由于自主運動與實時傳感功能在均質材料中難以兼容,集成這兩大功能的軟體機器人開發仍面臨挑戰。受自然界共生系統啟發,鄭州大學米皓陽教授與湖南工業大學經鑫教授團隊通過磁場誘導組裝策略開發了一種納米復合導電水凝膠,該策略利用Fe3O4@MXene在水凝膠網絡中形成梯度分布,從而實現了磁驅動與應變傳感能力的協同。所制備的水凝膠展現出多重特性:良好導電性(2.6 mS/cm)、高應變靈敏度(GF=6)、寬應變響應范圍(0–580%)和優異抗疲勞性(500圈),同時具備30° /s的快速磁驅動速度。該研究的核心突破在于驅動與傳感在單一材料中協同工作,使其能夠執行程序化形變的同時實時監測自身運動狀態,這一特性通過仿生應用得到展示,如抓取器能在感知物體后調整抓力,爬行器可實時追蹤自身運動軌跡。本研究為構建具有內在反饋機制的智能軟物質提供了新范式,為自適應軟體機器人、生物醫學及人機交互領域開辟了新途徑。
2025年11月26日,相關工作以Gradient-Structured Hydrogel with Integrated Actuation and Strain Sensing for Biomimetic Robotics為題發表在Advanced Functional Materials上。

圖1. (a) S1:2M2水凝膠與Fe3O4@MXene的制備示意圖;(b) 受鳥類捕食啟發的四爪磁控操縱器;(c) 仿捕蠅草水凝膠驅動器的捕獲行為。
力學與結構表征結果表明:與純PNIPAM水凝膠(拉伸強度40 kPa,斷裂伸長率160%)相比,引入AA/AM后材料性能顯著提升(拉伸強度110 kPa,斷裂伸長率580%),驗證了其增強作用。紅外光譜中N-H峰由3317 cm-1移至3314 cm-1,證實Fe3O4@MXene與聚合物基質存在強相互作用。XRD圖譜顯示磁場誘導使Fe3O4@MXene的(002)峰位偏移,且隨濃度增加層間距從2.72 nm減小至2.57 nm,表明納米片發生有序排列。EDS元素分布圖證明Fe3O4在MXene表面均勻分布并形成異質結。SEM圖像進一步揭示,傳統水凝膠具有均質多孔結構,而S1:2M2水凝膠沿厚度方向孔徑呈連續梯度變化,且朝向磁場方向孔徑逐漸減小,該結構與Fe3O4@MXene的空間重排相關。

圖2. (a)PNIPAM、P(NIPAM-co-AM)及P(NIPAM-co-AA-co-AM)水凝膠的應力-應變曲線;(b)P(NIPAM-co-AA-co-AM)水凝膠及與其Fe3O4@MXene復合后的紅外光譜;(c)Sn:2M2、S1:2M1與S1:2M2水凝膠的一維廣角X射線衍射圖譜;(d)Fe3O4@MXene的EDS元素分布圖;(e)Sn:2M2與(f) S1:2M2水凝膠橫截面的低倍與高倍SEM對比圖。
在拉伸過程中,梯度水凝膠中的Fe3O4@MXene在磁場與力場共同作用下發生分布變化,為導電與應變傳感的雙重響應提供了結構基礎。磁場誘導可有效調控應變靈敏度,其GF值隨Fe3O4含量增加呈先升后降趨勢,并與材料在磁場方向上的積累相關;僅含Fe3O4的水凝膠靈敏度較差,表明MXene對提升傳感性能具有關鍵作用。S1:2M2水凝膠表現出最優電導率與應變響應,說明納米復合材料組成的重要性。等效電路模型進一步揭示,磁場對齊后的結構(Rn)具有最低電阻,優于無序(Rk)與高濃度堆疊狀態(Rm),說明Fe3O4通過促進磁取向與降低界面電阻,有效增強了電荷傳輸效率。

圖3. (a)梯度水凝膠拉伸時內部Fe3O4@MXene納米顆粒構型演變示意圖;不同組分水凝膠的(b-d)應變靈敏度及(e-g)電導率;(h-j)不同狀態(無磁場、非堆疊、緊密堆疊)下Fe3O4@MXene與聚合物鏈的構型與等效電路模型
S1:2M2在0-450%應變范圍內呈現三個線性響應區間,應變系數(GF)分別為2.91、4.25和6.00,擬合優度接近1,展現出精準的應變檢測能力。在循環階梯拉伸及不同速率(10-200 mm/min)與大、小應變范圍(1-6%至10-100%)測試中,其電阻響應快速穩定、重復性高,作為腕部可穿戴傳感器時響應時間僅70 ms,適用于實時生物應變監測。溫度傳感方面,在低溫區(0-31℃)與高溫區(31-45℃)的電阻溫度系數(TCR)分別為-2.80%/℃和-0.54%/℃,適用于生理溫度監測。紅外熱成像直觀證實其熱敏感性,且在20%應變下經500次循環后信號仍保持穩定,耐久性優異。綜合來看,S1:2M2在檢測限、響應速度及溫度響應方面均優于多數同類系統。

