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  聚烯烴彈性體（POE）是一類以乙烯/a-烯烴無規(guī)共聚物為主的高端聚烯烴材料，兼具橡膠和塑料的特性，廣泛應(yīng)用于光伏、汽車、電線電纜及日用品等領(lǐng)域。然而，高a-烯烴含量的POE存在強度低、耐熱性差的缺陷。通過構(gòu)建具有梳狀結(jié)晶長支鏈結(jié)構(gòu)的POE（CPOE），利用長支鏈結(jié)晶形成的物理交聯(lián)點，提升了POE的強度和耐熱性，但如何同步提升回彈性仍是一大挑戰(zhàn)。

  近期，浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院王文俊教授團隊提出構(gòu)建帶兩種長支鏈結(jié)構(gòu)POE（DPOE）的新思路：在DPOE中同時引入T型（T-LCB）和H型（H-LCB）長支鏈。其中，T型長支鏈為結(jié)晶聚乙烯，可形成物理交聯(lián)點； H型長支鏈則由引入的二烯單體（1,7-辛二烯） 形成共價交聯(lián)點。兩類長支鏈協(xié)同作用，形成了“物理-化學(xué)”雙交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，使DPOE在保持高強度和耐熱性的同時，具備更強的彈性恢復(fù)能力。

  DPOE通過乙烯、1-辛烯與二烯的串級催化聚合合成。具體而言，先經(jīng)乙烯均聚制得帶有末端雙鍵的聚乙烯大單體（PEM）。接著，PEM與乙烯、辛烯及二烯共聚，參與共聚的PEM形成了結(jié)晶型T-LCB，二烯分子則憑借兩端雙鍵參與共聚生成了H-LCB。

圖2. DPOE的力學(xué)和回用性能

  通過二烯的選擇與插入量的調(diào)控，團隊成功制備出一系列DPOE。與僅含聚乙烯長支鏈的CPOE相比，DPOE在保持?jǐn)嗔焉扉L率高于1000%的同時，拉伸強度由9.7 MPa 提升至17.4 MPa，，彈性回復(fù)率由65.8%提高至73.7%，實現(xiàn)了強度與彈性的同步增強。同時，DPOE熔點超過120°C，在150~200°C下仍能保持0.2~0.3 MPa的儲能模量，展現(xiàn)出優(yōu)異的耐溫性能。此外，雙長支鏈結(jié)構(gòu)未影響DPOE的重復(fù)使用性能，經(jīng) 5 次熱壓回收循環(huán)后，材料強度保持率約96%，伸長率幾乎不變。該研究成果以“Development of Polyolefin Elastomers with Distinct Dual Long-Chain Branch Structures”為題發(fā)表在《Macromolecules》。浙江大學(xué)博士研究生朱幫班和王海濤為共同第一作者，王文俊教授為通訊作者。該研究獲國家自然科學(xué)基金重點項目資助。

  該工作是團隊近期在高端聚烯烴領(lǐng)域取得的最新進(jìn)展之一。高端聚烯烴的結(jié)構(gòu)設(shè)計、定制策略構(gòu)建、構(gòu)效關(guān)系解析以及反應(yīng)器技術(shù)研發(fā)，始終是推動該領(lǐng)域發(fā)展的關(guān)鍵問題。團隊長期致力于相關(guān)研究，并同步關(guān)注催化體系的創(chuàng)新（Macromolecules, 2025, 58, 9075），以驅(qū)動高端聚烯烴的技術(shù)突破。過往研究中，團隊通過串級聚合策略設(shè)計并定制了含聚乙烯結(jié)晶側(cè)鏈的梳狀聚烯烴彈性體CPOE（Macromolecules, 2018, 51, 8790），系統(tǒng)研究了其流變行為，并評估了殘留聚乙烯大單體對CPOE加工和力學(xué)性能的影響（Macromolecules, 2023, 56, 3064）。團隊在此基礎(chǔ)上還研發(fā)出丙烯基CPOE，材料具有更優(yōu)異的耐溫性（Eur. Polym. J., 2025, 229, 113847）。同時，團隊還設(shè)計和定制了適用于快速交聯(lián)光伏封裝膠膜用的POE（ACS Appl. Polym. Mater.?? , 2020, 2(7), 2571），并結(jié)合動態(tài)交聯(lián)技術(shù)，定制了兼具可重復(fù)加工和優(yōu)異力學(xué)性能的動態(tài)交聯(lián)型POE（Macromolecules, 2022, 54(22), 10381）。此外，團隊提出了基于模型指導(dǎo)催化劑進(jìn)料的高端聚烯烴合成策略，通過調(diào)控共聚物組成分布，顯著提升了材料的力學(xué)性能（Macromolecules, 2022, 55, 462）。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.5c01900