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  熱塑性彈性體（TPEs）是一類兼具傳統交聯橡膠高彈性和普通塑料易加工優點的材料，目前已被廣泛應用于微電子、醫藥設備、運動器材以及家庭用品等領域。TPEs中最為典型也是應用最廣的是ABA硬軟硬三嵌段聚合物，目前這類嵌段聚合物主要通過順序加料法制備，但該過程容易生成均聚物副產物，從而在不同程度上影響了所得TPEs的性能。

  自切換聚合作為近年來興起的一種嵌段聚合物制備方法，可以直接從單體混合物中制備得到嵌段聚合物，相比順序加料法，具有操作簡便、嵌段效率高等優點。目前自切換聚合制備三嵌段聚合物的報道大部分還僅限于合成軟硬軟三嵌段結構，鮮有用于硬-軟-硬TPEs合成的報道。因此，如能利用自切換聚合法制備制備TPEs，將具有重要的研究意義和實用價值。

  近日，浙江大學伍廣朋研究員課題組在異硫氰酸酯/環硫化合物開環共聚上的研究基礎上（ACS Macro Lett. 2021, 10, 135?140），通過自切換的異硫氰酸酯/環硫化合物共聚合、環硫化合物均聚、空氣輔助的氧化偶聯反應巧妙地實現了三嵌段富硫熱塑性彈性體一鍋法高效制備。

  在聚合過程中，環硫化合物首先和異硫氰酸酯交替共聚，待異硫氰酸酯消耗完全后，體系中過量的環硫化合物自發啟動均聚合反應，生成聚二硫代亞胺碳酸酯/聚硫醚二嵌段聚合物。隨后只需將反應體系暴露于空氣，實現末端硫醇鹽的定量氧化耦合，進而一鍋法合成具有硬-軟-硬三嵌段結構的聚二硫代亞胺碳酸酯/聚硫醚/聚二硫代亞胺碳酸酯TPEs。

  作者通過原位紅外、核磁氫譜和密度泛函理論計算的研究，證實了共聚過程中的自切換現象。所得聚合物共聚物材料表現出適中的彈性。改變異硫氰酸酯和環硫化合物的投料量，可以直接調控此類聚合物的機械性能。此外，該方法具有適用性廣的優點，可用于多種環硫化合物和異硫氰酸酯的共聚，制備性能可調的的富硫TPEs。

  博士研究生朱小鋒為論文的第一作者，伍廣朋研究員為論文的通訊作者。該研究得到了浙江省自然科學基金和國家自然科學基金的支持。

  論文鏈接：

  One-pot Construction of Sulfur-Rich Thermoplastic Elastomers Enabled by Metal-free Self-Switchable Catalysis and Air-Assisted Coupling. Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202115189.

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115189