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南大李承輝/金鐘 Angew.：新型金屬聚合物電解質助力寬溫域固態鋰金屬電池性能的新突破

2024-12-06 來源：高分子科技

聚合物電解質雖然具有易于加工的優點，但是存在Li⁺離子電導率和Li⁺遷移數（t_Li+）較低的問題，阻礙了其實際的應用。雖然可以通過物理摻雜無機填料，在一定程度上提升Li⁺離子電導率和Li⁺遷移數（t_Li+），但是無機填料的加入會引起相分離，導致Li⁺通道不連續且不均勻。同時引入的無機填料易于團聚，導致界面阻力增加和傳質動力學減慢。在鋰離子電池領域，開發具有較高Li⁺離子電導率和Li⁺遷移數（t_Li+）以及較寬電化學窗口的聚合物電解質依然存在很高的挑戰性。

圖1 高性能金屬聚合物電解質（MPE）的設計與合成

近日，南京大學化學化工學院李承輝教授團隊聯合金鐘教授團隊報道了一種基于動態配位鍵的聚合物電解質。利用鉬（Mo）槳輪配合物作為四齒連接體，在分子水平上連接有機和無機組分，合成了一種結構新穎的金屬聚合物。將這種金屬聚合物與LiFSI復合，獲得了一種在室溫條件下具有高離子電導率（0.712 mS cm^-1）、高離子遷移數（t_Li+ = 0.625）及較寬的電化學穩定性窗口（＞5v）的金屬-有機配位增強的聚合物電解質（MPE），用于構建高性能的全固態鋰金屬電池（LMBs）。金屬聚合物中的Mo≡Mo單元存在配位不飽和位點，可以有效地吸附雙（氟磺酰基）亞胺陰離子（FSI^-），促進Li鹽的解離，釋放出更多的自由Li⁺，還可以促進FSI^-的分解。這些特征有利于提高離子電導率，增加鋰離子遷移數，構建固體電解質界面層。此外，動態金屬-有機配位鍵賦予MPE可再加工性和自修復能力，使其能夠適應電極體積變化并保持良好的界面接觸。這一策略利用金屬-有機配位策略避免了現有無機有機復合電解質的缺點，突破了以往聚合物電解質設計策略的局限性。研究論文以“Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries”為題發表在最新一期的《Angew. Chem. Int. Ed.》上。南京大學副研究員趙培臣和博士研究生王耀達為論文共同第一作者，李承輝教授和金鐘教授為論文的共同通訊作者。

圖2. 金屬聚合物及其MPE的性能表征

圖3. 鋰||銅半電池和鋰||鋰對稱電池的電化學性能

圖4. 鋰電極SEI 成分分析

圖5. 全電池性能表征

圖6. 機理分析

圖7. 電池的寬溫域性能

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202416897

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（責任編輯：xu）

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