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  生物基多功能材料及可持續微器件在人機交互、智能醫療等領域需求激增，凝膠基軟材料體系因整合天然生物質資源的優勢成為研究熱點。木質素因儲量豐富、可增強材料性能等優勢受關注，但傳統溶劑中加工難、負載量低的問題制約其應用。低共熔溶劑（DES）可高效溶解木質素，并克服傳統水凝膠環境適應性差的短板。現有木質素基低共熔凝膠雖已實現部分應用，但低負載量導致性能平衡與多尺度加工存在不足，解決該問題對推動軟凝膠器件實用化至關重要。

  近日，中山大學材料科學與工程學院謝莊副教授在《Advanced Materials》發表“Polymerizable Deep Eutectic Solvents-Enabled High-Lignin-Density Networks for Ambient Multi-scale Fabrication of Multifunctional and Extreme Environment Adaptable Soft Devices”的研究論文，在高木質素含量低共熔凝膠及多功能微器件取得重要進展。

  團隊創新性地采用可聚合低共熔溶劑（PDES）策略，成功開發出一種可室溫快速成型、多功能的高木質素凝膠體系。以甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨作為兼具氫鍵受體和陽離子聚合物基質功能的低共熔單體，以乳酸為氫鍵供體，體系可兼容超過20 wt%的木質素磺酸鹽（LS）。在木質素磺酸鹽及少量Al3?的協同作用下，該LS-PDES體系能在數分鐘內于室溫完成凝膠化，并支持開放式空氣中的微圖案化加工，最終獲得具有優異離子導電性能的低共熔凝膠。該凝膠在-80℃至100℃的極端溫度范圍內表現出卓越的環境穩定性。高含量木質素的引入，在凝膠網絡中構建了豐富的非共價相互作用，不僅顯著提升了材料的力學韌性和通用黏附性，還賦予其自愈合、光熱轉換及抗菌等多重功能，綜合性能優于以往多數低木質素負載凝膠系統。基于上述特性，團隊進一步實現了多尺度軟器件在室溫環境下的便捷制造，包括可用于為可穿戴應變傳感器供電的耐彎曲、抗沖擊超級電容器，以及能在極端溫度下穩定工作的可拉伸有機電化學晶體管（OECT）陣列。該高木質素含量低共熔凝膠體系，為印刷柔性離子電子器件、生物電子接口及類腦計算元件的研究與制造，提供了一條簡單、綠色且高效的路徑。

圖1 木質素-低共熔溶劑（LS-PDES）制備示意圖以及極端環境適應性的軟器件的室溫開放環境多尺度制造。

  分子動力學模擬證實，LS-PDES間多重非共價相互作用，特別是靜電作用驅動三維互聯結構組裝，并在過硫酸銨加入后快速反應生成自由基高效聚合，助力凝膠化并提升網絡柔韌性，所得凝膠兼具優異力學強度與柔軟性。更關鍵的是，該體系可在空氣下多種基底書寫、涂覆或微印刷，制備可拉伸圖案化凝膠，為多尺度凝膠基軟器件便捷制備提供關鍵支撐。

圖2 (a) 室溫下低共熔凝膠快速合成自放熱自由基聚合及紅外熱成像圖。(b) 凝膠化時間變化曲線圖；插圖為不同AlCl?含量下的凝膠化時間。(c) 捕獲半醌自由基存在的電子順磁共振（EPR）光譜。(d) 傅里葉變換紅外（FTIR）光譜圖。(e) 分子動力學（MD）模擬結果以及對應的結合能和每摩爾LS重復單元的平均氫鍵數量。(f) 低共熔凝膠在承重、彎曲、打結及拉伸條件下的照片。(g) 在室溫開放環境下，多種彈性基底（包括聚二甲基硅氧烷（PDMS）(i)、乳膠手套(ii)及豬皮(iii)）上書寫制備20%LS-PDES低共熔凝膠，以及在PDM上印刷的LS-PDES凝膠微點陣列(iv)。

