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  離子分離在工業廢水零排放和鹽湖提鋰領域意義重大，但目前這些過程的實現需要高能耗和復雜的過程。由于沒有相變及良好的過程耦合能力，基于膜的離子篩分技術可解決這些棘手的問題。然而，由于快速和隨機交聯反應，由均苯三甲酰氯（TMC）和哌嗪（PIP）通過擴散聚合制備的傳統聚酰胺（PA）化學通常傾向于形成具有多尺度不均勻性的納米孔，表現出較低離子的分離能力和滲透性。采用精確的篩分孔結構的分離膜可以實現高離子純度和離子回收率。然而，如何微調分離膜的內部孔結構以使其均勻并提高有效孔面積仍然具有挑戰性。

  作者首先合成了具有不同外圍官能團的樹狀大分子，在PIP（哌嗪）溶液中去質子化后，羧基和酚羥基樹狀大分子溶解，形成穩定的自組裝樹枝狀大分子水相哌嗪反應溶液（圖1）。作者詳細研究了自組裝樹枝狀大分子的納米顆粒大小、外圍電荷及形成機理。結果發現，由于PIP溶液與羧基和酚羥基樹狀大分子之間的靜電相互作用差異，芳香族羧基、脂肪族羧基及酚羥基封端的樹枝狀大分子分別在哌嗪水溶液中呈現出八面體、立方體及球體形態。另外，通過控制PIP溶液濃度，自組裝樹枝狀大分子納米顆粒外圍可帶不同的電荷。這些表征表明，自組裝樹枝狀大分子的外圍具有聚集的PIP分子，可以參與IP形成酰胺鍵并微調納米膜內部結構。

  為了更好地制備無缺陷、高滲透通量的聚酰胺納米膜，作者在樹枝狀大分子多孔層改性的聚砜載體上進行界面聚合反應。如圖2所示，表征顯示，制備的聚酰胺納米膜仍為非對稱結構，同時形成具有中空納米條紋結構來保持優異的滲透通量。另外，值得注意的是，自組裝樹狀分子在界面聚合中表現出良好的相容性和包埋的穩定性，其嵌在納米條紋PA層周圍，進一步優化了水的運輸通道。

  在鹽湖提鋰和工業廢水零排放中，Li⁺/Mg²⁺和Cl^–/SO₄^2–的分離被認為是實現資源管理循環的一種重要方法。如圖3所示，作者研究了制備的自組裝聚酰胺樹枝狀大分子納濾膜的離子篩分性能，并通過溶液擴散電遷移（SDEM）模型，使用實驗數據擬合離子滲透性，以進一步了解自組裝樹枝狀大分子納濾膜用于Li⁺/Mg²⁺分離的優勢。結果表明，設計的納濾膜在Cl^–/SO₄^2–、Li⁺/Mg²⁺分離選擇性和相應的水滲透通量上，做到更好的均衡。另外，一般來說，增加Li⁺滲透性與水滲透性的比值可提升鋰回收率，而增加Li⁺滲透性與Mg²⁺滲透性的比值可提升鋰在滲透側的純度。明顯地，設計的納濾膜實現了更高的鋰回收率和鋰純度，在模擬的實際操作中，與其他類型膜相比，采用更少的膜面積可達到同樣的鋰回收率。

  作者最后通過分子模擬研究了設計的聚酰胺納米膜內部的孔徑結構。如圖4所示，自組裝樹枝狀大分子聚酰胺納米膜表現出更窄的孔徑范圍和更均勻的孔隙結構，具有增加的離子篩分范圍，更有利于進行有效的離子分離。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-44530-2

  下載：Self-assembled dendrimer polyamide nanofilms with enhanced effective pore area for ion separation