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青科大沈勇/李志波團隊 AFM：生物基β-甲基-δ-戊內酯與δ-戊內酯順序開環共聚制備高韌性、可閉環回收的熱塑性彈性體

2025-02-13 來源：高分子科技

熱塑性彈性體（Thermoplastic Elastomers, TPEs）因其兼具熱塑性塑料的可加工性和傳統橡膠彈性體的高彈性，在汽車、電子、醫療和日用消費品等領域具有廣泛的應用。然而，傳統TPEs材料主要來源于石化資源，用后難以降解回收，會導致嚴重的環境污染問題。開發性能媲美商品化彈性體，同時用后可回收的TPEs是推動材料綠色化發展的關鍵。

近年來，可閉環回收高分子材料的發展為塑料污染問題提供了新的解決方案。通過精確調控聚合物的化學結構，使其能夠在使用后在溫和可控條件下選擇性解聚回收為原始單體，從而實現“單體-聚合物-單體”的閉合循環。然而，目前大多數TPEs材料在韌性、力學性能和回收效率之間仍存在矛盾，如何在提升材料性能的同時，實現高效可控的閉環回收仍然是亟待解決的難題。

針對這一問題，青島科技大學沈勇/李志波團隊提出了一種新型高韌性可閉環回收TPEs，該材料可以通過生物基β-甲基-δ-戊內酯（βMVL）和δ-戊內酯（δVL）的順序開環共聚（Ring-Opening Copolymerization, ROP）方法制備，能夠在保持優異韌性的同時，實現高效閉環回收。

相關研究成果以“Tough and Closed-loop Recyclable Thermoplastic Elastomers from Sequential Ring-Opening Copolymerization of Bio-renewable β-Methyl-δ-Valerolactone and δ-Valerolactone”為題發表在《Advanced Functional Materials》上。

該研究利用生物基六元環內酯單體β-甲基-δ-戊內酯（βMVL）與δ-戊內酯（δVL）作為原料，通過一鍋法順序開環共聚制備了ABA型三嵌段共聚物PδVL-b-PβMVL-b-PδVL（圖1）。系統地討論了聚合物的硬段體積分數和分子量對熱塑性彈性體的熱學和力學性質的影響。通過順序ROP方法調控聚合物的結構，實現了硬-軟-硬嵌段共聚，使得材料不僅具備優異的力學性能（高韌性、高回彈），同時兼具高效閉環回收能力。研究表明，該TPEs在韌性、力學性能和回收效率方面均優于傳統熱塑性彈性體，展現出較大的應用潛力。

圖1 聚(δ-戊內酯)-b-聚(β-甲基-δ-戊內酯)-b-聚(δ-戊內酯)三嵌段共聚物的合成及其化學循環路線

所制備的TPEs具有優異的力學性能，其中拉伸強度最高可達50 MPa，斷裂伸長率超過2000%，顯著優于大多數可回收TPEs（圖2）。此外，該材料在循環拉伸測試中表現出較高的彈性恢復率（>90%）和較低的殘余應變，為高性能彈性體的應用奠定了基礎。

圖2 本工作中彈性體樣品的力學和彈性性能與一些文獻已報道的化學可回收TPEs以及商品化苯乙烯嵌段共聚物的比較

該研究提出了兩種高效的閉環回收路徑，分別是分離再聚合（TPE-SR）和直接再聚合（TPE-DR）。其中，直接再聚合無需對回收的混合單體進行額外分離，可直接再聚合形成高性能TPEs。實驗結果表明，TPE-DR不僅表現出良好的彈性性能，同時具有優異力學性能，其拉伸強度可達38 MPa，斷裂伸長率高達1851%，與具有相近分子量的原始材料的機械性能相近（圖3）。相比傳統方法，該方法避免了額外的溶劑使用和能量消耗，實現了更綠色、低成本的回收過程，為可持續高性能熱塑性彈性體的發展提供了思路。

圖3 原始單體制備的TPE-1和TPE-2與回收單體制備的TPE-SR和TPE-DR的應力-應變曲線的比較

相關工作在線發表于Advanced Functional Materials，青島科技大學碩士研究生于欣欣為論文的第一作者。青島科技大學沈勇教授、李志波教授為論文的共同通訊作者。該工作得到了國家優秀青年科學基金、面上基金和山東省泰山學者項目的資助。

論文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202422779

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（責任編輯：xu）

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