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深圳先進院趙曉麗、潘浩波/天大劉文廣等《Nat. Commun.》：適用于微創植入的4D打印水凝膠支架

2024-02-24 來源：高分子科技

三維（3D）打印技術由于能夠高精度和高速度地構建復雜的生物結構，在生物醫學領域得到了廣泛的關注。然而，復雜支架的微創植入仍然是一個挑戰。體外打印成型的3D支架在移植到目標組織的過程中往往需要開創手術，從而造成一定的組織損傷。隨著微創手術技術在臨床的普及，以更小的體積通過微創技術遞送3D打印支架，并在目標組織中響應生理微環境自動變形恢復三維結構，將更有利于臨床應用。四維(4D)打印技術為微創手術提供了新的可能性，同時又不會犧牲復雜的結構。但4D打印結構的可逆形狀變形通常是從二維到三維的單維度變形，使得打印結構難以通過狹窄的手術導管。此外，打印結構在體內發生水響應形變后不可避免地會出現力學損失，不適于高濕度環境下的生物醫學應用。

中國科學院深圳先進技術研究院趙曉麗、潘浩波研究團隊與天津大學劉文廣教授團隊合作，基于兩親性動態熱固性聚氨酯開發了一種4D打印水凝膠支架技術，結合形狀記憶、可編程變形和遇水硬化特性，通過多材料打印和多維度變形實現打印支架的微創遞送，劉博為該研究的第一作者（現為河北工業大學副教授），研究以題為”4D printed hydrogel scaffold with swelling stiffening properties and programmable deformation for minimally invasive implantation”的論文發表在Nature Communications期刊上。 4D打印的第四維度使打印的支架能夠根據特定刺激進行可編程變形。本研究開發了適用于多材料4D打印的兩親性動態交聯熱固性聚氨酯（DTPU）體系，其軟段由疏水的聚己內酯(PCL)和親水的聚乙二醇(PEG)構成， PCL的低熔點賦予了DTPU體溫觸發的形狀記憶功能，而PCL和PEG形成的兩親性網絡提供了可編程變形和遇水硬化特性。通過熔融沉積成型（FDM）的多材料打印技術將具有不同溶脹度的DTPU整合在二維(2D)圖案中。通過其具有的體溫響應形狀記憶效應使2D打印圖案可固定為臨時的一維（1D）形狀，便于經導管輸送。植入后，體溫觸發1D形狀恢復到至初始2D圖案。同時，在組織中吸水溶脹后，支架基于預設的溶脹失配結構自發變形成不同的3D結構。此外，溶脹引發親水鏈段和疏水鏈段之間水驅動的微相分離，實現軟到硬的轉變，滿足支架遞送時無水柔軟易于通過曲折導管，植入后含水堅硬發揮力學支撐功能。該研究為3D打印支架的微創遞送提供了新的思路。

圖1 DTPU支架的刺激響應與遇水硬化機理、及其經導管遞送后體內多維度變形過程。

【DIPU遇水硬化機制】

DTPU具有自愈合性能和遇水硬化特性。鏈段中含有Diels-Alder反應的二醇結構，賦予了DTPU的自愈合性能。DTPU的交聯網絡和微觀相分離結構共同決定了其機械性能，在水的作用下，DTPU的楊氏模量顯著提高，表現出遇水硬化現象。通常，水的增塑作用降低了聚合物的Tg值并削弱了它們的機械性能。然而，兩親性聚合物促進了水驅動的相分離，從而提高了機械性能。研究結果揭示了構，以及水分子如何驅動親水性和疏水性鏈段之間的相分離，從而增強了機械性能。DTPU在水的作用下能夠實現從軟到硬的轉變，這對于在潮濕或水環境中保持機械支撐的應用具有重要意義。

圖2 DTPU遇水硬化展示與機理。

【體溫觸發形狀記憶和水響應可編程變形】

DTPU具有體溫觸發的形狀記憶行為，響應溫度為37°C，響應速度在1-2分鐘。具有臨時2D花瓣形狀的DTPU-0.25-4k在37°C下的溫水中加熱后可恢復到其初始3D形狀。DTPU通過水響應的溶脹失配結構實現可編程變形。DTPU吸水后的體積膨脹率范圍為22.4%-198.5%，由高溶脹DTPU-0.5-4k和相對低溶脹DTPU-x組成的雙層結構在快速實現溶脹平衡后會經歷水引發變形，實驗表明構建的多層平面花瓣結構在水中浸泡后，通過預先編程的路徑變形為花朵形狀，證實了基于膨脹失配的變形編程的可行性。

圖3 DTPU體溫觸發形狀記憶和水響應可編程變形。

【多材料4D打印支架的可編程變形及應用概念驗證】

DTPU具有良好的打印性能，能夠打印復雜結構的同時，保持其良好的力學性能。通過多材料打印不同溶脹度的材料，基于溶脹失配構建可編程變形結構。打印的雙層網格結構，可形成向特定角度的卷曲。同時多種結構在水觸發下能夠從2D平面圖案轉變為預定的3D形狀。這種多維度可編程變形具有多種可能的臨床應用場景，可將其臨時固定為一維（1D）線性結構，經微創導管遞送，在體內環境下的體溫和體液觸發形狀記憶和溶脹失配的實現1D到3D的可編程變形，同時其遇水硬化特性具有良好的支撐性能，可適用于椎間盤纖維環替代物、軟組織缺損支撐、血管支架和軟骨缺損替代修復等。

圖4 多材料4D打印支架的可編程變形及應用概念驗證。

總結：研究開發了適用于多材料4D打印的兩親性動態熱固性聚氨酯，結合形狀記憶、可編程變形和遇水硬化特性，通過多材料打印和多維度變形實現打印支架的微創遞送。體外和體內實驗展示了打印結構從2D固定為1D臨時形狀，能夠在體溫和體液刺激下從1D形狀轉變為3D形狀，用于組織損傷替代與支撐。通過整合多內源刺激響應和微創植入，為3D打印支架的微創遞送提供了一種策略，展示了在生物醫學應用中的潛力。

研究受到科技部重點專項（2018YFA0703100）、國家自然科學基金（52203151, 32201125）等項目的支持。研究團隊歡迎和合作和加入，提供博士后、科研助理和學生聯合培養等職位。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45938-0

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（責任編輯：xu）

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