠能夠顯著改善鋅負極表面的電場分布與電流密度均勻性，抑制局部過電位與枝晶尖端增長傾向，從而為鋅電極的穩定平面沉積構建良好的界面微環境。

圖二：STA水凝膠中電解質離子水合結構表征與分子動力學模擬計算。

  在長循環性能評估中，采用STA水凝膠電解質構建的Zn||Zn對稱電池在1 mA/cm2的電流密度下可實現超過4000小時的穩定運行，且未出現明顯的電壓波動或短路失效。值得關注的是，即便在極低電流密度（0.1 mA/cm2）下，該體系仍表現出優異的循環穩定性，有效克服了多數水凝膠體系在低倍率條件下因離子遷移受限而引發的容量衰減與電化學性能退化問題。在全電池構型驗證中，研究團隊選用五氧化二釩作為正極材料，構建了基于STA水凝膠電解質的軟包全電池。在0.5 A/g的電流密度下，該電池在經歷1000次充放電循環后，仍能保持超過接近200 mAh/g的穩定比容量，顯著優于采用傳統電解質體系的對照樣品；即便在2 A/g的高倍率條件下，也仍具備良好的容量保持能力，展現出穩定的倍率響應。此外，在大機械變形條件（如彎折、卷曲）下，該軟包電池仍保持穩定的輸出電壓和容量，驗證了STA水凝膠體系在柔性儲能設備中的應用可行性。靜置自放電測試顯示，使用STA電解質裝配的電池在滿電狀態下靜置72小時后容量保持率仍達85%，明顯優于傳統纖維素水凝膠和液態電解液體系（58%），體現出該水凝膠電解質對副反應的有效抑制能力。為揭示STA在溶劑化結構調控中的關鍵作用，研究結合分子動力學（MD）模擬與密度泛函理論（DFT）計算進行機理分析，結果表明STA分子中的強極性W=O鍵可與周圍水分子產生顯著靜電作用，有效破壞原有的水-水氫鍵網絡，誘導形成結合能較弱、脫溶劑速率更高的水合結構，從而促進鋅離子在電極界面的快速遷移。拉曼與紅外光譜分析進一步證實，STA水凝膠體系中以弱氫鍵水和自由水為主，氫鍵有序性顯著降低，核磁共振譜圖也同樣呈現出典型的氫鍵斷裂特征。這些實驗證據與計算結果共同揭示了STA在水結構重構及溶劑化調控過程中的誘導作用，進而實現對鋅電化學行為的有效優化。更為重要的是，該水凝膠體系所使用的纖維素原料來源廣泛（如棉纖維、濾紙等），溶解過程無需強酸堿條件，整體制備路徑綠色、簡便且具有良好的可擴展性，具備大尺寸成膜及批量化生產的潛力。尤其值得強調的是，該體系在無任何額外水溶性聚合物增強組分的條件下，即可獲得兼具優異力學性能與電化學穩定性的低成本電解質，在綠色儲能材料設計領域展現一定的應用前景。

圖三：STA水凝膠電解質的電化學窗口、力學拉伸曲線、對稱電池循環、以及在軟包電池充放電過程中機械柔性與電化學穩定性展示。

  綜上所述，本研究通過協同構建結構優化與溶劑化調控策略，系統性提升了純纖維素水凝膠電解質在水系鋅離子電池中的電化學性能與力學穩定性，開辟了綠色、可持續柔性儲能材料設計的路徑。該工作不僅實現了電解質在高穩定性鋅負極界面行為與大變形柔性應用之間的平衡，也在材料可再生性與制備工藝環保性之間提供了統一的解決方案。從前驅體溶解體系設計、交聯網絡構筑、離子傳輸行為調控，到器件電化學性能評估與柔性軟包電池實證驗證，該研究覆蓋材料設計與工程實現的完整鏈條，材料體系具有良好的可拓展性，有望推廣至其他類型的水系二次電池體系，為下一代高安全性儲能技術的持續發展提供可行的材料支撐。論文第一作者為四川大學新能源材料與器件專業本科生陳帆，碩士研究生李軒與博士研究生陳施朋為共同第一作者。論文通訊作者為四川大學李忠明教授團隊楊紅麗助理研究員、周生洋特聘研究員。

  如需進一步了解該研究成果，歡迎通過以下鏈接閱讀原文：https://doi.org/10.1002/advs.202511759。