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  共價(jià)有機(jī)框架膜具有剛性骨架結(jié)構(gòu)和有序孔道排列，突破了傳統(tǒng)聚合物膜在離子滲透性與選擇性之間相互制約的困境。然而，對(duì)于COF膜的規(guī)模化合成及其動(dòng)態(tài)形成機(jī)制的理解仍是當(dāng)前面臨的重要挑戰(zhàn)。

圖1 溶劑化介導(dǎo)組裝合成大面積自支撐COF膜示意圖

  為此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)徐銅文教授、李興亞特任教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種溶劑化介導(dǎo)組裝策略（SMA）（圖1），成功合成了面積達(dá)~2400 cm2、拉伸強(qiáng)度為~65 MPa的大面積自支撐COF膜（圖2）。通過原位加熱液體透射電子顯微鏡可視化了溶劑介導(dǎo)的成核、生長、結(jié)晶及組裝過程，結(jié)合多尺度模擬詳細(xì)闡明了膜形成過程中的溶劑化相互作用（圖3）。該方法具有很好的普適性，可以實(shí)現(xiàn)一系列不同荷電性質(zhì)和拓?fù)溥B接方式COF膜的制備。

  2026年2月23日，該成果以題為“Solvation-mediated assembly for large-scale synthesis of covalent organic framework membranes”發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition雜志上（Angew. Chem. Int. Ed. 2026, 10.1002/anie.202525844）。盛方猛副研究員、伍斌教授為論文共同第一作者，徐銅文教授、李興亞特任教授為論文共同通訊作者。該研究得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目支持。

圖2 大面積自支撐COF膜的形貌與結(jié)構(gòu)表征

圖3 COF膜的溶劑化介導(dǎo)組裝機(jī)理

  基于SMA策略制備的自支撐TATG_Cl膜富含氫鍵位點(diǎn)，通過與不同水合陰離子之間氫鍵相互作用差異實(shí)現(xiàn)了高效的單多價(jià)陰離子分離。在單鹽體系中，一價(jià)陰離子與SO?^2-的理想選擇性在~150至~1100之間。在雙鹽體系中，由于離子競爭效應(yīng)，一價(jià)陰離子與SO?^2-的選擇性下降至~30至~700。制備的TpEB_Br膜通過孔道內(nèi)的正電荷與不同陽離子之間靜電相互作用差異實(shí)現(xiàn)了單多價(jià)陽離子的高效分離。在單鹽體系中，陽離子滲透速率順序?yàn)椋?/span>H? > 堿金屬離子（K?、Na?、Li?）> 堿土金屬離子（Ca²⁺、Mg²⁺、Fe²⁺）>> 稀土金屬離子（Ce³⁺、La³⁺、Sc³⁺）。其對(duì)H?/堿金屬離子選擇性約為10，H?/堿土金屬離子選擇性達(dá)到10²，而H?/稀土金屬離子選擇性在10⁴至10⁵之間。在雙鹽及多鹽體系中，TpEB_Br膜對(duì)H?/稀土金屬離子的選擇性仍能維持在2×10⁴。相比于傳統(tǒng)離子交換膜、自聚微孔聚合物膜及商業(yè)膜，制備的TATG_Cl和TpEB_Br COF膜同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高離子滲透性和高選擇性，打破了傳統(tǒng)離子膜選擇性和通量之間的相互制約，展示了其在高鹽廢水處理和稀土金屬離子回收應(yīng)用中的巨大潛力。

圖4 基于SMA策略制備的自支撐COF膜的單多價(jià)離子分離性能

  文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202525844