  LS-PDES之間形成的多重非共價相互作用，能顯著強化低共熔凝膠的力學性能。結果顯示，當LS含量提升至20 wt%時，凝膠拉伸強度較5 wt%時提升6倍，楊氏模量與韌性也同步大幅增強。該凝膠還具備優異的動態性能：在連續拉伸、壓縮測試中可穩定保持性能，即便承受90%的壓縮應變仍能可逆恢復，抗形變韌性突出；且凝膠斷裂后可實現自愈合，并在光熱效應下加速恢復，為其在柔性電子等領域的實用化應用提供了重要支撐。

圖3 LS-PDES低共熔凝膠的力學性能。(a) 不同LS含量和Al3?比例下LS-PDES低共熔凝膠的拉伸應力-應變曲線以及楊氏模量和韌性。(b) 含20 wt% LS且METAC:LA:Al3?摩爾比從1:1:0.1增至5:1:0.1時，LS-PDES低共熔凝膠的拉伸應力-應變曲線以及楊氏模量和韌性。(c) 低共熔凝膠在100%至500%應變范圍內的循環加載-卸載曲線。(d) 低共熔凝膠在100%應變下的循環加載-卸載曲線，表明動態凝膠網絡可在約3分鐘內實現自恢復。(e) 原始LS-PDES低共熔凝膠與自愈合后凝膠的應力-應變曲線對比。(f) 不同LS濃度的LS-PDES低共熔凝膠在紅外光照射下的溫度變化。(g) 展示20%LS-PDES低共熔凝膠通過光熱效應實現加速自愈合。

  LS-PDES低共熔凝膠具備卓越通用黏附性，表面功能基團可使其牢固黏附玻璃、塑料、聚四氟乙烯及豬皮等。黏附優勢源于凝膠與基底的多重協同作用，且隨木質素磺酸鹽（LS）含量提升同步增強，同時具備出色抗菌性，為新型膠粘劑、醫用敷料及生物電子器件研發提供創新方案，應用前景廣闊。

圖4 LS-PDES的黏附性能。(a) LS-PDES低共熔凝膠黏附于多種基底的照片。(b) 通過搭接剪切試驗測得的LS-PDES低共熔凝膠與多種基底的最大黏附強度。(c) LS-PDES低共熔凝膠與已報道的木質素基凝膠（木質素含量>1 wt%）在不同基底上的黏附強度對比。(d) 采用不同氫鍵供體（HBD）的LS-PDES低共熔凝膠在PET基底上的黏附強度曲線圖，其中原位凝膠化相較于凝膠粘貼可顯著提升黏附性能。(e) LS-PDES低共熔凝膠與豬皮之間的剝離強度曲線及對應的界面韌性，其中LS含量增加可增強界面結合力。(f) LS-PDES低共熔凝膠黏附機制的示意圖。(g) 展示LS-PDES低共熔凝膠抗菌效果。

  該低共熔凝膠具備出色長期穩定性，室溫儲存1個月仍保高拉伸性；脫水后力學強度大增，小尺寸凝膠可支撐60 kg人體，且具備優異的離子導電性，能耐受-80℃至100℃極端環境，適配極端條件軟電子應用。

圖5 (a) 初始含水量約22 wt%的LS-PDES低共熔凝膠在室溫開放環境儲存過程中的重量變化；插圖為儲存30天后仍保持拉伸性的印刷態低共熔凝膠。(b) 第7天脫水后的LS-PDES低共熔凝膠（分別含與不含MBA交聯劑）的拉伸應力-應變曲線。(c) 脫水后LS-PDES低共熔凝膠具備高強度可支撐人體站立的照片及對應的壓縮應力-應變曲線。(d) 不同LS含量的LS-PDES低共熔凝膠（METAC:LA:AlCl?摩爾比為3:1:0.1）的離子電導率。(e) 不同METAC:LA:AlCl?摩爾比下，脫水后LS-PDES低共熔凝膠的離子電導率。(f) 可聚合低共熔溶劑（PDES）、LS-PDES低共熔凝膠與聚甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨（PMETAC）水凝膠的差示掃描量熱（DSC）曲線對比。(g) -40℃至100℃范圍內，離子電導率（對數形式）隨1000/T變化的曲線圖。

