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  柔性可穿戴傳感器在實現人體運動檢測、人工智能、智能/軟機器人等方面得到了廣泛應用。導電水凝膠由于其獨特的物理化學特性而成為可穿戴傳感器領域最有前途的候選之一，它可以模擬人類皮膚，準確地感知人類生理活動(如聲帶振動、關節和肌肉運動)。然而，力學性能不足和粘結性能較差嚴重阻礙了導電水凝膠在這一新興領域的潛在應用。此外，傳統的導電水凝膠的制造過程復雜且耗時，通常需要外部刺激的幫助，包括長時間的紫外線照射、加熱和有毒引發劑等。

  針對這些問題，北京林業大學楊俊副教授課題組利用磺化木質素包覆二氧化硅納米顆粒(LSNs)、聚丙烯酰胺(PAM)鏈和鐵離子(Fe³⁺)的協同作用，制備了一種集成力學性能、自粘性、紫外線過濾和穩定的電學性能于一體的高彈性導電水凝膠（圖1）。其中，LSN組分與Fe³⁺活化過硫酸銨(APS)發生動態氧化還原反應生成自由基，并在60 s內引發AM單體的快速自由基聚合。同時，LSN組分作為動態連接橋梁，使LSN-Fe/ PAM水凝膠具有優越的機械強度(抗拉和抗壓強度分別為180 kPa和480 kPa)和非凡的彈性(<15%的耗散比)。此外，LSN-Fe/PAM水凝膠還具有機械順應性和耐濕粘附性，即使在劇烈的身體運動和汗液分泌下也能與人體皮膚無縫接觸。將其組裝為柔性傳感器，能夠用于高保真檢測各種應變范圍內的機械變形（10-200%），具有良好的重復性和穩定性。

圖1 基于快速催化和納米強化策略的LSN-Fe/PAM水凝膠的設計。

  值得注意的是，在以前的研究中，SNs和木質素已分別與Fe³⁺一起使用，但在這兩種情況下獲得的性能都是有限的。例如，單獨加入SNs可以改善其力學性能，但不能實現粘附。另一方面，木質素中豐富的鄰苯二酚基團使水凝膠具有自粘性和抗紫外性能，而木質素由于其復雜的多酚結構也使其力學性能較差。因此，作者通過合成磺化木質素包覆二氧化硅納米顆粒(LSNs)，將木質素和SNs的互補優勢結合起來，首次實現了木質素和SNs的協同作用。

圖2 LSN-Fe/PAM水凝膠中LSN組分的表征及LSN-Fe³⁺中的動態氧化還原反應

  基于上述策略文章報道了一種簡便的方法，即在木質素的存在下，通過超聲制備LSNs：SNs具有豐富的羥基，這些羥基可以與木質素表面的鄰苯二酚形成氫鍵，導致木質素沉積在SNs上。SEM觀察在樣品表面發現了分布均勻的LSNs，表明其成功地融入到導電水凝膠中(圖2a,b)。隨后，作者通過x射線光電子能譜和UV&#8722;vis紫外吸收光譜等方法證實了自催化納米增強策略中的動態氧化還原反應（圖2d-h）。

圖3 LSN-Fe/PAM水凝膠的力學性能表征

  隨后作者研究了LSN-Fe/PAM水凝膠的力學性能。 LSN-Fe/PAM水凝膠的抗拉強度和抗壓強度分別為69.4 ~ 170 kPa和150 ~ 600 kPa，表明其具有優異的力學強韌性（圖3）。同時，水凝膠也表現出了出色的裂紋鈍化能力，在高應變下，裂紋不會在樣品中快速擴散。此外，當循環拉伸水凝膠到較大的應變 (100-700%)時，耗散能隨應變的增加線性增加，而相應的耗散比卻很小(<15%)，表明其具有的高彈性，表明該水凝膠能夠承受極大變形和嚴苛的力學沖擊。

圖4 LSN-Fe/PAM水凝膠的自粘附性能

  作者還展示了LSN-1.5-Fe/PAM水凝膠的粘附性能，在不同的基板上均表現了良好的粘附性能（圖4）。當LSN-1.5-Fe/PAM水凝膠從人的皮膚上剝離時，在水凝膠的皮膚界面處出現了明顯的粘性纖絲，表明水凝膠與皮膚之間出色的粘附性。這種強大的粘附性使得LSN-Fe/PAM水凝膠即使在劇烈的身體運動和汗液分泌下也不會脫落或脫落，有利于為靈活的傳感器收集精確穩定的人體信號。

圖5 電學和傳感性能

  最后，作者表征了LSN-Fe/PAM水凝膠組裝的柔性傳感器的電學性能（圖5），隨著導電水凝膠的拉伸，電阻呈線性增加(R² =0.995)。通過施加不同范圍的應變 (10-200%)，傳感器都表現出優異的穩定性和可重復性。還觀察到傳感器的響應時間時間分別為260和271 ms，這足以滿足實時運動監測的需求。除了對拉伸應變的響應外，導電水凝膠傳感器對壓縮應變也表現出廣泛的壓力敏感性。因此，該傳感器具有較高的線性靈敏度、良好的穩定性和耐久性。

  該研究成果以“Ultrafast Fabrication of Lignin-Encapsulated Silica Nanoparticles Reinforced Conductive Hydrogels with High Elasticity and Self-Adhesion for Strain Sensors”為題發表于《Chemistry of Materials》。論文第一作者是2020級碩士研究生趙浩南，楊俊副教授為該工作的通訊作者，許鳳教授對此項研究的完成提供了支持。此項研究得到了國家自然科學基金、中央高校基本科研業務費專項資金和制漿造紙工程國家重點實驗室開放基金的經費支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c00934