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  水凝膠因其柔軟可調的機械性能被廣泛應用于傳感器、柔性電子等領域，但在極低溫環境中會因水分結冰而性能急劇下降，從而限制了其應用。針對這一難題，張擁軍/張巖課題組基于2-甲基-1,3-丙二醇(MPD)和氯化膽堿(ChCl)開發了一種新型深共晶溶劑[ChCl][MPD]，該溶劑的凝固點低至-107.7°C。利用此溶劑為分散介質，在其中共聚丙烯酰胺(AAm)與丙烯酸(AAc)，制備出微相分離的共晶凝膠。該凝膠兼具高拉伸性、高韌性和高阻尼能力。該凝膠在-100°C下仍保持出色的拉伸性能和阻尼特性，可用作抗沖擊、振動隔離及寬溫域傳感材料。研究結果為極端低溫環境下高性能柔性材料的設計提供了新思路。

  課題組選用MPD作為氫鍵供體、膽堿氯化物(ChCl)作為氫鍵受體，構建了一系列MPD基深共晶溶劑，并發現[ChCl][MPD]組合的凝固點最低，僅為-107.7°C。這一凝固點刷新了迄今報道的深共晶溶劑記錄，意味著在-100°C條件下該溶劑仍然處于液相。實驗證明，[ChCl][MPD]對光透明且化學穩定，在25°C和-100°C時均保持高度透明。此外，該溶劑在寬溫區間內具有良好的離子導電性：25°C時電導率為2.83 mS/cm，降至-100°C時仍為0.0151 mS/cm。這些性能表明[ChCl][MPD]是一種理想的抗凍凝膠分散介質。

圖1. ChCl和MPD形成的共晶混合物的性質。

  在此深共晶介質中，課題組采用原位自由基聚合，將丙烯酰胺(AAm)與丙烯酸(AAc)單體混合并交聯共聚，成功制備出了微相分離共晶凝膠。研究發現，當共聚物中PAAm摩爾分數超過約0.425時，凝膠由透明變為乳白色，表明相分離結構的形成。DFT計算和溶解度實驗均表明，PAAc鏈段與[ChCl][MPD]相容性更好，形成連續的透明網絡；而PAAm對[ChCl][MPD]相容性較差，形成分散的剛性相。因此，該共晶凝膠由PAAc-豐富的溶劑相和PAAm-豐富的聚合物相兩種互穿結構組成，實現了相分離網絡的高強度結構。實驗證明，該凝膠表現出極高的韌性：一個厚度5 mm、預裂紋長度2.5 mm的樣品在拉伸到810%應變時仍未斷裂，其斷裂韌性達30.8 kJ/m^2，超過了許多生物組織（如人類肌腱、心瓣）的斷裂韌性。

圖2.室溫下的P（AAm-co-AAc）微相分離凝膠。

  該共晶凝膠在極低溫下的力學性能亦極為優異。差示掃描量熱測試表明該凝膠冰點約為-117°C，因此在-100°C下凝膠仍然柔軟可拉伸。應力-應變曲線隨溫度變化顯示：溫度降低時，凝膠的拉伸強度和彈性模量顯著提高，而斷裂伸長率略有下降。與此同時，其阻尼能力在低溫下極為突出：在100%應變下，凝膠在-100°C時的阻尼比達到93.4%。這些現象一方面源于溶劑粘度隨低溫上升而顯著抑制了聚合物鏈運動，另一方面源自于高溫下聚合物相的可逆溶脹，導致高溫時相分離結構減弱。總之，微相分離聚合物網絡與低冰點溶劑的雙重設計賦予了凝膠在室溫和低溫下同時具備高強度和高能量耗散特性。

圖3.不同溫度下的微相分離凝膠。

  憑借上述優異性能，該凝膠在極端條件下也能有效吸收沖擊能量。如高速度撞擊實驗所示，在25°C或-100°C條件下，160 m/s速度的鋼球撞擊凝膠薄膜后均被彈回，未能穿透凝膠（對比實驗表明，普通PAAc凝膠在同樣條件下易被穿透）。

圖4.彈道實驗。

  此外，該共晶凝膠也具備廣溫度范圍的傳感功能。隨著溫度升高，[ChCl][MPD]的電導率急劇下降，使得凝膠的電阻隨之顯著增大，從而可以用于溫度監測。課題組通過將凝膠串聯至LED電路，實驗證明凝膠的亮度隨溫度變化敏感可見，并在-100~20°C和30~150°C范圍內顯示出穩定的電信號平臺。

圖5.溫度傳感性能。

  該工作實現了在-100°C溫度下仍兼具較高伸長率、高韌性和高阻尼的共晶凝膠材料。通過選用凝固點極低的[ChCl][MPD]深共晶溶劑以及設計微相分離聚合物網絡，該凝膠克服了普通水凝膠在極寒環境下失效的瓶頸。研究結果不僅為低溫柔性電子器件、極地和航天環境下的振動/沖擊防護以及寬溫度范圍傳感等應用提供了全新的材料方案，也為深共晶溶劑在功能凝膠中的應用開辟了新方向。

  該工作第一作者為天津工業大學的張巖副教授和碩士研究生陳曉維，通訊作者為天津工業大學的張擁軍教授、張巖副教授和王亞斐博士。該工作得到了國家自然科學基金（52033004, 52073146, 52273109, 52303013, 22275137）、河北省自然科學基金（E2023110007, E2023110020）等項目的資助支持。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202511554