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  強韌性軟材料應力分布與損傷累積對其服役壽命具有重要影響。因此，對其應力響應以及損傷演化的定量表征具有重要意義。高分子力化學為這一問題的研究提供了有效途徑，通過將力敏基團共價引入聚合物網絡，可以利用光學信號實現分子層級的力學信息探測。前期的相關研究發現基于開環型力敏基團可用于映射應力分布，而鍵斷裂的力敏基團可用于揭示分子鏈的不可逆損傷。然而，如何通過單一類型力敏基團同時獲得應力與損傷的信息是力化學領域的重大挑戰。

  近日，浙江大學肖銳研究員團隊將開環型力敏基團交聯至多網絡彈性體，通過解耦熒光響應與分子鏈損傷之間的關聯，實現了基于單一力敏基團對應力場與損傷場的同步映射。

  相關論文以“Quantitative stress and damage mapping in multiple network elastomers using a single mechanophore”為題發表在Nature Communications上。本文的通訊作者是法國巴黎高等物理化工學院Costantino Creton教授和浙江大學航空航天學院肖銳研究員，第一作者是浙江大學航空航天學院博士生孫鵬。

  通過將基于羅丹明的力敏基團引入到多網絡體系中，合成了力致熒光響應的彈性體。圖1a–b 展示了三網絡彈性體在三次單軸循環拉伸測試下的力學與熒光響應（最大拉伸比λ = 2）。首次加載中，低應力階段熒光強度幾乎不變，當 λ > 1.4 時熒光迅速增強，表明力敏基團在高應變下發生開環反應并被持續激活。卸載并經加熱褪色后，第二次加載表現出顯著的應力軟化效應（Mullins 效應），再加載曲線在既往最大變形前的應力明顯降低，且熒光激活臨界拉伸比上升至約λ = 1.8；在相同拉伸比下，熒光強度顯著減弱。第三次循環的應力–應變與熒光響應與第二次幾乎重合，表明主要網絡損傷集中于首次加載。此外，如圖1c-d的分步加載實驗（最大拉伸比λ = 1.75、2.0、2.25）顯示，隨最大拉伸比增大，滯回面積擴大，Mullins 效應增強；同時，熒光激活的臨界拉伸比和應力同步上移，揭示每次超越歷史最大變形都會誘發新的不可逆網絡損傷，并減少可被激活的力敏基團數量。

圖1. 力致熒光響應三網絡彈性體在循環加載測試下的應力-變形曲線以及熒光響應的結果。

  基于上述實驗結果，他們給出了不同加載階段下熒光響應與網絡損傷演化的示意圖（圖2）。在首次加載階段（Ⅰ→Ⅱ），開環型力敏基團分布于第一網絡中的兩類鏈段：一類為未受損的分子鏈，另一類為出現損傷的分子鏈。由于力敏基團的環開反應先于分子鏈斷裂發生，因此部分受損鏈在初次加載過程中仍可產生熒光信號。隨后，在再加載階段（Ⅳ→Ⅲ）中，可觀測到的熒光主要來源于未受損鏈上再次被激活的基團。綜上，首循環與第二循環間熒光強度的差異可用于定量表征首次加載引發的網絡損傷程度。

圖2. 不同加載階段下熒光響應與微觀網絡損傷演化的示意圖。

  為進一步定量分析損傷水平與熒光強度降低之間的關系，對不同的三網絡彈性體樣品進行單軸循環拉伸實驗，最大拉伸比分別為 1.75、1.88、2.05 與 2.22（圖 3a）。結果顯示，隨最大拉伸比增大，滯回面積逐漸擴大，表明能量耗散增強。以峰值熒光強度的循環差值表征損傷程度，可見熒光強度下降量與能量耗散具有較好的線性關系（圖3b），表明循環加載下熒光差值可有效反映網絡鏈段斷裂引起的微觀損傷。

圖3.三網絡彈性體在不同最大變形的循環測試條件下的能量耗散、熒光差值、和理論預測損傷之間關系。

  為實現非均勻變形條件下的應力與損傷可視化，對預制孔缺口的三網絡彈性體進行了循環加載實驗，并記錄了熒光分布（圖4a）。基于首次循環建立的應力–熒光標定關系（圖1c），實現了應力分布映射（圖4c），揭示了孔口區域應力與熒光強度的空間對應關系。進一步地，通過對比首次循環與再循環熒光分布并計算其差值（圖4d），獲得了損傷的空間分布圖，結果顯示損傷主要集中于孔口并沿徑向衰減。該實驗實現了非均勻變形下應力與損傷的同步可視化，且與模擬結果具有較好的一致性，驗證了基于非斷裂型力敏基團進行局部損傷定量分析的可行性。

圖4. 預置孔洞試樣的在單軸循環測試條件下的力化學表征結果以及應力場和損傷場的映射結果。

  綜上所述，本研究揭示了損傷對非斷裂型力敏基團激活機制的影響規律，闡明了熒光信號與分子鏈斷裂之間的內在聯系。提出以循環加載下的熒光差值作為損傷指標的方法，實現單一探針體系中應力與損傷的同步測量。該研究擴展了非斷裂型力敏基團探測損傷的可行性，為開發和應用新型力敏基團提供了新思路。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-65086-3