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佐治亞理工齊航團隊《Adv. Mater.》：一鍋法合成可解聚回收的天然δ-戊內酯類玻璃高分子（Vitrimer）聚合物

2023-04-26 來源：高分子科技

合成塑料一直以來都依賴于石油化工原料，但隨著人類社會對綠色和可持續性發展逐漸重視，開發可替代的新型綠色材料也變得更加重要。傳統熱固性聚合物得益于其穩定的交聯結構帶來的優良性能而被廣泛應用于我們生活的各個領域，但穩定的交聯結構也使得其廢棄物難以回收循環利用從而制造大量“白色污染”。

近日，佐治亞理工齊航團隊在Advanced Materials發表最新相關論文，以縮醛反應交聯可解聚的天然內酯高分子合成出具有動態共價鍵的新型類玻璃高分子（vitrimer）材料。該材料不僅具有vitrimer在使用中可重塑形、自修復、再次加工的特性，同時也克服了該類材料在廢棄時需分類回收且通常只能“降級循環”的問題, 可以在200^oC常壓環境下自然解聚為初始單體實現閉環回收。其物理表現為彈性軟材料，具有作為傳統彈性體如硅橡膠（PDMS）等的天然可持續替代品的潛力，可用于生物醫療，電子器件等領域的軟材料制品。

圖一：一鍋法合成可解聚回收的天然δ-戊內酯聚合物合成路線。

圖一展示了本工作以生物基天然δ-戊內酯分子為原料通過一種簡單且可擴展的一鍋法開環聚合加點擊交聯兩步合成新型彈性軟材料的路線。具有烷基取代基的生物基δ-戊內酯具有較低的聚合上限溫度（low ceiling temperature），因此其聚酯產物可以在高溫下通過酯交換反應自解聚為初始單體。該工作首先通過δ-戊內酯單體開環聚合為可解聚的聚酯三元醇，然后直接加入乙烯基醚與羥基點擊反應形成縮醛而交聯。縮醛交聯極易降解并還原出羥基，一方面有利于聚酯的解聚，但同時也極大了影響交聯聚合物的穩定性。該工作通過以三乙胺為穩定劑對材料進行后處理，使縮醛可在日常使用條件下穩定不降解。

圖二：該材料的物理性能及應用展示。

如圖二所示，通過該方法合成的新型彈性體材料在物理性能上與傳統不可回收的硅橡膠相近，具有高透明度、疏水界面、彈性和可調控的模量。使其可成為硅橡膠的可持續性替代材料。文章展示了該材料在軟體機器人，驅動器，模具材料方面的應用潛力。同時文章也研究了不同烷基取代基長度的δ-戊內酯單體對交聯聚合物物理性能的影響。

圖三：基于縮醛動態交換的類玻璃態高分子特性展示。

相比于傳統熱固性高分子如硅橡膠的不可逆化學交聯，vitrimer基于化學交換鍵交聯的網絡則是可以重排和重構的動態網絡。圖三展示了該材料通過縮醛動態交換鍵形成的交聯網絡同時也展現出vitrimer材料可重塑形、自修復、再次加工的特性。基于該材料特性制作的可重復壓印不同通道的微流控器件和可修復的軟體驅動器也進行了實驗驗證。而在產品完成使用周期后，還可以通過傳統的熱壓，重構交聯網絡實現二次加工以循環使用。

圖四：該聚合物的快速降解，解聚與回收。

新型聚合物材料不僅可以通過動態化學鍵實現二次加工，同時也可以如圖四所示直接降解并解聚還原δ-戊內酯單體進行閉環回收并重新用于合成實現“升級循環”。得益于縮醛的易分解性以還原羥基和聚酯的低聚合上限溫度，使得該材料可以在200^oC左右常壓下快速解聚為單體。而基于該材料的復合材料也可通過蒸餾等手段輕松分離回收，并可達到85%-90%的高回收率。

該工作于近日發表在Advanced Materials上，佐治亞理工齊航教授為該論文通訊作者，岳亮博士為文章第一作者。文章合作者還包括蘇永亮博士，李明哲博士，S. Macrae Montgomery，余露霞博士，孫曉昊博士以及M. G. Finn教授, Will R. Gutekunst教授和Rampi Ramprasad教授。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202300954

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（責任編輯：xu）

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