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吉林大學王貴賓教授團隊 Nano Lett. : 高彈性、抗疲勞凝膠電解質的制備及性能研究

2025-03-04 來源：高分子科技

柔性電解質是可拉伸/可壓縮超級電容器的核心組件，其性能直接關系到器件的綜合性能。常用的凝膠電解質通常由氫鍵、共價鍵等交聯而成。由氫鍵相互作用形成的凝膠電解質在受到外力作用時，很難快速恢復到初始狀態。相比之下，通過共價交聯形成的凝膠電解質在一定的形變范圍內可以表現出良好的彈性。然而，當形變超過材料的承受范圍時，其結構會受到不可逆的損傷。總體而言，在不妥協彈性的情況下提高機械強度仍然是一個亟待解決的問題。研究表明，通過優化交聯網絡結構制備的凝膠電解質表現出優異的機械性能和高柔韌性。與此同時，抗疲勞性也是凝膠電解質的一個重要性能。根據目前的報道，盡管柔性電解質在柔韌性和抗疲勞性方面的研究取得了重大突破，但能夠同時兼具良好的柔韌性、抗疲勞性和高離子傳導率的水凝膠電解質仍然很少。

有鑒于此，吉林大學王貴賓教授團隊報道了一種通過乳液聚合制備的聚丙烯酸丁酯（PBA）乳液微球，并將其作為疏水締合中心引入PVA/ PAAm雙網絡水凝膠，其中PBA乳液微球表面未反應的雙鍵可以作為交聯點進一步與丙烯酰胺進行交聯，同時因其疏水性可以有效地吸附疏水單體甲基丙烯酸十六酯（HMA），從而成功制備了一種雙網絡凝膠電解質。得益于上述作用機制，電解質在保持良好彈性的同時，機械強度顯著提升，表現出良好的抗疲勞能力。將其與鉬酸銨摻雜的聚吡咯電極組裝，制備了可拉伸/壓縮超級電容器，器件在0.2 mA cm^-2的電流密度下，面積電容可以達到288.9 mF cm^-2，能量密度可以達到57.4 μWh cm^-2；在10.0 mA cm^-2的電流密度下，面積電容依舊可以達到120.4 mF cm^-2，功率密度高達2907.9 μW cm^-2。器件在200%的拉伸形變下，經過1000次拉伸-釋放循環，比電容保持率可以達到64.5%，在80%的壓縮形變下，經過1000次壓縮-釋放循環，比電容保持率可以達到68.7%。本項研究工作為設計構筑新型的凝膠電解質及可拉伸/壓縮超級電容器提供了新的思路。

相關工作以“Stretchable/Compressible Supercapacitors Based on High-Elasticity and Fatigue-Resistant Hydrogel Electrolyte Cross-Linked by Hydrophobic Nanospheres”為題發表在Nano Letters期刊上。吉林大學碩士生康貴達為論文第一作者，魯楠博士為共同第一作者。吉林大學化學學院特種工程塑料教育部工程研究中心王貴賓教授為論文的通訊作者，吉林大學王晟道博士為共同通訊作者。

此前，王貴賓教授團隊已在《Journal of Colloid and Interface Science》和《Chemical Engineering Journal》等知名期刊上發表了多篇關于水凝膠電解質的研究論文，如“Journal of Colloid and Interface Science 586 (2021) 110–119”、“Journal of Colloid and Interface Science 608 (2022) 1619–1626”以及“Chemical Engineering Journal 475 (2023) 146378”等。本研究工作是王貴賓教授團隊在水凝膠電解質領域取得的又一重大科研成果。

圖1 DN-MMs水凝膠電解質合成示意圖

通過對比化學交聯雙網絡水凝膠（DN）和聚丙烯酸丁酯（PBA）乳液微球交聯雙網絡水凝膠（DN-MMs）的機械性能，充分說明聚丙烯酸丁酯乳液微球（MMs）可以有效提升凝膠電解質的強度和韌性，同時MMs可以作為能量耗散中心，有效地分散外部應力，維持凝膠電解質結構穩定性。DN-MMs水凝膠電解質也具有優異的彈性和抗疲勞性能，可以作為電解質用于柔性可拉伸/壓縮超級電容器。

圖2 DN和DN-MMs機械性能比較

DN-MMs水凝膠電解質具有優異的拉伸性能，區別于傳統的粘彈性材料，表現出類似于橡膠的彈性行為。同時DN-MMs水凝膠電解質可以承受近千次的循環拉伸而不會進一步產生疲勞損傷。

圖3 DN-MMs水凝膠電解質的機械拉伸性能

DN-MMs水凝膠電解質在循環壓縮狀態下，內部結構依據保持穩定，同樣具有優異的抗疲勞性能。

圖4 DN-MMs水凝膠電解質的機械壓縮性能

器件在50%的拉伸形變下，經過1000次循環，器件的電容保持率可以達到~90%，在100%的拉伸形變下，在1000次循環之后，其電容保持率也可以達到~80%，進一步將拉伸形變增加到200%，在循環之后器件的電容保持率依舊可以達到~65%。

圖5 基于DN-MMs水凝膠電解質的可逆拉伸柔性超級電容器的電化學性能

在20%的壓縮形變下，經過1000次循環，器件的電容保持率可以達到~91%，在50%的壓縮形變下，在1000次循環之后，其電容保持率也可以達到~83%，進一步將壓縮形變增加到80%，在循環之后器件的電容保持率依舊可以達到~70%。

圖6 基于DN-MMs水凝膠電解質的可逆壓縮柔性超級電容器的電化學性能

本研究工作得到了國家自然科學基金（No. 22075096， U23A20586）和吉林省科技發展計劃（20220201104GX，YDZJ202203CGZH028）的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05904

王貴賓教授課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/guibin_wang

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（責任編輯：xu）

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