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中國科大李良彬/崔昆朋教授團隊 Macromolecules：汽車PVB膠片在寬溫度和應變速率范圍內的變形和斷裂行為

2024-08-17 來源：高分子科技

聚乙烯醇縮丁醛（PVB）膠片是一種由PVB樹脂通過塑化擠壓成型的高分子薄膜材料，具有高度透明、力學強度高和優(yōu)異粘接性能等特點，是汽車安全玻璃的核心材料。PVB膠片作為一類高技術壁壘產品，長期被國外所壟斷，國內產品性能（如低溫抗沖擊性）與國外差距明顯。為深入研究汽車膠片的結構和宏觀性能，中國科學技術大學李良彬/崔昆朋教授團隊圍繞汽車級PVB膠片開展了一系列的研究工作。團隊利用上海光源超小角 X 射線散射（USAXS），首次在增塑 PVB 中發(fā)現了蝴蝶散射圖案，它反應了百納米尺度下拉伸誘導的層狀相分離結構。基于此，團隊提出了一個初步的模型來解釋增塑 PVB 的變形機理，其中氫鍵的斷裂與重構、應力-濃度耦合導致相分離結構的形成、相結構的塑性變形與破壞為耗散能量的主要機制，賦予了PVB 優(yōu)異的力學性能（Macromolecules, 2023, 56, 7, 2663-2674）。進一步，團隊利用原位 USAXS 和雙折射技術研究了增塑 PVB的多尺度松弛行為。從宏觀應力、介觀相分離結構和微觀鏈段取向的角度闡明了增塑 PVB 中結構的多尺度松弛行為（Macromol. Rapid Commun, 2023, 44, 2300226）。另外，結合固體核磁共振、介電弛豫譜和動態(tài)力學分析等技術，團隊研究了縮醛基團長度對該類聚合物在不同長度尺度上結構和動力學異質性的影響（Polymer, 2024, 295: 126741）。

近期，團隊系統(tǒng)研究了在較寬的拉伸速度和溫度范圍內PVB膠片的形變和斷裂行為。通過動態(tài)力學分析中的粘彈性模量、加載-卸載測試中的滯后能、單軸拉伸測試的斷裂功及純剪切測試的斷裂韌性分析，揭示了本征粘彈性和拉伸誘導相分離對增塑PVB變形與斷裂過程中能量耗散的關鍵作用。在增塑PVB 中，拉伸誘導相分離對斷裂能量耗散有顯著貢獻，延緩了裂紋擴展，并增加了斷裂應變。這項研究不僅為理解非晶態(tài)聚合物（特別是通過動態(tài)鍵增韌的非晶態(tài)聚合物）的變形與斷裂行為提供了重要見解，還為設計具有類似結構且在變形和斷裂過程中具備卓越能量耗散能力的非晶態(tài)聚合物提供了指導。該工作以“Deformation and Fracture Behaviors of Tough Plasticized Poly(vinyl butyral) across Broad Temperature and Strain Rate Ranges”為題發(fā)表在《Macromolecules》上。中國科學技術大學國家同步輻射實驗室博士研究生楊二杰為第一作者，郭航副研究員和崔昆朋教授為該論文的通訊作者。該研究得到國家自然科學基金（52273028）和國家重點研發(fā)計劃（2020YFA0405800）的支持。

圖1. 增塑PVB 的小應變動態(tài)力學響應。（a）儲能模量（E’）和損耗模量（E’’）隨頻率變化的主曲線；（b）損耗因子（tan δ）隨頻率變化的主曲線；（c）水平位移因子（a_T）和（d）垂直位移因子（b_T）隨溫度變化的主曲線。參考溫度T₀設定為20℃。

圖2. 增塑PVB的加載-卸載拉伸行為。（a）不同拉伸速度（2 mm/min、10 mm/min、50 mm/min、100 mm/min、500 mm/min、1000 mm/min，對應應變速率為0.0033/s、0.0166/s、0.083/s、0.166/s、0.83/s、1.66/s）下的應力-應變曲線，溫度20℃。（b）不同溫度下滯后能(U_hys)與應變速率（

）的關系。（c）使用從小應變流變測試中獲得的相同位移因子a_T和b_T，構建滯后能（U_hys）與應變速率（

）的主曲線，參考溫度為T₀=20℃。

圖3. 增塑PVB在-50℃至60℃的溫度范圍內的力學行為（速度100mm/min）。（a）完整PVB 的應力-應變曲線。（b）完整PVB 的斷裂強度和斷裂應變隨溫度的變化。（c）使用從小應變流變測試中獲得的相同位移因子a_T和b_T，構建斷裂功 (W_rupture) 與應變速率 (

) 的主曲線，T₀=20℃為參考溫度。

圖4.缺口PVB在-50℃至60℃的溫度范圍內的力學行為（速度100mm/min）。（a）缺口PVB 的應力-應變曲線。（b）缺口 PVB 的斷裂應力和斷裂應變隨溫度的變化。

圖5. 純剪切試驗下增塑PVB的斷裂行為。(a) 平均裂紋擴展速度V_p與溫度的關系。(b) 不同溫度下斷裂韌性Γ與平均裂紋擴展速度V_p的關系。(c) 利用小應變流變數據相同的位移因子a_T和b_T，構建斷裂韌性Γ與V_p的主曲線。(d)利用新的位移因子，構建斷裂韌性Γ與V_p的主曲線。(e) 通過雙折射圖像捕獲的能量耗散分布（溫度30℃，速度100 mm/min拍攝）。

圖6. 不同溫度/速率下缺口增塑PVB 的裂紋擴展的臨界應變。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c00911

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（責任編輯：xu）

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