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  自然界中的生物體能夠通過結構的可逆調控實現環境自適應的力學調節，這類“力學開關”機制為智能材料設計提供了靈感，但如何在人工材料體系中實現類似的可逆韌-剛切換仍是巨大挑戰。針對此關鍵問題，不列顛哥倫比亞大學姜鋒教授和中國林科院林化所劉鶴研究員通過纖維素調控離子液體結晶，在常見的1-丁基-3-甲基咪唑氯鹽體系中實現了室溫可逆結晶，構筑出兼具高韌性-高剛度可切換的離子凝膠（圖1）。

  該研究以題為“Cellulose-mediated ionic liquid crystallization enables tough-stiff switchable ionogels”發表在期刊Nature Communications。該工作由中國林科院林化所和不列顛哥倫比亞大學合作完成，王思恒博士（現已入職北京林業大學材料學院）為論文第一作者。

圖1 韌-剛可切換離子凝膠的設計與結構特征

  研究發現，纖維素在[BMIM]Cl中可作為“化學調節劑”，其羥基與聚合物鏈段形成競爭性氫鍵，促進陽離子與陰離子的有序配對結晶，使凝膠可在室溫下由柔韌態（Cel gel）轉變為剛性態（Crystal-Cel gel），并在加熱至約55 °C時再次熔融回復，實現穩定可逆的力學切換（圖2）。

圖2 韌-剛可切換離子凝膠的微結構和相互作用分析

  結晶后凝膠內部形成納米晶域，纖維素的引入有效促進了離子液體的有序堆疊。柔韌態凝膠具有2.2 MPa的拉伸強度、1561%的斷裂應變和25.7 MJ m^?3的韌性（圖3）；結晶后的凝膠拉伸模量提升至134.6 MPa，壓縮模量達48.9 MPa，可承受自重約13,000倍的載荷，并能在多次循環中保持穩定切換（圖4）。同時，該凝膠具備優異的形狀編程與快速恢復能力，可在25 °C下固定形狀，在60 °C下9分鐘內完全恢復，恢復率超過89%，連續循環仍保持穩定（圖5）。這種基于離子液體結晶的可逆力學調控，為智能、可編程、可持續的軟物質設計提供了新思路。

圖3離子凝膠的斷裂韌性

圖4 離子凝膠的機械剛性

圖5 離子凝膠的可編程變形-恢復性

  基于纖維素凝膠的強韌化和功能化機制研究已經發表了一系列工作，包括力學強韌化凝膠[Nat. Commun. 16, 9007 (2025); Nat. Commun. 13, 3408 (2022); Adv. Mater. 37, 2416916 (2025); The Innov. Mater. 2, 100092 (2024); Aggregate 5, e643 (2024); Research 7, 0298 (2024); Mater. Horiz. 12, 1878-1890 (2025); Adv. Mater. 36, 2400084 (2024); Mater. Today 74, 67-76 (2024); Adv. Funct. Mater. 34, 2315184 (2024)]，粘附性凝膠[The Innov. Mater. 1, 100040 (2023); Nat. Commun. 15, 3859 (2024); Chem. Eng. J. 492, 152290 (2024); ACS Nano 17, 13948-13960 (2023); Mater. Horiz. 10, 2271-2280 (2023)]。

  原文鏈接：https://orcid.org/0000-0003-1326-0656