圖4. S1:2M2的傳感性能(a) 在0-450%應變范圍內的相對電阻變化(ΔR/R0)及對應的靈敏度(GF),(b) S1:2M2在應變(0-100%)下的ΔR/R0響應;(c) 手腕彎曲時應變傳感器的響應時間;ΔR/R0在(d) 1%-6%,(e) 10%-100%的應變,(f)10-200 mm/min 的不同速率下的變化;(g) 在20°C 至80°C 的溫度范圍內,相對電阻的變化及其對應的溫度系數(TCR);(h)S1:2M2與先進水凝膠系統在多功能能力上的對比;(i)S1:2M2與其他類似水凝膠基傳感器在響應時間上的對比分析;(j-l)S1:2M2在 20℃、35℃、80℃下的紅外熱成像圖像;(m)應變傳感器在 20%應變下連續500個周期的ΔR/R0變化
S1:2M2水凝膠在人體運動與生理信號監測中表現出優異性能:它不僅能靈敏檢測皺眉、微笑等細微面部表情,還能準確識別15°至90°不同手指彎曲角度,并在固定角度下保持信號穩定;同時可有效監測肘、膝、腕等關節的大幅度運動,電阻變化與實際動作狀態高度吻合。在與商用水凝膠電極的對比中,S1:2M2在脈搏與心電圖處采集的波形與商用產品幾乎一致,展現出作為健康監測電極材料的應用潛力。

圖5. 基于S1:2M2的應變傳感器在監測人體運動方面的性能表現。傳感器對于(a) 皺眉和(b) 微笑等微小應變的相對電阻變化。(c)使用該應變傳感器感知食指以不同角度(15°、30°、60°和 90°)彎曲的信號。大應變下(d) 手肘彎曲、(e)膝蓋彎曲和(f)手腕彎曲的相對電阻變化;(g)商用水凝膠電極與S1:2M2水凝膠電極的對比;(h)脈搏信號采集的傳感器放置位置;(i)心電圖信號采集的傳感器放置位置;商用水凝膠電極在(j)脈搏和(m)心臟處的ECG信號;S1:2M2水凝膠電極在(k)脈搏和(m)心臟處的ECG信號
在磁驅動下,四爪操縱器可模仿鳥類捕食精準抓取物體;仿生捕蠅草在靠近目標時快速向上彎曲并完成捕捉,同步監測到的電流變化證實了驅動與自傳感在單一結構中的同步實現。S1:2M2可在水中通過外部磁場控制實現定向游動,垂直放置時最大驅動角度達34°,響應速度為34°/s,且電阻變化率與驅動角度顯著正相關,體現了梯度結構與Fe3O4@MXene磁性能的協同增強效應。此外,通過溫度觸發實驗,進一步驗證其能將感知信號轉化為驅動行為,實現了對高溫物體的選擇性捕捉。

圖6. (a)四爪操縱器在磁驅動下抓取小物體,模仿鳥類捕食行為;(b)具有捕食能力的仿生捕蠅草;(c)S1:2M2水凝膠在水中磁驅動作用下游動
電化學阻抗譜與電導率測試表明,隨著磁場強度從825 mT減弱至113 mT,水凝膠的電導率相應降低。SEM形貌分析進一步顯示,磁場強度越低,內部梯度結構越不明顯。性能上,強磁場下制備的水凝膠在水中游動和物體抓取中表現更優;同時,驅動角度隨磁鐵數量增加而增大,證實了強磁場形成的清晰梯度結構對提升導電性與驅動性能具有關鍵作用。

圖7. (a)單塊磁鐵形成的磁場示意圖;(b)兩塊磁鐵形成的磁場示意圖;(c)不同磁場強度下S1:2M2的EIS圖譜;(d)不同磁場強度下 S1:2M2的電導率;(e-h)分別為 825 mT、553 mT、200 mT、113 mT磁場強度下 S1:2M2的形貌結構;(i)S1:2M2在水中的游動狀態;(j)水凝膠抓手的狀態;(k)不同磁場條件下磁場誘導的S1:2M2水凝膠驅動角度變化
總結:本研究提出了一種磁場誘導組裝策略,通過在溫敏性共聚物網絡中構建Fe3O4@MXene納米材料的梯度分布,突破了傳統均質水凝膠難以協同實現驅動與傳感的局限。該材料在單一結構中整合磁驅動與實時自感知功能,形成了“感知-驅動”一體化閉環。Fe3O4與MXene的協同作用賦予水凝膠高導電性、磁響應性與力學強度,實現了寬應變范圍的高靈敏度監測與快速磁驅動。該水凝膠在仿生抓手、可穿戴傳感及生理信號檢測等方面展現出廣泛應用潛力,為智能軟材料與軟機器人的發展提供了新范式。
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202524820
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