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蘇州大學嚴鋒教授團隊 AM：基于硼酸酯動態交聯的聚離子液體水下粘合劑

2024-10-24 來源：高分子科技

由于膠粘劑的水敏性，在水性環境中的粘附往往受到基材表面水層的阻礙，極大地限制了應用環境。因此，開發具有強附著力和通用性的新型水下粘合材料是一個重要的挑戰。粘合劑要提高其在水中的粘附強度需要幾個條件。首先，需要適量的親水性鏈段來破壞水化層，激活粘附表面。其次，疏水結構將潮濕環境中的水層排干，防止吸水和膨脹以保持內聚強度，同時保護親水單元與底物之間形成的相互作用不受水分子的影響。通過調節親疏水分子組成，可以去除界面水層并實現緊密的界面結合，從而有助于開發更強的水下粘合劑。

為了解決這一問題，蘇州大學嚴鋒教授團隊通過疏水離子液體單體（[HPVIm][TFSI]）與丙烯酸2-甲氧基乙酯（MEA）的共聚，加入硼酸（BA）形成硼酸酯動態交聯，合成了一種具有高強度、高韌性、高自愈能力和高離子導電性的聚離子液體彈性體膠粘劑（PIEA）。由于硼酸酯在水中解離，導致離子液體側鏈末端的羥基暴露出來，與底物之間發生非共價相互作用，在沒有任何外部預載的情況下，PIEA的粘附強度在12 h后可以自發地從幾乎沒有粘附增加到314 kPa。此外，PIEA可以開發用于軟傳感器或離子電極，以實現水下探測和通信。該策略為新型水下智能膠粘劑的開發提供了廣闊的應用前景。該工作以“Strong, Spontaneous, and Self-Healing Poly(ionic liquid) Elastomer Underwater Adhesive with Borate Ester Dynamic Crosslinking.”為題發表在《Advanced Materials》上。

圖1.PIEA的制備過程和自發粘附的示意圖。

圖1顯示了PIEA的制備過程。將一定比例的[HPVIm][TFSI]、MEA和BA的前驅體溶液在紫外光下自由基聚合一步共聚制得PIEA。PIEA通過BA與聚離子液體側鏈末端的羥基形成的硼酸酯鍵動態交聯，而不需要額外的交聯劑。由于[HPVIm][TFSI]和MEA的疏水性，PIEA表現出整體疏水效應，在水中不會導致膨脹或溶解。與基材接觸時，能較好地去除界面間的水層，與基材表面建立更緊密的界面結合。硼酸酯鍵是動態共價鍵，對水非常敏感，無需催化劑或外界刺激即可在水中進行可逆脫鍵/重組。粘附過程如圖1b所示。干燥的PIEA浸入水中，然后在沒有任何額外外力的情況下輕輕地放在兩個基底的中間。隨著時間的推移，PIEA中的硼酸酯鍵逐漸解離，末端的羥基暴露并逐漸遷移到材料表面，與粘附物表面形成強氫鍵相互作用，實現粘附。

圖2. PAL水凝膠的微觀表征

研究者通過紅外、XPS、接觸角等表征（圖2），表明PIEA中硼酸酯鍵的存在以及水下解離的過程。通過改變[HPVIm][TFSI]和MEA的比例，以及添加化學交聯劑的比例，進行了一系列對PIEA的力學強度和剪切粘附強度的探究。

圖3. PIEA的剪切粘附性能

隨著時間的推移，PIEA的粘附強度逐漸增加，在大約12 h時達到最大值314 kPa，這是由于硼酸酯的水解作用逐漸增加了材料與界面之間的氫鍵相互作用。同時，PIEA在不同的基底和液體環境中都表現出一定的粘附效果。PIEA可以用于水下粘接，防止泄漏。

圖4. PIEA的剝離粘附和自愈性

PIEA的水下剝離粘附強度也會隨著時間的進行而增強（圖4），通過力/寬度—位移的曲線看出PIEA的剝離強度在12小時后提高了12倍以上。由于硼酸酯鍵的動態可逆交聯，PIEA表現出自愈特性。

圖5. PIEA的水下應用

得益于離子液體的導電性，PIEA被設計成離子傳感器或離子電極，可以在水下實時檢測人體運動，測量ECG信號，并通過莫爾斯電碼在水下進行通信。

該研究開發了一種高強度、可拉伸、高粘接、自修復的由硼酸酯鍵動態交聯的自主水下PIEA。他們的方法利用了硼酸酯鍵在水中容易解離的特性，暴露出聚合物側鏈的─OH基團，并與界面形成強的非共價相互作用，從而在沒有任何額外負載的情況下實現出色的粘附(314 kPa)。此外，PIEA被設計成離子傳感器或離子電極，可以實時檢測人體運動，測量ECG信號，并通過莫爾斯電碼在水下進行通信。由于其制備簡單、自發粘附和優異的水下粘附能力，在海洋勘探、濕式粘附、水下實時監測和信息傳輸等領域具有很大的應用前景。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202413901

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（責任編輯：xu）

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