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  將空氣中儲存的化學勢能（如濕度或有機溶劑蒸氣）進行能量轉換是材料科學的研究前沿。設計和制造能夠實現能源轉換的材料具有重要意義。智能聚合物能夠將外部刺激轉化為機械能，在能源、環境、醫學等諸多高科技領域展示了巨大應用前景。但傳統智能聚合物受限于結構有序性差、功能和組成單一、缺乏多重響應等問題，制約了其應用和發展。如能提升聚合物的結構有序性，并同時兼顧高柔韌性和可加工性，將對開發新型智能聚合物具有重要意義。

  南開大學化學學院張振杰課題組長期聚焦晶態智能聚合物的理性設計與可控合成，并針對晶態聚合物力學性能差、難以加工成型等難題，開發了一系列化學和物理改性策略，突破了其高性能化加工的瓶頸。近期，張振杰課題組研究團隊設計合成了聚乙二醇（PEG）橋連的柔性低聚物作為“大分子單體”，進而與剛性小分子連接器通過共價鍵進行有序組裝，原位成型制備了一系列自支撐的新型晶態交聯聚合物（CCPs）膜。該材料在溶劑蒸氣刺激下可進行可逆的彎曲機械響應。這項工作首次實現了高結晶度交聯聚合物的可控合成，并拓展了晶態聚合物網絡的結構類型。

圖1. 利用室溫界面合成，制備CCPs膜的示意圖

  作者設計合成了不同PEG長度的柔性大分子單體（圖1），通過室溫界面醛肼聚合，獲得了高柔韌性的自支撐膜。通過X射線粉末衍射等測試，證明CCPs膜具有較高的結晶度和化學穩定性。機械性能等測試表明，由于骨架中同時引入剛性和柔性構筑單元，所得到的CCPs膜兼具結構剛性（增強穩定性）和柔性（保障大形變），同時又具有多孔性利于促進蒸氣分子吸附。從應力應變曲線可以看出，隨著高分子構筑單體中聚乙二醇鏈長的增加，相應的CCPs材料的機械性能明顯增加（圖2）。掃描電鏡結果顯示，CCPs膜上層具有光滑致密的結構，而底層具有粗糙形貌。這種不對稱結構導致膜兩側存在氣體吸附速率/容量的差異，利于膜在蒸氣刺激下定向變形。性能測試證明CCPs膜的確表現出優良的氣驅動性能（如定向彎曲），并表現出良好的可逆性和穩定性（圖3）。進一步開發了基于此類新型智能材料的氣驅動仿生功能（如模擬花朵開合）。

圖2. CCP₄₀₀-1膜的掃描電鏡圖；CCPs膜的應力-應變曲線.

圖3. a）CCP₄₀₀-1膜在蒸氣驅動下發生可逆定向彎曲。b）彎曲行為的可逆循化性。c）模擬花朵開合。

  作者進一步深入研究了CCPs膜的蒸氣驅動機制，測試了CCPs膜的乙醇蒸氣吸脫附等溫曲線。在298 K、P/P₀=1條件下，CCP₄₀₀-1和CCP₄₀₀-2的吸附量可達6.79 mmol/g和6.37 mmol/g，證明材料具有較高的蒸氣吸附能力（圖4）。X射線粉末衍射表明，對應剛性聚合物鏈間距離的特征峰，在乙醇的吸脫附過程中發生可逆移動。最終揭示了CCPs膜蒸氣響應機制：剛性聚合物鏈之間的距離會隨著蒸氣的吸/脫附發生可逆變化，進而導致CCPs的可逆形變。

圖4. a）CCPs膜的蒸氣驅動機制。b）CCP₄₀₀-1和CCP₄₀₀-2的乙醇蒸氣吸脫附等溫曲線。

  該研究成果以A Class of Rigid-Flexible Coupling Crystalline Crosslinked Polymers as Vapomechanical Actuators為題近日發表在Angew. Chem. Int. Ed., （2022, DOI: 10.1002/anie.202117390）上。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117390