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  在全球范圍內，淡水資源的稀缺性日益凸顯，約三分之二人口生活于缺水區域，開發可持續的水資源獲取技術具有重要意義。大氣水收集技術因其不受地理與水文條件限制而備受關注，其核心在于高性能吸附材料的設計。然而，傳統吸濕材料往往面臨快速吸附動力學與超高吸水量之間的固有矛盾，成為該領域長期存在的技術瓶頸。

  近日，哈爾濱工業大學冷勁松教授團隊在《Advanced Materials》上發表了題為“4D-Printed Dual-Functional Hydrogels Breaking the Trade-Off Between Rapid Kinetics and Ultrahigh Water Uptake for Atmospheric Water Harvesting”的研究論文，博士生俞建勇為論文第一作者，冷勁松教授、謝芳副教授和北京理工大學安盟研究員為論文共同通訊作者。

  論文報道了一種4D打印雙功能網絡結構的水凝膠復合材料（4D TZG-PPY-LiCl）。研究團隊設計了一種由熱響應性聚合物聚N-異丙基丙烯酰胺與兩性離子聚合物構成的雙功能網絡水凝膠。其中，兩性離子網絡通過“鹽溶效應”增強材料在鹽環境中的溶脹能力，從而擴大水分存儲空間；熱響應網絡則賦予材料親水-疏水轉變特性，實現水分的快速釋放。進一步地，通過4D打印構建蜂窩狀多級孔結構，顯著增加材料與空氣的接觸界面，縮短水分在內部擴散路徑，從而加速吸附動力學。該4D打印雙功能水凝膠兼具快速的吸濕速率和超高的吸水量，同時可利用太陽能驅動高效釋放水分，為下一代大氣集水材料的設計提供了全新思路。

圖1 4D TZG-PPY-LiCl水捕獲和釋放機制示意圖。

  通過數字光處理（DLP）技術成功集成了熱敏性網絡和兩性離子網絡的4D雙功能網絡水凝膠。此外通過靜電作用將氯化鋰錨定在聚合物結構中，并負載聚吡咯賦予其優異的光熱轉換性能。

圖2：(a)通過光聚合反應合成TZG-LiCl的路線。(b) DLP打印技術制備4D TZG的示意圖，以及PPY和LiCl的負載過程。(c)PNIPAM、PDMAPS、TZG和TZG-LiCl的FTIR光譜。(d)PNIPAM、PDMAPS和TZG的DSC曲線。(e) 4D TZG-PPY-LiCl的SEM圖像。

  兩性離子聚合物(PDMAPS)通過鹽溶效應顯著增強水凝膠的溶脹與鹽負載能力，而熱敏性聚合物(PNIPAM)受鹽析效應響應，其鹽負載能力和溶脹性能受到明顯抑制。基于兩者協同構建的4D TZG雙網絡水凝膠，在高鹽環境中仍能保持熱響應特性，這為設計適用于大氣水收集的功能材料提供了關鍵依據。

圖3：(a) PNIPAM、PDMAPS和TZG在不同濃度LiCl溶液中的溶脹率。(b) PNIPAM-LiCl和(c) PDMPAS-LiCl體系的分子動力學模擬快。(d) PNIPAM和PDMAPS分子鏈的回轉半徑。(e) TZG-LiCl的模擬晶胞快照。(f) 不同原子對包括SPDMAPS-Li+、OPNIPAM-Li+、NPNIPAM-Li+和OPDMAPS-Li+的徑向分布函數。

  4D TZG-PPY-LiCl在30%與60%RH下，分別于180分鐘與300分鐘內達到吸附平衡，吸水量分別為1.62 g/g與3.54 g/g，顯著優于塊狀對照樣品。水擴散系數計算表明，4D打印結構材料的傳質效率較塊體材料提升約58%。在90%高濕環境下，其吸水率高達6.85 g/g，優于已報道的吸附材料。結果表明在30%-90%RH范圍內，4D TZG-PPY-LiCl吸濕速率與吸水量均為塊體TZG-PPY-LiCl兩倍。

