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  塑料廢棄物帶來日益嚴重的環境污染和資源浪費等問題，開發和設計新型環境友好材料替代廣泛使用的有害塑料已成為當前社會發展的迫切需求。纖維素是一種可再生且可完全生物降解的天然綠色材料，基于納米纖維素的復合材料有望成為新一代綠色環保的高性能結構和功能材料，并引領可持續發展。然而，纖維素的應用功能穩定性通常受使役環境的制約，其中，濕度對于纖維素而言無疑是一個非常敏感的問題，因不可控變形和力學性能下降而通常被認為是纖維素材料的一個不利因素。由于缺乏對納米纖維素界面力學行為的深入認識，保持纖維素基材料在不同相對濕度下的預期性能具有很大挑戰。

  近期，中國科學技術大學中國科學院材料力學行為和設計重點實驗室吳恒安教授團隊和合肥微尺度物質科學國家研究中心俞書宏院士團隊深入合作，從多尺度力學出發，結合實驗驗證，揭示了納米纖維素中濕度界面變形的微觀力學機理，提出了通過濕度界面調控納米纖維素材料宏觀力學性能的新方法。相關研究論文以“Strengthening and Toughening Hierarchical Nanocellulose via Humidity-Mediated Interface”為題在線發表于《ACS Nano》。

圖1. 濕度界面調控多級納米纖維素強韌化的微觀力學機制

  研究人員首先通過第一性原理計算闡明了氫鍵差異，發現水分子和纖維素分子間的橋接氫鍵與纖維素納米晶（CNC）界面氫鍵在強度和密度上有明顯差異，水分子作為插層介質可以極大地影響納米纖維素在原子尺度的界面力學行為。隨后采用分子動力學模擬建立了帶有水分子界面的多級納米纖維素模型（圖2a），通過單軸拉伸研究其力學行為和變形模式。模擬發現帶有濕度界面的多級納米纖維素表現出明顯的應變硬化效應，即應力-應變曲線在線彈性階段后的鋸齒狀第二階段（圖2b），該階段可以平均為斜率稍低的線性段，使得峰值應力有一定幅度的增加而斷裂應變大幅度增加。初始線彈性階段主要是纖維素納米晶本身的拉伸，而越過拐點后的第二階段是界面滑移導致。在濕度界面滑移過程中，氫鍵差異導致形成局部的無序界面結構（圖2c），即相鄰的纖維素分子鏈被CNC-water-CNC橋接氫鍵拖拽形成新的界面，這有效促進了應力傳遞，延緩了應變局域化過程（圖2d）。界面水分子較多時，應變硬化階段會被弱化，這主要是因為過多的水分子不能形成有效的CNC-water-CNC氫鍵網絡，而且水分子間的氫鍵較弱。

圖2. 納米纖維素的濕度界面力學行為。(a) 分子模型。(b) 應力-應變曲線中的線彈性階段和隨后的應變硬化階段。(c) 濕度界面滑移。(d) 應變局域化過程。

  最后，通過宏觀實驗驗證了環境濕度（RH）對納晶纖維素薄膜力學性能的影響規律。當RH ≤ 50%時，應變硬化效應使得斷裂應變大幅度增加，與分子模擬結果相呼應。在合適的RH范圍內，納晶纖維素薄膜的強度和韌性都得到顯著提高，而當RH ≥ 60%時，彈性模量和強度明顯下降，這主要是由于界面水分子過多導致溶脹，削弱了界面強度并阻礙了載荷傳遞能力。

圖3. 納晶纖維素薄膜在不同環境濕度下的的力學性能。

  該研究表明氫鍵在納米纖維素濕度界面力學行為中發揮了關鍵作用，揭示了氫鍵對納米纖維素序構材料設計的重要性，為自下而上設計高性能納米纖維素復合材料提供了新策略。

  中國科大碩士研究生侯遠震、博士后研究員管慶方和夏駿為論文共同第一作者，吳恒安教授為通訊作者，俞書宏院士和朱銀波博士為共同通訊作者。該研究得到了中國科學院戰略性先導科技專項（B類）、國家自然科學基金、中國科學技術大學青年創新重點基金等項目的資助。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c08574