鄭州大學曹少魁教授、劉應良副教授團隊 Small：樹枝狀納米聚合物構建超分子框架修飾穩定柔性鈣鈦礦阻變存儲器
2023-01-03 來源：高分子科技
近年來，因為阻變存儲器結構簡單、信息讀寫速度快等優勢已經成為新一代高密度非易失性存儲器的最有優勢的候選者之一，鹵化物鈣鈦礦具有高載流子遷移率、帶隙可調性、長載流子擴散長度、低溫可加工性等多種物理特性，然而鹵化物鈣鈦礦阻變存儲器的發展受制于對溫度和濕度的敏感性。結合對可穿戴電子器件的期待和展望，本工作受金屬有機框架（MOFs）的構建和設計的啟發，以樹枝狀納米聚合物聚酰胺-胺（PAMAM）為前驅體，通過間接氫鍵、范德華相互作用和靜電相互作用等構建三維超分子框架（3D-SF）（圖1）修飾鈣鈦礦的晶界，提高鈣鈦礦阻變存儲器的柔性、穩定性和阻變性能。該框架將鈣鈦礦的結晶過程分隔在很多的微小空間內進行，同時，PAMAM大分子將原位停留在鈣鈦礦晶界處，通過羰基、酰胺、胺基和金屬離子的配位相互作用，使鈣鈦礦晶粒交聯并延緩其結晶生長，從而生成晶粒較小的均勻薄膜。該工作首先對納米聚合物PAMAM代數和濃度的條件優化（圖2），通過分析開關比和結晶度的高低，最終制備了由5.5G 4mg/mL PAMAM構筑的3D-SF修飾的鈣鈦礦RRAM器件，開關比為105，同時提高其穩定性、可重復性（圖3）。基于可穿戴器件對于柔性性能的需求，以ITO/PET柔性基底制備柔性器件觀測其柔性性能（圖4），在以不同曲率半徑多次彎曲后觀察其表面形貌并測試其阻變性能，分析得出修飾后的阻變存儲器的柔性也得到大幅度提高。
圖4 3D-SF修飾OHP RRAM器件的柔性：a)柔性器件示意圖；b) SET/RESET電壓直方圖；c)柔性RRAM的測量照片；d) I-V曲線；e)不同彎曲半徑下HRS/LRS電流分布及對應的ON/OFF比；f)以曲率半徑5 mm彎曲20次器件的I-V曲線。薄膜彎曲前后的SEM圖像(原始:g，初始狀態；H，彎曲狀態； 3D-SF-modified: i，初始狀態；J，彎曲狀態)。
所述文章以鄭州大學材料科學與工程學院碩士研究生馬雪晴、周建軍為共同第一作者，導師劉應良副教授為通訊作者。
圖2 a) 3D-SF修飾的OHP RRAM器件示意圖：Al/MAPbI3:3D-SF/ITO；不同3D-SF濃度修飾鈣鈦礦RRAM：b) I-V曲線； c) HRS/LRS電流分布及對應的ON/OFF比值；d) XRD圖譜; e)原始鈣鈦礦和3D-SF改性鈣鈦礦中N1s和Pb4f的高分辨率XPS光譜(插圖)；不同代數PAMAM納米聚合物構筑的3D-SF改性鈣鈦礦薄膜：f) XRD譜圖；g) I-V曲線；h) 3D-SF改性鈣鈦礦RRAM器件(4 mg/ mL?1，5.5G PAMAM)在不同Icc下的HRS/LRS電阻分布。
所述文章以鄭州大學材料科學與工程學院碩士研究生馬雪晴、周建軍為共同第一作者，導師劉應良副教授為通訊作者。
文獻鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202206852
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（責任編輯：xu）
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