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  在纖維表面構造一層均勻薄涂層能夠彌補其纖維本身在性能或功能上的不足，從而實現涂層與纖維兩者的功能耦合，設計各種功能性纖維器件。其中，纖維表面涂層的均勻性和厚度可控性對于器件的性能起著關鍵作用，不均勻或過厚的涂層往往會導致器件功能的低效或缺失。流體涂覆是在纖維表面構建均勻涂層的通用方法，然而涂覆過程中纖維表面液膜由于Plateau–Rayleigh不穩定性使得很難在制備均勻可控的薄層涂層。

  據此，華中科技大學黃才利教授聯合朱錦濤教授團隊與浙江大學柏浩教授報道了一種非平衡液/液界面調控在纖維表面構造均勻超薄涂層的策略，通過官能化聚合物（PDMS-NH₂）與功能納米粒子（CNC-OSO₃H）快速的液/液界面組裝（靜電相互作用），利用二者共組裝形成納米粒子—聚合物組裝體的界面阻塞作用以抑制流體涂覆過程中纖維表面液膜的Plateau–Rayleigh不穩定性，制備厚度可控的均勻超薄聚合物涂層。深入探究了抑制纖維表面液膜Plateau–Rayleigh不穩定性的官能化聚合物與納米粒子共組裝動力學以及界面組裝體的力學性能，建立了均勻液膜和聚合物涂層厚度與涂覆參數（纖維的拉伸速度、纖維半徑、涂覆溶液的粘度和油/水界面張力）間的定量關系，實現了厚度可控（50 nm–20 μm）聚合物涂層的制備。耦合聚合物復合涂層和纖維兩者的功能，利用該涂覆策略設計了具有電子封裝、顯示和超靈敏傳感功能的纖維材料。該研究體系中纖維和涂覆溶液的組分均可任意組合，因而為構造各種功能性纖維器件提供了一種普適方法。

  該研究論文以“Fine and Uniform Ultrathin Film Coating on Fiber via Nonequilibrium Liquid/Liquid Interfacial Engineering”為題發表在Advanced Materials上，第一作者為華中科技大學化學與化工學院博士后程泉勇。

  該研究工作采用一種纖維的流體涂覆技術，首先拉伸纖維至含氯仿、聚合物配體（PDMS-NH₂）和涂層聚合物（PMMA、PS等）的油相，隨后拉伸涂覆有油膜的纖維進入水相（CNC-OSO₃H的水分散液），該過程中PDMS-NH₂與CNC-OSO₃H在油/水兩相界面處的靜電相互作用，利用二者在油膜表面快速的共組裝以及形成納米粒子—聚合物組裝體的堵塞（jamming）以抑制該油膜的Plateau–Rayleigh不穩定性，從而在纖維表面制備均勻液膜及聚合物涂層。

圖1. 通過PDMS-NH₂/CNC-OSO₃H組裝體的界面堵塞在纖維表面制備均勻液膜及聚合物涂層。

  由于纖維表面的油膜演變為不均勻液膜（紡錘結構液膜）僅需0.5 s，因此界面組裝形成的PDMS-NH₂/CNC-OSO₃H組裝體能否抑制油膜的Plateau–Rayleigh不穩定，主要取決于兩者共組裝動力學，即組裝至兩相界面并形成阻塞狀態的時間尺度。二者的共組裝動力學受多個參數影響：包括可調控靜電相互作用的pH值（取決于PDMS-NH₂和CNC-OSO₃H的pKa值），決定擴散速率的聚合物和顆粒尺寸，以及影響擴散至界面平均距離的濃度。基于此，作者研究了水相pH、CNC濃度、納米粒子種類、聚合物鏈結構和濃度對二者界面組裝動力學的影響，并通過纖維在流體涂覆過程中觀察各條件下液膜Plateau–Rayleigh不穩定的抑制情況。研究發現在0.5 s內，二者界面組裝體密度≥75%可抑制纖維表面液膜的Plateau–Rayleigh不穩定，在纖維表面得到均勻液膜。

圖2. 聚合物/納米粒子在水/油界面共組裝動力學對抑制纖維表面液膜不穩定行為的調控機制。

  基于對纖維表面制備均勻液膜動力學機制的研究，作者進一步探索了均勻液膜和聚合物涂層厚度的可控性。研究發現，液膜和聚合物涂層厚度受涂覆溶液的粘度（聚合物濃度）、纖維尺寸、纖維的拉伸速度以及油/水兩相界面張力控制。通過以上不同條件下獲得液膜厚度數據，建立了液膜及聚合物涂層厚度與以上相關涂覆參數的定量關系，在纖維表面成功制備了厚度（50 nm—20 μm）精確可控的聚合物涂層。

圖3. 纖維表面液膜與聚合物涂層的厚度調控。

  基于該纖維涂覆方法的普適性，作者選擇銅纖維為涂覆基材來探究均勻涂覆的必要性。研究發現，銅纖維暴露在空氣中十天即會被氧化，發生Plateau–Rayleigh不穩定得到的PMMA涂層銅纖維其表面的氧化仍然存在，而由納米粒子與聚合物配體的快速界面組裝制備的均勻PMMA涂層則能夠防止銅纖維表面被氧化。并且，不均勻PMMA涂層的纖維接通電路會發生漏電，在稀硫酸溶液中進行析氫反應時會被電解，而均勻的PMMA涂層能夠有效的用作電子封裝，以上這些結果均證明了纖維表面均勻涂覆的必要性。此外，作者選擇性引入量子點至聚合物涂層中，通過不同組分涂層纖維的編織設計，得到了具有顯示及防偽功能的纖維器件。

圖4. 均勻超薄涂層纖維的電子封裝與顯示功能。

  進一步地，耦合纖維與涂層兩者的功能特征，可構造具有各種功能的纖維織物材料。在銅纖維表面涂覆均勻的半導體彈性涂層（涂層聚合物為SEBS和P3HT復合），基于半導體彈性涂層的厚度調控以及該涂層電阻對外界壓力變化的響應性質，構造了超靈敏纖維傳感器。制備得到的纖維傳感器能夠用于檢測呼吸深度的變化以及人體各種不同關節的動作變化幅度，有望用于人體生理行為與生命健康的監測。

圖5. 均勻超薄半導體彈性體涂層銅纖維的傳感應用。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202511852