  利用LS-PDES凝膠無需外能快速凝膠化特性，實現柔性超級電容器快速制備。器件經電極間原位凝膠化構建穩固界面，電容較傳統方式提升5倍，室溫儲存50天仍保60%以上電容，突破限制實現1.8V高輸出電壓。該電容器機械穩定性極強，可耐受彎曲、壓力及100次沖擊；基于此構建的自供能可穿戴傳感系統，手指彎曲可實時響應，低溫下紅外照射3分鐘即可恢復性能。

圖6 基于LS-PDES的柔性超級電容器的電化學性能。(a) 泡沫鎳電極間原位聚合LS-PDES凝膠電解質制備柔性超級電容器的示意圖。(b) 采用涂覆型LS-PDES、原位聚合LS-PDES與活性炭（AC）電極的超級電容器，以及含原位生成電解質的器件在室溫儲存50天后的循環伏安（CV）曲線。(c) 采用PEDOT:PSS/LiTFSI電極的超級電容器的恒電流充放電（GCD）曲線及CV曲線（插圖，掃描速率10 mV·s?1），表明器件輸出電壓可達1.8 V。(d) 涂覆PDES和20 wt%LS-PDES的載玻片承受沖擊的照片。(e) 采用20 wt%LS-PDES電解質的超級電容器在承受100次連續沖擊測試后的性能保留率。(f) 集成超級電容器電源與指上LS-PDES傳感器用于運動監測的照片。(g) LS-PDES傳感器的電阻響應隨施加應變變化的曲線圖。(h) 在柔性超級電容器供電下，手指彎曲時的實時電流響應。(i) 25℃和0℃下的實時應變響應，以及光熱效應輔助下低溫環境中傳感性能的恢復情況。

  進一步研發出3×3類皮膚彈性有機電化學晶體管（OECT）陣列，9個器件均實現穩定開關性能，開關比高達100，性能與現有全固態器件相當；纖維型OECT可進一步微型化。更關鍵的是，OECT在40%拉伸應變、100次循環形變及-40℃至60℃寬溫域內性能穩定，為極端環境下人工突觸、神經網絡等微型軟電子應用提供創新方案。

圖7 可拉伸有機電化學晶體管（OECT）陣列的性能展示。(a) 基于LS-PDES電解質和PEDOT:PSS/LiTFSI電極線陣列在彈性基底上制備OECT陣列的流程示意圖，以及所制備交叉陣列的照片。(b) OECT陣列的工作機制。(c) 3個OECT器件的轉移特性曲線及對應的跨導（Gm）曲線，該器件采用中間行PEDOT:PSS/LiTFSI源極/漏極線，分別與3個LS-PDES電解質重疊形成。(d) 3×3 OECT陣列中各器件跨導的統計結果。(e) 基于PEDOT:PSS微纖維溝道與涂覆LS-PDES的銀線接觸構建的OECT器件的轉移特性曲線及對應的跨導曲線。(f) 3×3陣列中單個OECT器件在不同拉伸應變下的轉移特性曲線，插圖為拉伸方向示意圖。(g) 該OECT器件在30%應變下經過多次拉伸循環后的開關比（ON/OFF ratio）和跨導變化曲線圖。(h) 該OECT器件在-40℃至80℃溫度范圍內的轉移特性曲線。(i) 該OECT器件的開關比和跨導隨溫度變化的曲線圖。

  論文得到了國家自然科學基金面上項目和廣東省自然科學基金的支持，碩士生李新龍為第一作者，謝莊副教授為唯一通訊作者。課題組近年來在凝膠及電化學軟器件（有機電化學晶體管、電化學生物傳感等）取得了系列成果，包括Adv. Mater. 2025, 37, 2409258；Adv. Funct. Mater. 2025, 35, 2415595；Adv. Funct. Mater., 2021, 2100447；ACS Nano 2023, 17, 21935；Nano-Micro Lett. 2022, 14, 184；Biosens. Bioelectron. 2025, 273, 117170；ACS Sens. 2025, 10, 1, 54；J. Polym. Sci. 2024, 62, 4928；J. Polym. Sci. 2022, 60, 2679；ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 12583；ACS Appl. Mater. & Interfaces 2020, 12, 56393等，歡迎交流合作xiezhuang@mail.sysu.edu.cn

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202519633.