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  在高分子網絡中，同時實現高彈性、高模量與高抗疲勞閾值對于需要承載動態應力的應用很重要。然而，這三種性質通常不可兼得：提高共價交聯密度雖能提高模量，卻會導致疲勞閾值下降；引入額外物理交聯雖可提升模量，但同時通常會引入較大的能量耗散，降低彈性。

  哈佛大學鎖志剛教授團隊通過物理鍵組成的結構域交聯超長鏈高分子（圖1），構建了一種兼具高模量、高彈性和高疲勞閾值的水凝膠材料。該高分子網絡的構建存在兩項原則：1.由大量物理鍵形成的結構域作為交聯點；2.超長的高分子鏈。

  大量的物理鍵形成的結構域具有中等強度：雖然單個物理鍵較弱，但結構域由多重物理鍵組成，在中等應力下足夠堅固。

  在中等應力下，結構域內的鏈幾乎不滑移，結構域整體表現如“硬質顆粒”。結構域外，高分子鏈柔軟、致密纏結、鏈間摩擦力低。這些特征賦予材料高模量與高彈性。

  當網絡中存在裂紋時，裂紋尖端的高應力誘導結構域內鏈段發生受控滑移。超長高分子鏈確保鏈可滑移而不被拔出，使得裂紋尖端的高應力能跨越多個結構域。這種應力分散機制賦予材料高疲勞閾值。

圖1 物理鍵結構域交聯的超長鏈高分子網絡

  2025年5月22日，該研究論文以“Unusually long polymers crosslinked by domains of physical bonds”為題，發表在Nature Communications。鮑先揚博士（哈佛大學博士后）、陳哲琪博士（哈佛大學博士后）、念國棟博士（原哈佛大學博士后，現任浙江大學“百人計劃”研究員）為論文共同第一作者，哈佛大學鎖志剛教授為論文通訊作者，Matthew Wei Ming Tan 博士（哈佛大學、南洋理工大學聯合博士后）、Christine Heera Ahn（哈佛大學博士生）、Yakov Kutsovsky 博士（哈佛大學駐校專家）為論文合著作者。

  作者通過超高分子量的聚乙二醇（PEG）和聚丙烯酸（PAAc）的高分子絡合（polymer complex）體系證明了這一設計（圖2）。通過捏合超高分子量（8,000,000 g/mol）的PEG、丙烯酸單體和極少量的光引發劑，形成均勻混合的“面團”。聚合過程中，極少量的光引發劑產生低自由基濃度，使得丙烯酸單體原位聚合成超長的PAAc鏈。兩種超長高分子鏈形成均勻的共混體系，PEG和PAAc鏈間形成密集的氫鍵絡合物。將這種PEG-PAAc混合物置于水中直至溶脹平衡，疏水作用與氫鍵協同驅動絡合物聚集形成物理交聯結構域，構建交聯網絡。最終形成的水凝膠兼具高模量、高疲勞閾值與高彈性，展現出優異的力學性能（圖3）。

圖2. 通過揉面團法制造彈且韌的物理結構域交聯超長鏈水凝膠

圖3. 長鏈PEG水凝膠和長鏈PEG-PAAc水凝膠的對比

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-59875-z