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  環氧樹脂因其優異的機械性能、電絕緣性、粘附性等被廣泛應用于機械電子、航空航天、化學化工、船舶建筑、汽車軍工、冶金輕工等領域。目前商業化產品中大部分是雙酚A型環氧樹脂，其綜合性能優良。但由于環境污染和石油資源緊缺，以可再生資源制備環氧樹脂成為研究熱點。近年來，基于動態共價鍵構建自適應網絡的可逆交聯高分子材料新型高分子材料，可實現可回收、可再加工、自愈合、可控降解和形狀記憶等多種功能，已在智能傳感器、藥物傳輸、航空航天、柔性電子及納米制造等新興領域展現出廣闊的應用前景。依托于環氧Vitrimers和生物基材料的優勢，生物基環氧Vitrimers可以在減少石化資源消耗的同時，賦予環氧樹脂可回收、易化學降解、生物相容等特性。但目前報道的多數為單一動態鍵，需要較長的加熱時間或較高的溫度來實現回收等性能，可通過采用雙重動態共價鍵相互協同作用來解決以上問題。 

  針對以上問題，中國林科院林化所周永紅/賈普友研究員團隊以腰果酚為原料，制備了一種基于動態二硫和動態酯交換的腰果酚基環氧樹脂：將腰果酚基環氧Vitrimer與固化劑3,3-二硫代二丙酸制備了雙重可逆交聯體系，由于二硫鍵與動態酯鍵的協同作用，交聯網絡的回收再加工性能優異，并分別與單一的可逆交聯體系（二硫鍵體系和動態酯鍵體系）進行了對比，探究雙重可逆交聯對體系的自修復和再加工等性能的影響。另外，，通過添加石墨烯于腰果酚基環氧Vitrimer基體，制備了復合導電材料，實現了從類玻璃高分子基體到復合材料“動態”性能的傳遞，為生物基環氧Vitrimer復合材料的發展提供了新的研究思路。相關工作以“Molecularly engineered cardanol derived epoxy vitrimers based on dynamic disulfide and dynamic ester exchanges with desirable dynamic response, degradability, and recyclability”為題發表在最新一期《Chemical Engineering Journal》上。

方案1. 腰果酚基環氧vititmer材料的合成路線和動態二硫鍵和動態酯鍵的交換機理。

圖2 (a) ECDS/DPTA的ln (β/Tp2)與1/Tp的DSC曲線和(b)線性圖;(c) EDCS/DPTA-c的應力松弛曲線。(d) EDCS/AA的應力松弛曲線 (e) EDCS/FDCA的應力松弛曲線 (f) EDCS/DPTA的應力松弛曲線;(g) EDCS/AA， (h) EDCS/EDCA，和 (i) EDCS/DPTA的活化能。

圖4 (a) EDCS/DPTA在1 M NaOH水溶液中50℃下不同時間降解過程示意圖; (b)不同溫度下vitrimer在1m NaOH水溶液中的降解率; (c)原始EDCS/DPTA的FT-IR和EDCS/DPTA的降解產物; (d) EDCS/DPTA降解產物的GC-MS。

圖5 (a-c) EDCS/DPTA/G的電導率;(d)本工作合成的生物基vitrimer和已報道的參數;(e) EDCS/DPTA/G在150℃下30min、60min的自修復能力;(f) EDCS/DPTA/G在UV作用下30min和60min的自修復能力;(g) EDCS/DPTA/ g在微波作用2和4 min時的自修復能力;(h) EDCS/DPTA/G在紅外作用下5和10 min的自修復能力;(i) EDCS/DPTA/G的拉伸曲線;(j) EDCS/DPTA/G的TGA曲線;(k) EDCS/DPTA/G的DMA曲線。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147284