高熱導率聚合物復合材料因其成本低，易制取等優點在需要快速散熱的領域具備很好的應用前景。目前，研究者探索了包括碳納米管，金屬納米線，陶瓷顆粒等填充材料。但是在電子器件封裝等場景，良好的絕緣性要求限制了碳納米管，金屬納米線等填充材料的使用，而氮化硼納米管因其優良的絕緣性能，穩定性，以及高熱導率等特點極具應用潛力。在聚合物復合材料中，納米填充物和聚合物中間的界面熱阻極大地限制了熱導率的提升。限于對納米尺度界面熱阻測量的困難，研究者通常先對宏觀材料進行測量，再通過物理模型對界面熱阻進行擬合。實驗結果與模型擬合往往存在較大偏差，如何準確描述納米尺度界面導熱特性仍是目前亟待解決的一大難題。
圖1.實驗測量裝置電鏡圖（插圖展示了BNNT和PVP接觸部分的形貌特征）
為實現對納米尺度界面導熱特性的直接測量，李德玉教授課題組借助自制的微納操作臺，搭建了單一的氮化硼納米管-聚乙烯吡咯烷酮（PVP）-氮化硼納米管接觸界面，成功地研究了納米尺度接觸界面的導熱輸運特性。
該團隊首先探索了沒有PVP中間層、納米管直接接觸時界面的導熱特性：單位面積界面熱導與納米管直徑具有明顯的相關性，展示出彈道輸運的特點：納米管直徑越小，單位面積界面熱導越小。實驗和模擬結果表明，氮化硼納米管法向聲子自由程較長（室溫下可達~100nm）。納米管直接接觸時，聲子在納米管內壁的反射極大地限制了界面熱導，使得氮化硼納米管聚合物復合材料無法形成高效的熱滲透網絡。
圖2.（a）氮化硼納米管直接接觸時的單位面積界面熱導特性(b)層狀氮化硼法向聲子自由程(c)聲子反射作用對界面熱阻的貢獻(d)PVP中間層對界面熱導的雙向調節作用
進一步的研究表明，PVP中間層的添加，改變了氮化硼納米管直接接觸時聲子彈道輸運的傳輸模式，有效減少了聲子反射引起的熱阻。值得注意的是，PVP中間層的添加會引入額外的擴散熱阻，這與減少聲子反射的作用相互競爭，使得PVP中間層對界面熱導產生了雙向調節作用：對于大直徑納米管，由于聲子反射貢獻較小，PVP中間層降低了界面熱導；而對于小直徑納米管，通過有效降低聲子反射作用，PVP中間層提升了界面熱導。
該研究揭示了氮化硼納米管聚合物復合材料中復雜的界面熱輸運現象，展示了PVP中間層在界面導熱過程中出乎意料的雙向調節作用，為高熱導率聚合物復合材料設計提供了新的思路。
以上相關成果發表在Nano Letters （DOI：10.1021/acs.nanolett.1c02504) 。論文的第一作者為范德堡大學工程學院博士生潘治良，通訊作者為李德玉教授。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c02504
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