圖4：(a) PNIPAM-PPY-LiCl、塊體TZG-PPY-LiCl和4D TZG-PPY-LiCl在60%RH下以及(c)在90%RH下12小時內的吸附動力學曲線。(b) 塊體TZG-PPY-LiCl和4D TZG-PPY-LiCl在60%RH下的Dw值。(d) PNIPAM-PPY-LiCl、塊體TZG-PPY-LiCl和4D TZG-PPY-LiCl在30%、45%、60%、75%和90%RH下的吸水量。在90%RH下吸濕12小時后(e)塊體TZG-LiCl和(f) 4D TZG-LiCl的照片圖像。(g) 4D TZG-PPY、4D TZG-LiCl和4D TZG-PPY-LiCl在30%、60%和90%RH下的吸水量。(h) 4D TZG-PPY-LiCl與其他吸附劑之間水分吸收量的比較。(i) 塊體TZG-PPY-LiCl和(j) 4D TZG-PPY-LiCl中水分吸收能力的理論計算。

  在解吸水分方面，材料在一倍太陽光照射下表面溫度迅速升高并超過最低臨界溶解溫度，從而發生親水-疏水轉變與結構收縮協同驅動水分快速釋放，30分鐘內可脫附95%以上的吸附水。此外，經過300次連續吸脫附循環后，材料仍保持88%的初始吸水容量，表現出良好的循環耐久性。

圖5：(a) TZG-LiCl和TZG-PPY-LiCl的UV-Vis-NIR光譜。(b) 4D TZG-PPY-LiCl在不同RH條件下經一太陽照射時表面溫度隨時間變化以及(c) 紅外熱成像圖像。(d) 4D TZG-PPY-LiCl的水分脫附曲線。(e) 4D TZG-PPY-LiCl的循環性能。(f) 4D TZG-PPY-LiCl水分釋放和捕獲機制的原理圖。

  此外，進一步構建了4D TZG-PPY-LiCl雙層大氣水收集裝置，實現了晝夜連續的吸附-脫附循環運行。戶外實測表明，該裝置可在自然光照條件下實現多次水收集循環，收集水質符合世界衛生組織飲用水標準，展現出良好的實際應用潛力。

圖6：(a) 雙層AWH裝置的示意圖。(b) 雙層AWH裝置中的集水過程。(c) 4D TZG-PPY-LiCl集水-釋放循環的照片。(d)室外環境中太陽輻照度和溫度數據。(e)室外實驗中收集的水量。(f)通過ICP-OES評估收集水的水質。

  論文得到了中國國家重點研發計劃，國家自然科學基金和山東省自然科學基金的支持。

  冷勁松教授團隊長期從事于智能材料結構及其應用研究。在航天領域，研制了基于形狀記憶聚合物復合材料的可展開鉸鏈、桁架、重力梯度桿、天線、太陽能電池、離軌帆、鎖緊釋放機構等智能結構 (Chem. Eng. J., 2025, 505, 159558; Compos. Part A-Appl. S.,2024, 190, 108595; Chem. Eng. J., 2024, 489, 150956; Chem. Eng. J., 2023, 457, 141282; Small, 2023, 2307244; Sci. China. Technol. Sc., 2020, 63, 1436–1451; Smart Mater. Struct., 2022, 31, 025021; Compos. Struct., 2022, 280, 114918; Compos. Struct., 2022, 290, 115513)，可應用于各種衛星平臺、空間站、探月工程、深空探測工程等。設計制備了構型、力學性能可調節、可重構的拉脹力學超材料和像素力學超材料 (Adv. Funct. Mater., 2024, 34, 2408887; Adv. Funct. Mater., 2023, 34, 2316181; Adv. Funct. Mater., 2022, 32, 2107795)。在生物領域，基于形狀記憶聚合物等智能材料開發了多種智能生物支架和人工假體 (Adv. Funct. Mater., 2024, 34, 2402592; Adv. Funct. Mater. 2023, 34, 2312036; Adv. Fiber Mater., 2023, 5, 632-649; Research, 2023, 6, 0234; Biomaterials, 2022, 291, 121886; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2022, 14, 42568-42577)。冷勁松教授團隊自主設計并研制的基于形狀記憶聚合物的中國國旗鎖緊展開機構，于2021年5月在天問一號上成功展開，使我國成為世界上首個將基于形狀記憶聚合物復合材料的智能結構應用于深空探測工程的國家 (Smart Mater. Struct., 2022, 31, 115008.)。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202516698.